Metody symulacji w nanotechnologii Jan Iwaniszewski A. Formalizm operatorowy Załóżmy, że nasz układ kwantowy posiada dyskretny zbiór funkcji własnych ϕ k, k =,,.... Tworzą one bazę w całej przestrzeni funkcji falowych, a więc każdą fukcję można przedstawić w tej bazie jako ψ = k c k ϕ k, gdzie c k daje prawdopodobieństwo znalezienia układu w k-tym stanie bazy. Ponieważ ϕ l ϕ k = δ l,k (= dla l = k, = 0 dla l k), więc 0... 0... ϕ k ϕ l =........ 0...... (k-ty wiersz i l-ta kolumna)........ Dalej, ponieważ macierz jednostkową I możemy skonstruować następująco: I = k ϕ k ϕ k, więc dowolny operator A możemy przedstawić w postaci ( ) ( ) A = IAI = ϕ k ϕ k A ϕ l ϕ l = k l = k,l ϕ k A k,l ϕ l = k,l A k,l ϕ k ϕ l. Całka A k,l = ϕ k A ϕ l jest (k,l)-tym elementem macierzy operatora A. Działanie operatorem A na funkcję ψ to: A ψ = k,l A k,l ϕ k ϕ l n c n ϕ n = k,l A k,l c l ϕ k. W szczególności w ten sposób możemy przedstawić hamiltonian H. Działając nim na funkcję ψ I = ϕ n otrzymamy funkcję ψ II = H ψ I = k H k,n ϕ k, a więc elementy H k,n hamiltonianu odpowiadają za przejście układu ze stanu n-tego do stanu k-tego. Ponieważ hamiltonian jest operatorem hermitowskim (dlaczego?), to H k,n = H n,k. B. Układ dwupoziomowy W wielu sytuacjach interesujące nas procesy zachodzą pomiędzy jedynie kilkoma stanami kwantowymi układu. Ponieważ inne nie są istotne, można je pominąć w uproszczonym modelu danego zagadnienia. Najprostszą sytuację mamy gdy istotne są tylko stany układu (dlaczego nie jeden?). Będziemy taki model wykorzystywac dalej w rozważaniach dotyczacych kropek kwantowych. Inne układy fizyczne, w opisie których stosuje się to uproszczenia to np. oddziaływanie światła z atomem, polaryzacja światła, spin, konformacje molekuły amoniaku, czy wreszcie qubit w informatyce kwantowej.
Załóżmy, że pewien układ kwantowy może się znajdować jedynie w dwóch stanach i o energiach odpowiednio E i E. Jeżeli nie ma mechanizmu pozwalającego na przejście pomiędzy tymi stanami to hamiltonian ma postać diagonalną E 0 H = = E 0 E + E (energie poziomów są wartościami własnymi hamiltonianu). Jeżeli istnieje mechanizm pozwalający na przejścia pomiędzy stanami (np. tunelowanie, oddziaływanie ze światłem, itp), w hamiltonianie należy dodać elementy niediagonalne. Przeskalujmy energię tak, by E, = ±ε, a element niediagonalny oznaczmy jako T. Hamiltonian ε T H = = ε ( ) + T ( + ) T ε ma następujące wartości E ± i funkcje ± własne: ± = E ± = ± T + ε = ±Ω, [±T + (Ω ε) ] T + (Ω ε) Mechanizm pozwalajacy na przejścia pomiędzy poziomami ±ε modyfikuje energie własne układu. W najprostszym przypadku, gdy oba stany wyjsciowe mają te same energie ε = 0, to Ω = T, oraz ± = (± + ). Stany te oznaczają antysymetryczną i symetryczną kombinację liniową stanów i. Jeżeli stanem poczatkowym jest kombinacja liniowa ψ = α + β, to zależne od czasu równanie Schrödingera i ψ = H ψ prowadzi do układu równań α = iεα it β β = it α + iεβ Współczynniki α i β oscylują z częstością Ω. Jeżeli stanem początkowym był np. stan (α(0) =, β(0) = 0), to periodycznie z częstością Ω stan opróżnia się, by następnie całkowicie się zapełnić. Takie periodyczne przełączanie się stanów jest przejawem tzw. kohernecji stanów kwantowych. Ze względu na dalsze rozważania, wygodniej jednak jest analizować nie ewolucję funkcji falowej ψ lecz tzw. operatora (macierzy) gęstości ϱ = ψ ψ. Dla wyżej zdefiniowanej funkcji ψ przyjmuje ona postać α αβ ϱ = αβ β C. Kropki kwantowe Kropka kwantowa to układ mezoskopowy (rozmiary rzędu nanometrów, czyli rzędu rozmiarów kilku-kilkudziesięciu atomów), w którym elektrony i dziury są ograniczone we wszystkich trzech wymiarach. W wielkim uproszczeniu, powstaja one w dwojaki sposób:. poprzez kontrolowane nanoszenia (wzrost) materiału kropki na innym materiale (podłoże) kryształu razem rzedu 0 4 0 6 atomów),
. poprzez dopasowanie pól zewnętrznych (napięcia przykładane do odpowiednio skonfigurowanych elektrod) w układzie wielowarstwowym półprzewodników. W efekcie tak przygotowanego materiału jego stany kwantowe przyjmują tylko dyskretne wartości energii. Sterując odpowiednio procesem konstrukcji kropki można z dużą dozą dowolności manipulować wartościami tych energii. 3 D. Transport elektronów przez kropkę kwantową Badanie procesu transportu elektronów przez kropkę kwantową (i każdy inny układ) polega na doprowadzeniu do niej z jednej strony elektronów, a nastepnie na odprowadzeniu ich z drugiej strony. Realizuje sie to poprzez połączenie kropki z matalicznymi elektrodami zwanych odpowiednio żródłem (source) i drenem (dren). Układ taki ma postać jak na rysunku. Rozkład stanów we wszystkich trzech ośrodkach (pasma energetyczne w kontaktach metalicznych i poziomy dyskretne w kropce) oraz na granicach między nimi (warstwy przejściowe generują powstawanie barier potencjału) przedstawione są na rysunku poniżej. W efekcie takich zależności energetycznych w układzie, przejście pomiedzy kontaktem i kropką możliwe jest w tylko procesie tunelowania, choć mozliwość zrealizowania takiego zjawiska zależy od relacji energetycznych po obu stronach bariery. Załóżmy, że elektrony w pasmcha przewodnictwa w kontaktach mają maksymalną energię równą µ L,R (poziom lub energia Fermiego), a w kropce mamy jeden stan o energii E. Przejście (przetunelowanie) elektronu z lewego kontaktu do kropki jest możliwe o ile µ L E. W przeciwnym razie żaden elektron z metalu nie ma wystarczającej energii by zapełnić poziom energetyczny kropki. Z kolei transport elektronu do drenu (kropka-metal) jest możliwy jeśli E µ R. W przeciwnym bowiem razie stany w paśmie przewodnictwa drenu o energii równej energii elektronu w kropce są już zajęte. Dalej będziemy zakładać, że o ile pozwalają na to opisane powyżej warunki energetyczne proces tunelowania jest opisany jednym współczynnikiem transmisji Γ prawdopodobieństwem przetunelowania w jednostce czasu. Powyższy scenariusz zachodzi w temperaturrze 0K. W temperaturach wyższych stany energetyczne w pasmach przewodnictwa nie mają ostrej granicy (stany o wyższych energiach są obsadzane w wyniku wzbudzeń termicznych). Rozkład gęstości stanów energetycznych w pasmie dany jest poprzez rozkład Fermiego f(e) = exp ( E µ kt ). + (k to stała Boltzmanna) i możliwe staje się tunelowanie elektronów także w sytuacjach wskazanych powyżej jako niemożliwe (np. z kropki do źródła lub z drenu do kropki). W związku z tym odpowiednie współczynniki tunelowania przyjmują postać: w kierunku dozwolonym energetycznie (np. z lewego kontaktu do kropki) Γ + = Γf(E), w kierunku przeciwnym Γ = Γ( f(e)).
4 Jedna kropka kwantowa z pojedynczym stanem jednoelektronowym: H QD = E Oddziaływanie z otoczeniem powoduje, że stan ten może zostać nepełniony lub oprózniony z/do lewego lub prawego kontaktu. Pełny opis kwantowy całego układu lewy kontakt + kropka + prawy kontakt jest bardzo skomplikowane, stosuje się więc przybliżenie eliminujące rezerwuary z opisu. Ponieważ w kontaktach (metalach) mamy nie pojedyncze poziomy lecz pasma energetyczne, to po tej eliminacji (uśrednienie) dynamika elektronu staje się niekoherentna (losowe fazy funkcji falowych w kontaktach) i nie daje się opisać hamiltonianem. Efektem oddziaływań jest zwiększenie lub zmniejszenie prawdopodobieństwa obsadzenia stanu w kropce ze współczynnikiem szybkości Γ, którego wartość zależy od współczynnika tunelowania przez barierę oddzielającą kropkę od kontaktu. Dynamikę układu możemy opisać wprowadzając nieco inne stany układu. Jeśli stan w kropce jest obsadzony, bedzie to stan, jeśli jest pusty 0 (stan próżni). Opisujemy więc problem układem dwustanowym, którego hamiltonian ma postać H QD = 0 0 0 + E, ale dynamika układu musi jeszcze zawierać niekoherentne oddziaływanie z kontaktami. W równaniau ruchu dla macierzy gęstości ϱ przejawia się to w pojawieniu się członów ze współczynnikami Γ ± L,R (L, R oznacza lewą lub prawą barierę, a znak ± oznacza tunelowanie w prawo lub w lewo) ϱ = (Γ L + Γ+ R )ϱ + (Γ + L + Γ R )ϱ 00 ϱ 00 = (Γ + L + Γ R )ϱ 00 + (Γ L + Γ+ R )ϱ Prąd płynacy przez kropkę równy jest np. szybkości wymiany prawdopodobieństwa obsadzenia kropki z lewym kontaktem (źródłem) pomnożonemu przez ładunek e elektronu: I = e(γ + L ϱ 00 Γ L ϱ ) (prąd wpływający do kropki z lewego kontaktu minus prąd wypływający z kropki do lewego kontaktu). E. Transport przez układ dwóch kropek kwantowych Dodając do układu drugą kropkę kwantową możemy skonstruować rzeczywisty (eksperymentalny) układ podwójnej bariery potencjału, z pojedynczymi poziomami energetycznymi E L i E R w kropkach. Przykładając pomiędzy żródło i dren pewne napięcie U możemy sterować wzajemnym położeniem µ L, E L, E R i µ R, a więc badać różne warianty transportu.
5 Przyjmiemy, że jednocześnie w obu kropkach może znajdować się tylko jeden elektron (tzw. blokada Coulomba). W związku z tym możliwe są trzy stany kwantowe: obsadzona jest lewa kropka L, prawa kropka R, lub obie kropki są puste 0 (stan próżni). Hamiltonian układu izolowanych kropek jest hamiltonianem układu dwupoziomowego ( jest współczynnikiem tunelowania pomiędzy kropkami) H = E L L L + E R R R + ( L R + R L ). Uwzględniając oddziaływanie z obu rezerwuarami (po odpowiedniej redukcji układu reprezentowanymi przez stan 0 ) otzrymujemy układ równań: ρ 0,0 = (Γ + L + Γ+ R )ρ 0,0 + Γ L ρ L,L + Γ R ρ R,R ρ L,L = Γ + L ρ 0,0 Γ L ρ L,L + i (ρ L,R ρ R,L ) ρ R,R = Γ + R ρ 0,0 Γ R ρ R,R i (ρ L,R ρ R,L ) ρ L,R = [ Γ L / + Γ R / + i(e L E R ) ] ρ L,R + i (ρ L,L ρ R,R ) ρ R,L = [ Γ L / + Γ R / i(e L E R ) ] ρ R,L i (ρ L,L ρ R,R ) Prąd płynacy przez układ wyznaczyć można podobnie jak poprzednio I = e(γ + L ϱ 00 Γ L ϱ LL) F. Zadanie. Zadanie polega na obliczeniu stacjonarnego (pochodne po czasie są równe zeru) prądu płynącego przez taki układ. Przedstawić zależności prądu I od zmian różnych parametrów opisujących energie w różnych miejscach układu.