Wstęp do optyki nieliniowej

Wstęp do optyki nieliniowej Oddziaływanie światła zmateriajestbardzosłabe. Wielkość oddziaływania można ocenić porównujac natężenie pola np. w świetle słonecznym (ok. 600 V/m)znatężeniem pola atomowego (10 11 V/m). Zmiany rozkładu chmury elektronów w wyniku oddziaływania światła słonecznego z materia sa absolutnie do zaniedbania. Spodziewamy się, że nieliniowe oddziaływania stana się istotne wtedy, gdy natężenie pola elektrycznego fali elektromagnetycznej stanie się porównywalne z polem wewnatrzatomowym. Dopiero odkrycie laserów dało takamożliwość, dlatego że w ognisku zogniskowanej wiazki laserowej osiaga się gęstość mocyrzędu 10 14 W/m 2,co wprzybliżeniu odpowiada natężeniu pola rzędu 10 8 V/m. Już w 1961. A. Franken ze współpracownikami 1 otrzymał druga harmoniczna, chociaż niektóre efekty nieliniowe były znane znacznie wcześniej przed odkryciem laserów. odstawowym mechanizmem odpowiadajacym za efekty nieliniowe jest zniekształcenie chmur elektronowych wokół atomów w polu elektrycznym fali świetlnej (będa nasinteresowały efekty optyczne). owstajadrgaj ace dipole, a gęstość polaryzacji wynosi ~ = N~p, gdzie N jest gęstościaatomów. Wektor wymuszonej polaryzacji drga z częstościawymuszaj acego promieniowania, co zgodnie z zasadami elektromagnetyzmu, prowadzi do emisji promieniowania o tej samej częstości i w kierunku prostopadłym do drgajacego dipola. Złożenie fali polaryzacji i wymuszajacej skutkuje powstaniem fali o takiej samej częstości poruszajacej się wośrodku z prędkościa fazowa v f = c n. Zrównań Maxwella wynika, że n = ε r = p 1+χ, gdzie ε r ε 0 = ε jest przenikalnościaelektryczn aośrodka, a dla przypadku jednowymiarowego χ x. ε 0 x będzie, jeśli zależność polaryzacji od natężenia pola elektrycznego będzie liniowa. Każde odstępstwo od liniowości () oznacza, że mam do czynienia z efektami niemi. 1. A. Franken, A.. Hill, C. W. eters, G. Weinrich, Generation of optical harmonics, hys. Rev. Lett. 7, 118 (1961). 1

WST DO OTYKI NILINIOWJ a) b) centrosymetryczny nergia potencjalna nie c) niecentrosymetryczny nie rzesunięcie ładunku x Rys. 1. nergia potencjalna chmury elektronowej w przypadku ośrodka liniowego (parabola przerywana) i nieliniowego (ciagła) (a). Zależność polaryzacji od natężeniapoladlaośrodka liniowego i nieliniowego centro (b) i niecentrosymetrycznego (c) Na rys. 1 przedstawiono potencjał chmury elektronowej ośrodka. W przypadku małego przesunięcia (małe pole) potencjał jest paraboliczny, a oddziaływania sa liniowe. Wzrost pola może prowadzić dozachowań niech. Innymi mechanizmami prowadzacymi do efektów niech jest orientacja molekularna, elektrostrykcja, absorpcja rezonansowa, nieelastyczne zderzenia. Również efekty termiczne mogawywoływać zjawiska nieliniowe. Uporzadkowanie w przestrzeni asymetrycznych czasteczek (np. ciekłego kryształu) w polu np. elektrycznym jest źródłem nieliniowości orientacyjnej. Ustawionewzdłuż linii sił pola czasteczki o wydłużonych kształtach posiadaja innywspółczynnik załamania niż rozłożone przypadkowo. rowadzi to do dwójłomności ośrodka. Ogólnie polaryzowalność ośrodka jest większa jeśli długa oś pokrywasię kierunkiem pola. lektrostrykcja jest wynikiem tendencji do obniżenia potencjalnej energii w indukowanych dipolach przez przyłożone pole elektryczne (również zwi azki światła) a wynikajacej z ruchu translacyjnego czasteczek. Indukowane dipole przesuwaja się z obszaru mniejszego do obszaru większego pola elektrycznego. lektrostrykcja powoduje wzrost gęstości materiału w obszarze wysokiego pola i rośnie współczynnik załamania. Może to mieć wpływ na propagacjęnietylko wiazkipierwotnej,aleiinnychrozchodz acych się w obszarze pola. Jest to zjawisko powszechnie spotykane w ośrodkach wróżnych stanach skupienia. lektrostrykcja jest efektem najwolniejszym zomawianych wyżej. 2

Absorpcja rezonansowa równieżprowadzido zachowań niech, takich jak: wybielanie optyczne, czy wielofotonowa absorpcja. Zważniejszych mechanizmów niem możemy jeszcze wymienić zderzenia nieelastyczne i zwiazane z nimi wymuszone rozpraszane Brouilloina i Ramana oraz efekty termiczne powodujace zmianę współczynników załamania. olaryzację rozwijasię w szereg potęgowy (t) =χ (1) Ẽ (t)+χ (2) Ẽ 2 (t)+χ (3) Ẽ 3 (t)+... a) b) kwadratowy c) sześcienny Rys. 2. Zależność polaryzacji od pola elektrycznego fali elektromagnetycznej wróżnych ośrodkach Wtymzapisiepolas a rzeczywiste, tak że Ẽ (t) = 0 exp ( iωt)+c.c. Czasem (poprawniej) stosuje się zapis Ẽ (t) = 1 2 [ 0 exp ( iωt)+c.c.]. Wreszcie w zapisie wektorowym z uwzględnieniem polaryzacji ~ (r, t) =Re[~eA(z,t)exp(ikz ωt)]=re[~e 0 (z,t)exp( iωt)]. Do oceny wielkości składników rozwinięcia można wykorzystaćpółklasyczne rozważania Bloembergena wskazujace, że kolejne wartości majasiędosiebie jak / in,gdzie jest natężeniem pola fali elektromagnetycznej, a in oznacza elektryczne pole wewnatrzatomowe. Tak więc (n+1) (n) in, 3

WST DO OTYKI NILINIOWJ Uwzględniajac efekty nieliniowe ~ = ~ L + ~ NL, zapiszemy ~D = ε 0 ~ + ~ L + ~ NL. olaryzację nielinowa przedstawimy następujaco h i ~ NL =Re ~e NL exp (ik p z ωt), gdzie k p jest wektorem falowym fali polaryzacji. Równanie falowe ³ ~ 1 2 ~ c 2 t 2 4π 2 ~ L c 2 t 2 = 4π 2 ~ NL c 2 t 2 w przybliżeniu wolnozmiennej amplitudy przyjmuje postać A z + 1 v g A t = 2πiω2 kc 2 NL 0 exp (i kz). gdzie A (z,t) jest amplitudapolaelektrycznegofali, k = k p k oraz v g jest prędkościagrupow a. olaryzacja liniowa ~ L = ε 0ˆχ ~ ma następujace składowe (w zapisie tensorowym) i = ε 0 χ ij j. L j=1 a to oznacza, że dla wiazki laserowej ten stosunek jest co najmniej rzędu 10 3,choćmoże być znacznie większy. Natomiast podatności elektryczne drugiego i trzeciego rzędu różniasięo7rzędów. Rozważania dotyczace nieliniowej polaryzacji ogranicza się zwykledo nieliniowości trzeciego rzędu. Między trzema wektorami elektrycznymi w dielektryku obowiazuje relacja ~D = ε 0 ~ + ~. Wektor polaryzacji nieliniowej ma postać zależnaodrzęduirodzajunielin- iowości. Na przykład dla nieliniowości drugiego rzędu składowa wektora polaryzacji, zapisywana w postaci ~ NL = ε 0ˆχ NL : ~ ~, 4

wyraża się przez tensor nieliniowości NL i = j,k=1 χ ijk j k. rzy oddziaływaniu trzech fal ω 1, ω 2 i ω 3 = ω 1 + ω 2 i (ω n + ω m )= X X χ ijk (ω n + ω m, ω n, ω m ) j (ω n ) k (ω m ) jk (mn) Okazuje się, że na to by w pełni opisać to oddziaływanie w układzie kartezjańskim trzeba znać 324 zespolone liczby. Nie jest jednak aż takźle. onieważ polas a fizyczne, to musza byćspełnione relacje pozwalajace wyeliminować częstości ujemne i połowę liczbmożna odrzucić, ze względu na symetrię wewnętrzna (ang. intrinsic permutation symetry) zostaje 81 niezależnych wyrazów, dla ośrodków bez strat podatność elektryczna jest rzeczywista pozostaje 27 elementów. Jeśli rozważamy generację drugiej harmonicznej pozostanie 18. Często nieliniowe optyczne oddziaływanie wprowadza optyczne fale, których częstość ω i jest znacznie mniejsza niż najniższa częstość rezonansowa ośrodka. W takich przypadkach przenikalność nieliniowa jest w zasadzie niezależna od częstości. Co za tym idzie, wskaźniki macierzy można permutować bez permutacji częstości (warunek symetrii Kleinmana). rzy spełnionych warunkach symetrii Kleinmana już tylko10współczynników będzie niezależnych, a występuje jeszcze dodatkowa redukcja ich liczby ze względu na symetrię krystaliczna. Wprowadza się tensor d ijk = 1 2 χ(2) ijk awtedynieliniowapolaryzacjamapostać i (ω n + ω m )= X X 2d ijk j (ω n ) k (ω m ). jk (mn) Tensor jest symetryczny przynajmniej w dwóch ostatnich wskaźnikach. Jest to słuszne 2 tam, gdzie spełniona jest symetria Kleinmana. Wtedy możemy wprowadzić macierzd il owymiarach 3 3 6. Ogólne wyrażenie na polaryzację w postaci rozwinięcia w zapisie tensorowym jest następujace i ω = i 0 + χ ij j ω + χ ij j ω + j=1 j=1 2 Jak widać założenie jest słuszne zawsze w przypadku generacji drugiej harmonicznej, ponieważ ω n = ω m. 3 Na przykład: dla kwarcu różne od zera sa: d 11 i d 14, KD d 14, d 36 [1]. 5

WST DO OTYKI NILINIOWJ + + j,k=1 j,k,m=1 χ ijk j ω1 ω2 χ ijkm ω 1 k + j ω 2 k j,k=1 χ ijk j ω1 B ω2 k ω3 m +... I tak: pierwszy wyraz opisuje polaryzację stała. drugi jest polaryzacja liniowa. trzeci jest charakterystyczny dla materiałów optycznie aktywnych. czwartyodpowiadazaefektynieliniowedrugiegorzędu: mieszanie dwu częstości, generację drugiej harmonicznej, efekt ockelsa, częstości różnicowe i sumacyjne, prostowanie optyczne itd. pi aty opisuje efekty magnetooptyczne i jeśli ω 2 =0,towystępuje efekt Faradaya. szósty wyraz jest zwiazany z efektami niemi trzeciego rzędu, taki jak generacja trzeciej harmonicznej, optyczny efekt Kerra, efekt Ramana, mieszanie trzech częstości itd. Ośrodki optyczne moga uczestniczyć lub nie w wymianie energii w oddziaływaniu z fala(falami) świetlnymi. W pierwszym przypadku mówimy o ośrodkach aktywnych, a w drugim o pasywnych. W przypadku ośrodków pasywnych obowiazuje zasada zachowania pędu i energii w układzie tylko fal. Dielektryk jest wtedy katalizatorem efektów niech. Zajmiemy się wybranymi efektami drugiego rzędu onieważ (2) (t) = χ (2) Ẽ 2 (t) = h i = 2χ (2) (t) (t)+ χ (2) 2 (t)exp( 2iωt)+c.c.. Jak widać w efekcie polaryzacji drugiego rzędu występuje polaryzacja stała oraz o częstości dwukrotnie większej. ierwsza część nie wnosi nic do generacji fali polaryzacji, ponieważ druga pochodna po czasie znika. Jest to proces prostowania optycznego. rzyjmijmy, że pole elektryczne fali składa się z dwóch pól o różnych częstościach Teraz (2) (t) = χ (2) Ẽ 2 (t) = Ẽ (t) = 1 exp ( iω 1 t)+ 2 exp ( iω 2 t)+c.c. = χ (2) n 2 1 exp ( 2iω 1 t)+ 2 2 exp ( 2iω 2 t)+ +2 1 2 exp [ (ω 1 + ω 2 ) t]+2 1 2 exp [ (ω 1 ω 2 ) t]} + +2χ (2) [ 1 1 + 2 2]. 6

Jak widać poszczególne wyrazy odpowiadaja generacji drugiej harmonicznej, generacji częstości sumacyjnej i różnicowej oraz ostatni wyraz to optyczne prostowanie. Będziemy zakładali nieobecność dyfrakcji i efektów dyspersyjnych drugiego rzędu oraz zastosujemy przybliżenie wolnozmiennej amplitudy. Opis matematyczny polega na rozwiazaniu sprzężonych równańfalowychnaam- plitudy fal bioracych udział wokreślonym procesie. Na przykład: niech na ośrodek o drugiego rzędu przenikalności dielektrycznej χ (2) różnej od zera padajadwiefale1i2oamplitudacha 1 (z,t) i A 2 (z,t) oczęstościach ω 1 i ω 2. W wyniku powstaje fala sumacyjna o częstości ω 3 = ω 1 + ω 2. Równanie falowe z częścia nieliniowa musi zawierać każda składowa każdej fali, w tym falęoczęstości sumacyjnej w postaci Ẽ 3 (z,t) =A 3 exp [i (k 3 z ω 3 t)] + c.c., gdzie k 3 = n q 3ω 3, n 3 = ε (ω 3 ). c olaryzację nieliniowa zapiszemy w postaci 3 (z,t) = 3 exp (iω 3 t)+c.c., a gdzie d = χ (2) /2. ola zaś 3 =4d 1 2, Ẽ i (z,t) = i exp ( iω i t)+c.c. = = A i exp [i (k i z ω i t)] + c.c., gdzie i =1, 2. Tak więc nieliniowa polaryzacja ma postać 3 =4dA 1 A 2 exp [i (k 1 + k 2 )] z. odstawiajac do równania falowego otrzymujemy i przyjmujac, że fala porusza się w kierunku osi z, więc pochodne czastkowe możemy zamienićna zupełne i korzystajac zprzybliżenia wolnozmiennej amplitudy oraz przyjmujac, że A i nie sa funkcjami czasu oraz d 2 A 3 dz 2 +2ik da 3 3 dz = 16πdω2 3 c 2 A 1 A 2 exp [i (k 1 + k 2 k 3 ) z] (I I.1) da 3 dz = 8πidω2 3 k 3 c 2 A 1 A 2 exp [ i kz], 7

WST DO OTYKI NILINIOWJ gdzie k = k 1 + k 2 k 3. Jeżeli dla uproszczenia założymy, żeamplitudy1i2sastałe (można to przyjać, jeśli konwersja jest niewielka), wtedy łatwo równanie scałkować i otrzymujemy wyrażenie na amplitudę fali sumacyjnej ZL A 3 (L) = 8πidω2 3 k 3 c 2 A 1A 2 exp [ i kz] dz = 8πidω2 3 k 3 c 2 A 1 A 2 0 µ exp [i kl] 1 i k Równanie (II.1) opisuje fakt sprzężenia fal o częstościach ω 1 i ω 2 zfala ω 3. W czasie przejścia przez ośrodek zmienia się amplituda fali 3, ale zmianie ulegajateż amplitudy fal 2 i 3. Łatwo sprawdzić, że pola tych fal musza spełniać równania falowe da 1 dz da 2 dz = 8πidω2 3 k 1 c 2 A 3 A 2 exp [i kz], = 8πidω2 3 k 2 c 2 A 3 A 1 exp [i kz]. Ogólnie równania opisujaca taki proces majapostać. A 1 z + 1 A 1 v g 1 t A 2 z + 1 A 2 v g 2 t A 3 z + 1 A 3 v g 3 t = iγ 1 A 3 A 2 exp (i kz), = iγ 2 A 3 A 1 exp (i kz), = iγ 3 A 1 A 2 exp ( i kz). gdzie γ 1 = 2πω2 1 k 1 c 2 χ(2), γ 2 = 2πω2 1 k 2 c 2 χ(2), γ 3 = 2πω2 3 k 3 c 2 χ(2), a k = k 1 + k 2 k 3. Inaczej da 3 dz = iγ 3A 1 A 2 exp ( i kz) Jest to proces mieszaniatrzechfal. Ale też niech na ten sam ośrodek pada fala o amplitudzie A 1 (z, t). W wyniku tego powstaje fala drugiej harmonicznej A 2 (z,t). 8

Równania falowe muszaopisaćoddziaływanie nieliniowe A 1 z + 1 A 1 v 1g t A 2 z + 1 A 2 v 2g t = iγ 1 A 1A 2 exp (i kz), = iγ 2 A 1A 1 exp ( i kz), gdzie γ 1 = 2πω2 1 k 1 c 2 χ(2), γ 2 = 2πω2 1 k 2 c 2 χ(2), a k =2k 1 k 2. o przejściu do układu poruszajacego się (lubprzybrakuzależności amplitudy od czasu) równania łatwo rozwiazać znajdujac, ponieważ pozostaje zależność odwspółrzędnej przestrzennej A 2 (L) =iγ 2 A 2 10 µ sin ( kl/2) L exp kl/2 gdzie L jest długościaośrodka. Natężenie drugiej harmonicznej wynosi zatem I 2 (L) γ 2 2 I2 10 i kl 2 sin ( kl/2) 2 L 2. kl/2 Drugi przykład jest zwiazany z efektem padania na ten sam ośrodek dwu fal Jak widać generacja drugiej harmonicznej jest zdegenerowanym efektem mieszania trzech fal. Literatura 1. R. W. Boyd, Nonlinear Optics, Academic ress, San Diego 1992. 2. Springer Handbook of Lasers and Optics, ed. F. Träger, Springer, New York 2007. 3. B. Ziętek, Lasery, Wyd. Nauk.UMK, Toruń 2008., 9