1 Bogdan Bogacz. Metodologia pomiaru mössbauerowskiego

Transkrypt

1 1 Bogdan Bogacz Metodologa pomau mössbaueowskego Zakład Metodyk Nauczana Metodolog Fzyk Instytut Fzyk m. Maana Smoluchowskego Unwesytet Jagellońsk Kaków, kweceń 4

2 Sps teśc 1.1. POMIAR W GEOMETRII TRANSMISYJNEJ GRUBOŚĆ ABSORBENTA PzyblŜene cenkego absobenta Optymalna gubość absobenta Wpływ gubośc póbk na szeokość ln mössbaueowskej Wpływ gubośc póbk na ampltudy ln składowych wdma EFEKTY GEOMETRYCZNE Cosnusowe ozmyce eneg pomenowana ezonansowego emtowanego ze źódła [9] Wpływ zmany połoŝena źódła na wdmo - efekt kąta byłowego POSZERZENIE LINII SPOWODOWANE DRGANIAMI WNIOSKI... 6 Dodatek... 7 Lteatua... 8

3 1.1. Poma w geomet tansmsyjnej. Odkyte w 1957 oku pzez Rudolfa Mössbauea zjawsko bezodzutowej emsj absopcj pomenowana gamma [1] dało podstawy pewszej metodze pomaowej E 13 o wyjątkowo duŝej enegetycznej zdolnośc ozdzelczej ( = ). Dzęk tak duŝej E enegetycznej zdolnośc ozdzelczej spektoskopa mössbaueowska pozwala na uzyskwane nfomacj o oddzaływanach nadsubtelnych jąde zotopu mössbaueowskego z otoczenem [-6]. Najczęścej pomay mössbaueowske wykonywane są w geomet tansmsyjnej (ys. 1.1). Kwanty gamma doceające ze źódła, popzez absobent, do detektoa ejestowane są w funkcj zmany eneg spowodowanej uchem źódła. źódł absobe detekto V = v c E ( E, ) E N(V) =...de U(E,V) = π [ E ( E V) ] U(E, V) e ( E,E ) t t e Rys Tansmsyjna geometa pomaowa w spektoskop efektu Mössbauea. Rozkład enegetyczny pomenowana gamma emtowanego ze źódła bezodzutowo (pomenowane ezonansowe) U(E,V) jest loentzowsk (ys. 1.1). Jego szeokość 3

4 połówkowa ówna jest szeokośc pozomu wzbudzonego jąda, a połoŝene maksmum na skal eneg, okeślone enegą pozomu wzbudzonego E, jest modyfkowane popzez uch v źódła. Efekt Dopplea powoduje pzesunęce połoŝena maksmum o V = E, gdze v jest c pędkoścą źódła, a c pędkoścą śwatła. Pzechodząc pzez póbkę pomenowane gamma ulega jądowej absopcj ezonansowej absopcj atomowej. Absopcja ezonansowa opsana jest enegetyczną zaleŝnoścą współczynnka absopcj jądowej (E,E ). Najczęścej jest to suma ln loentzowskch, któych połoŝena zostały oznaczone pzez E. To paamety tych ln (ogólnej zaleŝność (E,E ) ) są zwykle celem pomau mössbaueowskego. Rozkład enegetyczny pomenowana ezonansowego po pzejścu pzez póbkę jest zmodyfkowany o czynnk e ( ( E,E ) ) t, gdze jest współczynnkem absopcj atomowej (ne zaleŝy od eneg w ozwaŝanym zakese), a t guboścą póbk. Pomenowane neezonansowe ulega jedyne absopcj atomowej. Detekto zlcza dochodzące do nego kwanty pomenowana, nezaleŝne od ch eneg. Uzyskwana zaleŝność lczby zlczeń od pędkośc źódła dana jest całką tansmsyjną [7] (1.1), gdze N jest lczbą kwantów pomenowana emtowanego ze źódła w keunku detektoa, a współczynnk Lamba- Mössbauea f okeśla udzał pomenowana ezonansowego w całkowtym natęŝenu pomenowana wychodzącego ze źódła. t t ( E,E ) ( 1 f ) e N fe U(E,V) e t N(V) = N de ( 1.1) pomenowane neezonansowe pomenowane ezonansowe Uzyskana w ekspeymence zaleŝność lczby zlczeń od pędkośc, czyl wdmo mössbaueowske, zawea ne tylko poszukwane nfomacje o zaleŝnośc (E) zmodyfkowane pzez, na ogół znane, paamety źódła. Na wdmo ma ówneŝ wpływ szeoko ozumana geometa pomau ; - gubość póbk, nfomacja o ol gubośc póbk jest juŝ zawata w zapezentowanej całce tansmsyjnej (1.1), - ozbeŝność wązk pomenowana begnącego ze źódła do detektoa, ten fakt powoduje tzw. cosnusowe ozmyce eneg pomenowana emtowanego ze źódła [8-1], - dgana zewnętzne doceające do układu pomaowego, powodują one poszezene ln wdm mössbaueowskch. Wpływ tych efektów na wdma zostane pzedstawony na pzykładze wynków pomaowych uzyskanych dla najczęścej stosowanego zotopu mössbaueowskego 57 Fe. 4

5 1.. Gubość absobenta PzyblŜene cenkego absobenta. WyobaŜene o kształce wdma mössbaueowskego twozone jest pzez pzyblŝene cenkego absobenta. W ogólnym pzypadku, całk tansmsyjnej (1.1) ne moŝna wylczyć analtyczne. Dla cenkego absobenta, tzn. kedy efektywna gubość absobenta jest znaczne mnejsza od 1 ( t << 1) a, moŝna eksponentę ozwnąć w szeeg Tayloa (wokół zea) pzyblŝyć dwoma pewszym wyazam tego szeegu (1.). e ( E) t 1 ( E) t (1.) Całkę funkcj loentzowskej oaz loczynu dwóch funkcj loentzowskch moŝna wylczyć analtyczne (Dodatek A), otzymując - po unomowanu do lczby zlczeń poza ezonansem - wzó (1.3). ε ( V) N( ) N( V) = = f t ( ) (1.3) N ( V E ) Uzyskana zaleŝność jest sumą ln loentzowskch. Szeokośc uzyskanych ln są sumą szeokośc ln źódła absobenta. Ampltudy ln są popocjonalne do gubośc absobenta t, co powoduje, Ŝe w tym pzyblŝenu, ch stosunek ne zaleŝy od gubośc absobenta Optymalna gubość absobenta. Gubość absobenta jest zwązana z jakoścą wdma mössbaueowskego uzyskwanego w zadanym czase pomau. Póbuje sę ją dobać tak, Ŝeby jakość wdma była najlepsza. Paamet jakośc Q moŝna zdefnować, dla wybanej ln, jako stosunek ampltudy tej ln do nepewnośc standadowej b wyznaczana tej ampltudy (1.4). a Pzez oznaczono watość współczynnka absopcj jądowej w ezonanse, a pzez (E) jego zaleŝność enegetyczną. NaleŜy zaznaczyć, Ŝe = σ a o N a f, gdze σ jest maksymalną watoścą pzekoju czynnego w ezonanse, a o jest abundancją zotopu mössbaueowskego, N a jest loścą jąde mössbaueowskch w absobence pzypadającą na jednostkę objętośc, f jest współczynnkem Lamba-Mössbauea dla absobenta. b Nepewność standadowa pojedynczego pomau jest w tym pzypadku ówna pewastkow lczby zlczeń. 5

6 ( ) N( V ) ( ) N( V ) N Q = (1.4) N Pzykładowe oblczena zaleŝnośc paametu jakośc od gubośc póbk zostały wykonane dla pewszej ln natualnego Fe metalcznego (ys. 1.). Maksymalną watość paamet jakośc Q uzyskuje dla gubośc.18 mm co odpowada gubośc efektywnej t = 1.6 (w tym pzypadku t > 1 ). Rys. 1.. ZaleŜność paametu jakośc wdma Q od gubośc póbk (dla f źódła.7 1% udzału tła w pomenowanu). Często jednak wygodnej jest zamast gubośc mezyć jaka część pomenowana absobowana jest pzez póbkę poza ezonansem czyl absopcję atomową póbk A. t A = 1 e (1.5) Po zastąpenu gubośc póbk pzez jej absopcję atomową (Dodatek B) otzymano zaleŝność paametu jakośc wdma od absopcj atomowej Q( A ). Właścwośc mateału c, z któego wykonana została póbka, są wtedy opsane jednym paametem R =. Dla okeślonej watośc R zaleŝność Q( A ) pozwala wyznaczyć optymalną absopcję atomową. Dla pewszej ln natualnego Fe metalcznego (R = 1.69), z zaleŝnośc Q( A ) (ys. 1.3), moŝna odczytać, Ŝe paamet jakośc Q ma najwększą watość dla A = 61%, czyl optymalna (ze względu na paamet jakośc) absopcja atomowa jest ówna 61%. Na dobó optymalnej gubośc póbk stotny wpływ ma, opócz paametu R= /, ówneŝ welkość tła pomaowego. Jego udzał w całkowtym pomenowanu c Właścwośc decydujące o skal ponowej wdma mössbaueowskego dla wybanej ln. 6

7 Rys ZaleŜność paametu jakośc wdma Q od absopcj atomowej póbk (dla f źódła.7 1% udzału tła w pomenowanu). ejestowanym pzez detekto bez póbk oznaczono pzez C N t =, gdze N N N t odpowada pomenowanu mössbaueowskemu (14.4 kev dla 57 Fe), a N t pomenowanu tła. Dotychczas zapezentowane wykesy zostały wykonane dla C =.1 (1% tła). ZaleŜność optymalnej absopcj atomowej póbk od stosunku / dla wybanych udzałów tła C została zapezentowana na ys Waz ze wzostem / optymalna absopcja atomowa maleje. Rys ZaleŜność optymalnej absopcj atomowej A od / dla wybanych udzałów tła C w ejestowanym pomenowanu. Pzypadek pewszej ln natualnego Fe metalcznego zaznaczono lną pzeywaną. 7

8 DuŜe / to duŝa zawatość zotopu ezonansowego, wtedy łatwo uzyskać wdmo mössbaueowske dobej jakośc. Najtudnej uzyskać dobe wynk dla newelkej, czy węcz śladowej, zawatośc zotopu mössbaueowskego w póbce, czyl dla małego /. Wtedy odpowedn dobó gubośc póbk jest najstotnejszy. Dla takch pzypadków optymalna absopcja atomowa osąga watość maksymalną. Dla pomaów bez tła wyaŝa sę wzoem A = 1 - e - = 86.5%, a dla pomaów z 1% tłem wynos 77%. Optymalna absopcja atomowa zaleŝy takŝe od watośc współczynnka Lamba-Mössbauea źódła f, jednak jego wpływ jest badzo słaby (ys. 1.5). W gancy badzo małych / optymalna absopcja atomowa ne zaleŝy od f. Dla wększych watośc /, np. / = 1 dla C = 1%, zmana f w zakese od.1 do 1. powoduje zaledwe około % zmanę optymalnej absopcj atomowej..9 A f = 1. C =.1 f =.7 C =.1 f =.1 C = / Rys ZaleŜność optymalnej absopcj atomowej A od / dla óŝnych watośc współczynnka Lamba-Mössbauea f źódła. Do badań zaleŝnośc paametów ln mössbaueowskej od gubośc absobenta wykozystano płytk beylowe [11] (59 płytek o gubośc.51 mm kaŝda) zaweające newelke lośc Fe pochodzena natualnego. Ze względu na mały współczynnk absopcj atomowej beylu, Be =.54 cm -1, absopcj atomowej póbk A = 8% odpowada gubość pawe 3 cm. ZaleŜność ampltudy jednej z ln od gubośc zapezentowano na ys W celu uzyskana tej zaleŝnośc wszystke wynk pomaów zostały znomalzowane do jednakowego czasu pomau. Ze względu na sześcotygodnowy czas twana se pomaowej wpowadzono ówneŝ koektę na ozpad źódła. Dopasowane opsu teoetycznego do tych wynków pozwolło na wyznaczene = (.4 ±.1) cm -1 co odpowada zawatośc atomowej Fe w Be.%. W kaŝdym pomaze ejestowano ównocześne dwa wdma mössbaueowske. Jedno ejestował pzelotowy lcznk popocjonalny, a duge sonda scyntylacyjna. RóŜnły sę one udzałem tła. Dla lcznka C = 1.6% podczas gdy sonda w znaczne wększym stopnu ejestowała wysokoenegetyczne 8

9 Rys ZaleŜność ampltudy jednej z ln wdma Fe w Be od gubośc absobenta. pomenowane tła C = %. ZaleŜność paametu jakośc od absopcj atomowej póbk Q( A ) zapezentowano na ys Rys ZaleŜnośc paametu jakośc wdma Q od absopcj atomowej póbk, wyznaczone dla wybanej ln wdma mössbaueowskego Fe w Be. ZaleŜnośc teoetyczne zostały dopasowane do wynków ekspeymentalnych popzez dopasowane tylko jednego paametu, wspólnego dla obu zaleŝnośc. Był to paamet skal ponowej, odpowadający lczbe zlczeń, a zatem takŝe czasow pomau. Paamety tła oaz / =.67 zostały wyznaczone nezaleŝne wcześnej. Uzyskano badzo dobą zgodność opsu teoetycznego, (lna cągła) z wynkam ekspeymentalnym. 9

10 1..3. Wpływ gubośc póbk na szeokość ln mössbaueowskej W pomaze mössbaueowskm waunek pzyblŝena cenkego absobenta najczęścej ne jest spełnony. Skończona gubość absobenta powoduje poszezene ln mössbaueowskej [1-16] w stosunku do moŝlwe najwęŝszej ln, danej pzez pzyblŝene cenkego absobenta ( dla jednakowej szeokośc ln źódła absobenta). Na wykese zaleŝnośc Q( A ) (ys. 1.8), dla óŝnych / C, zaznaczono ówneŝ szeokośc ln mössbaueowskch w jednostkach szeokośc ln źódła. Waz ze wzostem gubośc Rys ZaleŜność paametu jakośc (lna cągła) szeokośc ln mössbaueowskej (lna pzeywana) od absopcj atomowej póbk dla wybanych stosunków / udzałów C tła w ejestowanym pomenowanu. póbk ośne szeokość G uzyskwanych ln, zmnejsza sę enegetyczna zdolność ozdzelcza. Dla nezbyt duŝych gubośc absobenta t < 5 pzyost szeokośc ln dobze opsuje zaleŝność lnowa. G = (.7 t) [5]. Na ysunku 1.9 została zapezentowana zaleŝność szeokośc ln od efektywnej gubośc G( t) dla pewszej ln natualnego, metalcznego Fe na tle zaleŝnośc ampltudy A( t), welkośc efektu ε( t) paametu jakośc Q( t). Maksymalną watość paametu Q, w tym pzypadku, uzyskujemy dla t = 1.6 (jak to pokazano juŝ na ys. 1.). Szeokość ln w jednostkach wynos wtedy.43, co odpowada poszezenu o około 1% w stosunku do najwęŝszej moŝlwej ln ( ). W poblŝu maksmum paamet jakośc Q słabo zaleŝy od gubośc póbk, węc kozystnym moŝe być pzygotowywane absobentów neco ceńszych, dających węŝsze lne 1

11 Q Q (.7 ) G = t A ε Q' = Q.7 ( t) Rys ZaleŜnośc paametów pewszej ln natualnego, metalcznego Fe ( / = 1.69) od efektywnej gubośc dla f =.7 C =.1. Pzez A, ε, G, Q oznaczono odpowedno ampltudę, efekt, szeokość ln oaz paamet jakośc. kosztem newelkego wydłuŝena czasu pomau. W pacy [17] zapoponowano uwzględnene poszezena ln, pzy wyboze optymalnej gubośc póbk, popzez szukane maksmum paametu jakośc dzelonego pzez szeokość ln, np. jak we wzoze (1.6). Q Q' = (1.6) (.7 t) Ta zaleŝność została zaznaczona na ysunku 1.9. Optymalna efektywna gubość odpowadająca maksmum Q wynos 1.34, zamast 1.6 dla Q. Daje to 3% zwęŝene ln kosztem 3% wydłuŝena czasu pomau. ZaleŜność tak wyznaczonej optymalnej absopcj atomowej od / została zapezentowana na ys. 1.1 (lne pzeywane) na tle wcześnej pezentowanej zaleŝnośc (ys lne cągłe). Taka modyfkacja daje mnejsze watośc optymalnej absopcj atomowej póbk co jest ównowaŝne mnejszym efektywnym guboścom (ys. 1.11) w konsekwencj węŝszym lnom wdma (ys. 1.1). WęŜsze lne uzyskuje sę kosztem wydłuŝena czasu pomau potzebnego do zmezena wdma tej samej jakośc jak popzedno (ys. 1.13). W ozwaŝanym zakese wydłuŝene czasu pomau ne pzekacza %. 11

12 Rys ZaleŜnośc optymalnej absopcj atomowej A od /, wyznaczone dla paametów jakośc Q (lna cągła) Q' (lna pzeywana) oaz óŝnych udzałów tła C w ejestowanym pomenowanu. Pzypadek pewszej ln natualnego, metalcznego Fe zaznaczono ponową lną pzeywaną. Rys ZaleŜnośc optymalnej efektywnej gubośc od /. ZaleŜnośc wyznaczone na podstawe paametu jakośc Q zaznaczono lnam gubszym, a Q ceńszym. Zapezentowano wynk dla pomaów bez tła lne cągłe z % tłem lne pzeywane. Rys ZaleŜnośc szeokośc ln absobenta o optymalnej gubośc od /. Optymalna gubość została wyznaczona na podstawe paametu jakośc Q - lne gubsze Q - lne ceńsze. Zapezentowano wynk dla pomaów bez tła lne cągłe z % tłem lne pzeywane. 1

13 Rys Względne wydłuŝene czasu pomau (pzy doboze gubośc póbk odpowadającej maksymalnej watośc Q' zamast Q) w funkcj stosunku / Wpływ gubośc póbk na ampltudy ln składowych wdma. ZaleŜność znomalzowanej ampltudy od efektywnej gubośc (ys. 1.14), a węc ówneŝ od watośc współczynnka absopcj ezonansowej, ne jest lnowa. Rys ZaleŜność znomalzowanej ampltudy ln od efektywnej gubośc póbk - lna cągła. Lną pzeywaną zaznaczono pzyblŝene cenkego absobenta. Rys ZaleŜnośc, od efektywnej gubośc, stosunków ampltud ln wdma mössbaueowskego, wylczone dla stosunków współczynnków absopcj ezonansowej 3... Efektywna gubość zaznaczona na os pozomej odpowada ln słabszej. Poównano wynk uzyskane pzy zastosowanu całk tansmsyjnej lna cągła, pzyblŝena cenkego absobenta lna kopkowana pzyblŝena eksponencjalnego lna pzeywana. Ponową lną pzeywaną zaznaczono wynk odpowadające natualnej fol Fe metalcznego o gubośc. cm. 13

14 W konsekwencj stosunek ampltud ln w wdme mössbaueowskm ne jest ówny stosunkow odpowadających m współczynnków absopcj ezonansowej slne zaleŝy od gubośc póbk (ys. 1.15). Zapezentowane na ysunku zaleŝnośc odpowadają np. stosunkom ampltud ln sekstetu zeemanowskego (stosunk ampltud ln pewszej do tzecej oaz dugej do tzecej). JuŜ dla badzo małych gubośc absobenta stosunk ampltud óŝną sę od 3 : 1 : 1 czyl od watośc odpowadających pzyblŝenu cenkego absobenta. W pzyblŝenu cenkego absobenta (lna kopkowana) gubość absobenta ne wpływa na stosunk ampltud. Rys Pzykład wdma mössbaueowskego dla E.5 Y 1.5 Fe 14 B. ZaleŜność stosunków ampltud od gubośc absobenta ma stotne znaczene pzy opacowywanu złoŝonych wdm np. takch jak Re Fe 14 B (ys. 1.16) [18-19]. śelazo obsadza w tym zwązku 6 óŝnych pozycj kystalcznych w stosunkach 16:16:8:8:4:4. Ta nfomacja jest badzo cenna pzy dąŝenu do uzyskana jednoznacznego opsu, zwłaszcza tak mało stuktualnego wdma. UŜyce jej jednak, jako stosunku ampltud sześcu sekstetów zeemanowskch, jest źódłem błędów. Pawdłowo naleŝałoby wykozystać ją jako stosunek współczynnków w całce tansmsyjnej (1.7). 14

15 15 ( ) [ ] ( ) = de e V E π 1 f V ε E E t (1.7) Zastosowane do opacowana numeycznego wdma całk tansmsyjnej wąŝe sę ze znacznym wydłuŝenem czasu oblczeń. Pewnym ozwązanem, pzynajmnej pzy wstępnym opacowywanu, moŝe być zastosowane pzyblŝena eksponencjalnego []. Rozwnęce eksponenty w szeeg Tayloa e F(E) = e a {1[F(E)-a]} wokół odpowedno dobanej, óŝnej od zea gubośc efektywnej "a" (nezaleŝnej od eneg) powadz do wzou (1.8). ( ) ( ) = E V t e 1 f V ε (1.8) ( ) ( ) E V t f V ε = (1.9) Występująca w pzyblŝenu cenkego absobenta suma ln loentzowskch (1.9) pojawa sę tutaj w wykładnku eksponenty. Otzymany wzó jest zatem newele badzej skomplkowany od wzou dla pzyblŝena cenkego absobenta, a o wele lepej oddaje zeczywste zaleŝnośc (ys. 1.15). PzyblŜene ekspotencjalne PzyblŜene cenkego absobenta

16 Rys Poównane tzech metod opacowana wdma mössbaueowskego (pzyblŝene cenkego absobenta, pzyblŝene eksponencjalne całka tansmsyjna) zmezonego dla fol metalcznej natualnego Fe. Poównana z wynkam ekspeymentalnym dokonano dla natualnej fol Ŝelaza metalcznego o gubośc t =. mm d. Zapezentowano 3 pewsze lne wdma (ys. 1.17) opsanego pzyblŝenem cenkego absobenta, pzyblŝenem eksponencjalnym całką tansmsyjną. Podczas opacowywana ustalono stosunek współczynnków absopcj ezonansowej na 3. :. : 1.. Dla pzyblŝena eksponencjalnego dodatkowo pzyjęto za stałą watość efektywnej gubośc uzyskaną w wynku opacowana wdma całką tansmsyjną. d t =.66 dla tzecej ln 16

17 1.3. Efekty geometyczne Cosnusowe ozmyce eneg pomenowana ezonansowego emtowanego ze źódła [9]. Pomenowane begnące ze źódła do detektoa jest emtowane, w wększośc, pod kątem óŝnym od zea względem keunku uchu źódła (ys. 1.18). Rys Geometa pomaowa, ozbeŝność wązk pomenowana begnącego ze źódła do detektoa. W zwązku z tym, zmana eneg pomenowana powodowana uchem źódła zaleŝy ne tylko od pędkośc źódła ale ówneŝ od kąta ϑ mędzy keunkem begu pomenowana, a keunkem uchu źódła [1] wzó (1.1). v E = E cosϑ = Vcosϑ (1.1) c Skutk tego zostały pzeanalzowane pzy załoŝenu punktowego źódła, pouszającego sę wzdłuŝ postej pzechodzącej pzez śodek okągłego okenka detektoa, leŝącego w płaszczyźne postopadłej do tej postej. Maksymalny kąt jak moŝe twozyć keunek pomenowana z keunkem uchu źódła oznaczono pzez α. Do detektoa docea węc pomenowane emtowane w kąt byłowy π ( 1 cosα ). Loentzowsk ozkład enegetyczny pomenowana emtowanego bezodzutowo ze źódła zaleŝy od pędkośc źódła od kąta emsj ϑ (1.11). Detekto zlcza wszystke kwanty emtowane w zakese kątów od do α co 17

18 U(E, V, ϑ) = π ( ) [ E ( E Vcosϑ) ] ( ) (1.11) U(E, V,α) = π dϕ snϑ α U(E,V, ϑ)dϑ odpowada całkowanu po kątach ϑ φ. Całkę tą moŝna wylczyć analtyczne. Otzymany wzó (1.1) opsuje ozkład enegetyczny pomenowana emtowanego ze źódła w keunku U(E, V,α) = actg [ E ( E Vcosα) ] actg [ E ( E V) ] (1.1) V detektoa. ZaleŜy on od pędkośc źódła kąta α ne jest juŝ opsany funkcją loentzowską. Pezentowane na ys ozkłady enegetyczne pomenowana emtowanego ze źódła w kąt byłowy π ( 1 cosα ) zostały unomowane do tej samej powezchn. Nomalzacj moŝna dokonać dzeląc uzyskany ozkład U(E,V,α) pzez welkość kąta byłowego ( 1 ) π cosα, bo natęŝene pomenowana emtowanego w keunku detektoa jest do tego kąta popocjonalne. Rys Rozkłady enegetyczne pomenowana begnącego ze źódła w keunku detektoa dla óŝnych kątów α pędkośc źódła odpowadającemu pzesunęcu doppleowskemu V = 55. Wykesy zostały wykonane dla pędkośc źódła odpowadającej pzesunęcu doppleowskemu 55, gdze jest szeokoścą połówkową ln źódła. Jest to pędkość 18

19 odpowadająca, mnej węcej, pewszej (szóstej) ln Ŝelaza metalcznego. Waz ze wzostem watośc kąta α ozkład ulega pzesunęcu w keunku mnejszych eneg poszezenu. Obe te zmany są opsane postym wzoam analtycznym ( ). 1 cosα E = V (1.13) ( 1 cosα) α V = (1. 14) RówneŜ zaleŝność ampltudy unomowanego ozkładu od kąta pędkośc źódła jest opsana wyaŝenem analtycznym (1.15). ) U(E m V = actg ( 1 cosα) (1. 15) Vπ 1 ( cosα) Defomacja ozkładu enegetycznego pomenowana emtowanego ze źódła ośne waz ze wzostem kąta α, a takŝe waz ze wzostem pędkośc źódła (ys. 1.). Dla źódła w spoczynku ozkład emtowanego w keunku detektoa pomenowana jest loentzowsk. Dla pędkośc 1 pzesunęce śodka ozkładu, jego poszezene zmnejszene ampltudy są juŝ wdoczne. Dla wększych pędkośc te efekty osną. Rys Rozkłady enegetyczne pomenowana begnącego ze źódła w keunku detektoa dla óŝnych pędkośc źódła (V =, 1,, 3, 4 55 ) kąta α=5 o. Gubość absobenta płaskego, dla pzechodzącego pzez nego pomenowana, zaleŝy od kąta ϑ (ys. 1.18). Pomnęce tego efektu odpowada załoŝenu, Ŝe absobent ma kształt sfeyczny, a punktowe źódło znajduje sę w śodku tej sfey. Wtedy gubość absobenta dla wszystkch kwantów begnących ze źódła do detektoa jest taka sama. Kształt ln mössbaueowskej jest wtedy dany wzoem (1.16). ε ( V) ( ) ( cosα) U E,V,α = f π 1 [ ( E,E ) t] { 1 exp }de (1.16) 19

20 Występujący w całce tansmsyjnej ozkład loentzowsk eneg pomenowana emtowanego ze źódła został tutaj zastąpony omówonym ozkładem ( V,α) ( cosα) U E, π 1. Dla płaskego absobenta ne moŝna skozystać z tego ozkładu wzó pzybea postać skomplkowaną, z podwójnym całkowanem po kące po eneg (1.17). ε ( V) α t t de dϑsnϑ U( E,V, ϑ) exp 1 exp ( E,E ) cosϑ cosϑ = f (1.17) α t dϑsnϑ exp cosϑ Na ysunku 1.1 zostały zapezentowane lne mössbaueowske wylczone dla óŝnych kątów α, dla absobenta o paametach odpowadających pewszej (szóstej) ln wdma dla cenkej fol ( t =.4475) natualnego Ŝelaza metalcznego. RóŜnca mędzy absobentem Rys Lne mössbaueowske dla óŝnych kątów α dla absobenta sfeycznego - lna pzeywana płaskego - lna cągła. sfeycznym (lna pzeywana) płaskm (lna cągła) pojawa sę dla duŝych kątów α. Cosnusowe ozmyce eneg pomenowana emtowanego ze źódła powoduje pzesunęce ln mössbaueowskch w keunku wększych eneg, zmnejszene ampltudy ln zwększene jej szeokośc. Te efekty zostały zapezentowane na oddzelnych wykesach w zaleŝnośc od kąta α, dla óŝnych eneg ezonansowych S (ys. 1., ). Tak pzesunęce ln jak enega ezonansowa zostały wyaŝone w jednostkach (szeokość ln źódła). Lną cągłą zaznaczono wynk uzyskane dla absobenta płaskego,

21 Rys Pzesunęce ln mössbaueowskej dla płaskego (lna cągła) sfeycznego (lna pzeywana) absobenta w funkcj kąta α dla óŝnych eneg ezonansowych. Rys Welkość efektu dla płaskego (lna cągła) sfeycznego (lna pzeywana) absobenta w funkcj kąta α dla óŝnych eneg ezonansowych. Rys Szeokość ln mössbaueowskej dla absobenta płaskego (lna cągła) sfeycznego (lna pzeywana) w funkcj kąta α dla pzykładowych gubośc eneg ezonansowych. 1

22 a pzeywaną dla absobenta sfeycznego. Dla kątów do około o ne ma wdocznych óŝnc pzesunęca ln welkośc efektu dla absobenta płaskego sfeycznego. W pezentowanym zakese kątów, eneg ezonansowych gubośc ne ma wdocznych óŝnc szeokośc ln pomędzy absobentem płaskm sfeycznym (ys. 1.4). Zmany paametów ln wywołane efektam geometycznym, dla kątów α < 1 o są małe ale szybko osną dla kątów wększych od 1 o. Rys Wdma mössbaueowske natualnej fol Ŝelaza metalcznego o gubośc. cm, dla óŝnych kątów α. Na tle wynków ekspeymentalnych zostały zapezentowane wdma wylczone dla absobenta płaskego (lna cągła) oaz bez uwzględnena cosnusowego ozmyca (lna pzeywana). Rys Wdma mössbaueowske natualnej fol Ŝelaza metalcznego o gubośc. cm, dla kątów α = 31.3 o 38 o. Na tle wynków ekspeymentalnych zostały zapezentowane wdma wylczone dla absobenta płaskego (lna cągła guba), dla absobenta sfeycznego (lna cągła cenka) bez uwzględnena cosnusowego ozmyca (lna pzeywana).

23 Poównane opsu teoetycznego z wynkam ekspeymentalnym zostało pzepowadzone dla absobenta z fol natualnego Ŝelaza metalcznego o gubośc. cm (ys ). Dla kątów 5 o, 1 o 3.3 o kzywa teoetyczna badzo dobze opsuje wynk ekspeymentalne. Ne wdać óŝnc pomędzy opsem dla absobenta płaskego sfeycznego. Lną pzeywaną zaznaczono kształt wdma uzyskwany dla kąta α = o - całka tansmsyjna. Do kąta 1 o efekty geometyczne są nemal newdoczne. Dla kąta 3.3 o zmany pozycj szeokośc ln 1,, 5 6 są wyaźne, a ampltud badzo slne. Dla wększych kątów lne są wyaźne asymetyczne. Dla kąta 38 o ops, pzy załoŝenu źódła punktowego, ne oddaje juŝ dobze zaleŝnośc ekspeymentalnych Wpływ zmany połoŝena źódła na wdmo - efekt kąta byłowego. Zmana odległośc pomędzy źódłem detektoem zwązana z uchem źódła powoduje peodyczne zmany natęŝena pomenowana doceającego do detektoa, a węc zmany szybkośc zlczeń [9]. Efekt uwdaczna sę w postac paabolcznego wygęca bazy, w pzecwnych keunkach dla dwóch wdm (lewego pawego) ejestowanych podczas kaŝdego cyklu uchu źódła (ys. 1.7). Zjawsko jest szczególne dobze wdoczne podczas Rys Wdma mössbaueowske zmezone dla natualnej fol Ŝelaza metalcznego o gubośc 5*1-5 cm. Lną cągłą zaznaczono wdma wylczone z uwzględnenem zmany połoŝena źódła cosnusowego ozmyca pomenowana źódła. 3

24 pomaów słabych efektów dla małych odległośc źódło detekto (decyduje stosunek ampltudy dgań źódła v z T 8 do odległośc źódło detekto X, gdze vz maksymalna pędkość źódła, T okes dgań, X odległość źódło-detekto dla źódła w połoŝenu ównowag). Uwzględnene wpływu okesowych zman połoŝena źódła na wdma mössbaueowske wymaga uwzględnena we wzoze 1.16 lub 1.17 zaleŝnośc kąta α od pędkośc źódła: h α = α( v) = actg, (1.18) v ± zt v X 1 8 v z gdze h jest śedncą okenka lcznka. Zapezentowane na ys. 1.7 wdma zostały zmezone dla badzo cenkej fol natualnego Ŝelaza metalcznego t = 5*1-5 cm co powoduje, Ŝe welkość efektu ne pzekacza 1%. Paabolczne wygęce bazy znka nemal całkowce po złoŝenu wdm lewego pawego Poszezene ln spowodowane dganam. Do spawdzena welkośc poszezena ln wdma mössbaueowskego, spowodowanych dganam doceającym z zewnątz do kostatu helowego, wykozystano absobent testowy, któego wdmo posada szeeg wąskch, blsko sebe połoŝonych ln (1 zeeman 3 dublety kwadupolowe) co pozwala na łatwą obsewację zman ch szeokośc (ys. 1.8). Pomay testujące wykonano w tempeatuze pokojowej. Jako wdmo odnesena potaktowano wdmo zmezone dla absobenta zamocowanego na kolmatoze źódła. Lne tak zmezonego wdma są wąske (/ =.13 mm/s). Dla póbk umeszczonej w kostace uzyskano wdma o zdecydowane szeszych lnach - poszezene wynosło około 7% (poma popołudnowo-nocny). Poma dzenny, czyl wykonany w okese najwększego uchu dał jeszcze slnejsze poszezene - lne 5 sekstetu zemanowskego lne dubletów kwadupolowych pzestały być ozdzelone (ys. 1.8). 4

25 Rys Wdma mössbaueowske absobenta testowego mezone w óŝnych waunkach oaz optymalne zestawony układ pomaowy. Oganczene wpływu zewnętznych dgań na szeokośc ln mezonych wdm mössbaueowskch uzyskano umeszczając cały układ pomaowy na gantowej płyce leŝącej na napompowanych dętkach. Pozwolło to oganczyć poszezene ln do około 15% szeokośc ln wdma odnesena (ys. 1.8). 5

26 1.5. Wnosk Optymalzacja układu pomaowego czyl dobó geomet pomaowej (ozdz. 1.3) gubośc absobenta (ozdz. 1.) pozwala na uzyskwane w zadanym czase wdm mössbaueowskch najlepszej jakośc. Popawane jakośc wdm popzez zblŝane źódła do detektoa jest oganczone efektam geometycznym (ozdz. 1.3) zwązanym z ozbeŝnoścą wązk pomenowana begnącego ze źódła do detektoa. AŜeby, spowodowane tym efektam, pzesunęca poszezena ln mössbaueowskch, a takŝe zmany ch ampltud były małe, maksymalny kąt jak twozy keunek pomenowana doceającego do detektoa z keunkem uchu źódła (kąt α, ys. 1.18) ne pownen pzekaczać 1 o (ys ). Pzykładowo dla detektoa o śedncy okenka 6 cm odpowada to odległośc źódła od detektoa ne mnejszej nŝ 17 cm. Dobó gubośc absobenta ma stotny wpływ na jakość uzyskwanych wdm mössbaueowskch (ozdz. 1..). Pzy znajomośc szacunkowej watośc / dla badanego zwązku, w pzygotowanu absobenta o optymalnej gubośc mogą pomóc zaleŝnośc pezentowane na ys Pzykładowo dla newelkej zawatośc zotopu ezonansowego w póbce o slnej absopcj atomowej ( / < 1) tła pomaowego C 1% absopcja atomowa póbk o optymalnej gubośc pownna wynosć około 75%. Gubość absobenta wpływa na stosunek ampltud ln w wdme mössbaueowskm (ozdz. 1..4). Efekt ten jest slny nawet dla cenkego absobenta (ys. 1.15). Stosowane, do opacowywana wynków, pzyblŝena cenkego absobenta, któe pomja efekty guboścowe, moŝe powadzć do błędnych wnosków, zwłaszcza uzyskwanych ze skal ponowej wdma. Zwększane gubośc absobenta powoduje zwększane szeokośc ln wdma mössbaueowskego, a węc zmnejszane enegetycznej zdolnośc ozdzelczej (ozdz. 1..3). RówneŜ dgana zewnętzne, doceające do układu pomaowego, mogą powodować badzo slne poszezene ln (ozdz. 1.4), szczególne dla póbek mocowanych na delkatnych konstukcjach np. w kostace. 6

27 7 Dodatek A. Watośc całek: A.1. Funkcj loentzowskej ( ) [ ] 1 de V E E π = (A1) A.. Iloczynu dwóch funkcj loentzowskch ( ) ( ) ( ) E V de E E V E π = (A) B. Zastąpene gubośc póbk t pzez jej absopcję atomową A w badanych zaleŝnoścach paametu jakośc wdma Q. ( ) ( ) ( ) A A A t A Rln 1 ln 1 t t ln 1 t e 1 = = = = = (B1) PowyŜsze zaleŝnośc pozwalają zastąpć, występujące w całce tansmsyjnej, a węc w zaleŝnoścach paametu jakośc Q, welkośc,, t pzez jeden paamet chaakteyzujący mateał póbk R = oaz absopcję atomową póbk A. Zamast analzować paamet jakośc wdma Q w funkcj (zmenającej sę od do ) gubośc póbk t (np. ys. 1.) moŝna analzować go w funkcj (zmenającej sę od do 1 często wyaŝanej w pocentach) absopcj atomowej póbk A (np. ys. 1.3).

28 Lteatua 1. R.L. Mössbaue, Z. Physk 151(1958)14.. J. Kagan, "Effekt Mössbauea", Moskwa G.K. Wethem "Mössbaue effect: pncples and applcatons", New Yok, London, Academc Pess, S.G. Cohen, M. Pastenak, "Pespectves n Mössbaue Spectoscopy", Plenum Pess, New Yok - London D. Bab, "Gundlagen und Anwendungen de Mössbauespektoskope", Beln, Akademe-Velag I. J. Guveman, Mössbaue Effect Methodology, 6(197), 7(1971), 8(1973), 9(1974). 7. J.J. Baa, Spektoskopa Mössbaueowska, Badane Magnetyków, Lena Szkoła Magnetyzmu, BałoweŜa C. Nsto, T. Tnu, Influence of the souce absobent geomety on the expementally detemned Mössbaue spectum paametes, Rev. Roum. Phys. 7(1965) J.J. Baa, B.F. Bogacz, Geometc effects n Mössbaue tansmsson expements, Mössbaue Effect Refeence and Data Jounal 3(198) A.D. Manalo, G.M. Rothbeg, Cosne boadenng of Mössbaue specta wth souce and absobe of equal ad theoy and expement, Nucl. Inst. and Meth. 179(1981) J.J. Baa, B.F. Bogacz, "Analyss of the Intensty Scale of Mössbaue Specta", Applcatons of the Mössbaue Effect, Godon and Beach Scence Publshes, New Yok 1985, vol.3, p S. Magules, J.R. Ehman, "Tansmsson and lne boadenng of esonance adaton ncdent on a esonance absobe", Nucl. Inst. and Meth.1(1961) D.A. O Conno, The effect of lne boadenng of Mössbaue esonant souce and absobes on the esonance absopton, Nucl. Inst. and Meth. 1(1963) J.J. Baa, B.F. Bogacz, "Investgaton of Thckness Dependences of Mössbaue Absopton and Scatteng Lnes", Phys. Stat. Sold A44(1977)K17-K J.J.Baa, B.F.Bogacz, "Compason of Tanston and Scatteng Methods Used n Mössbaue Spectoscopy", Mössbaue Effect Refeence and Data Jounal 3(198) J.M. Tooste and M.P.A. Veges, "Effect of sample thckness on the lnewth, ntensty and absopton aea", J.W. Robnson, Handbook of spectoscopy vol. III, CRC Pess, Inc. BocaRaton, Floda 1981,p

29 17. P. Gütlch, R. Lnk, A. Tautwen, Mössbaue Spectoscopy and Taston Metal Chemsty, Spnge-Velag, Beln Heldlbeg NewYok 1978, p A.T. Pędzwat, B.F. Bogacz, R. Gagula, S. Wóbel, "Mössbaue and DSC studes of spn eoentatons n E -x Y x Fe 14 B, J. Alloys Comp. 336() A.T. Pędzwat, B.F. Bogacz, R. Gagula, "Spn aangement dagams fo E -x R x Fe 14 B (R=Y,Ce) obtaned wth Mössbaue spectoscopy and phenomenologcal model", Nukleonka 48(Sup.1)(3) B.F. Bogacz, On the appoxmaton of Mössbaue ntegals, Molecula Physcs Repots 3()15-. 9