Relacje pomiędzy strukturą, symetrią i widmem energetycznym kryształów w ramach koncepcji elementarnych pasm energetycznych

Podobne dokumenty
Pasmowa teoria przewodnictwa. Anna Pietnoczka

MATERIA. = m i liczby całkowite. ciała stałe. - kryształy - ciała bezpostaciowe (amorficzne) - ciecze KRYSZTAŁY. Periodyczność

TEORIA PASMOWA CIAŁ STAŁYCH

Repeta z wykładu nr 3. Detekcja światła. Struktura krystaliczna. Plan na dzisiaj

Stany skupienia materii

Fizyka Ciała Stałego. Struktura krystaliczna. Struktura amorficzna

STRUKTURA KRYSTALICZNA

Fizyka Ciała Stałego. Struktura krystaliczna. Struktura amorficzna

STRUKTURA CIAŁA STAŁEGO

Teoria pasmowa ciał stałych

Modele kp wprowadzenie

półprzewodniki Plan na dzisiaj Optyka nanostruktur Struktura krystaliczna Dygresja Sebastian Maćkowski

Teoria pasmowa. Anna Pietnoczka

Wykład VI. Teoria pasmowa ciał stałych

Wykład III. Teoria pasmowa ciał stałych

STRUKTURA PASM ENERGETYCZNYCH

Funkcja rozkładu Fermiego-Diraca w różnych temperaturach

Wstęp. Krystalografia geometryczna

Fizyka Ciała Stałego

Wprowadzenie do ekscytonów

Modele kp Studnia kwantowa

Absorpcja związana z defektami kryształu

Układ regularny. Układ regularny. Możliwe elementy symetrii: Możliwe elementy symetrii: 3 osie 3- krotne. m płaszczyzny przekątne.

Wstęp do Optyki i Fizyki Materii Skondensowanej. Mateusz Goryca

Elektryczne własności ciał stałych

S. Baran - Podstawy fizyki materii skondensowanej Półprzewodniki. Półprzewodniki

Elementy teorii powierzchni metali

Aby opisać strukturę krystaliczną, konieczne jest określenie jej części składowych: sieci przestrzennej oraz bazy atomowej.

Wykład V Wiązanie kowalencyjne. Półprzewodniki

Elementy teorii powierzchni metali

BUDOWA KRYSTALICZNA CIAŁ STAŁYCH. Stopień uporządkowania struktury wewnętrznej ciał stałych decyduje o ich podziale

Elementy teorii powierzchni metali

Chemia nieorganiczna. Copyright 2000 by Harcourt, Inc. All rights reserved.

Przewodność elektryczna ciał stałych. Elektryczne własności ciał stałych Izolatory, metale i półprzewodniki

Zasady obsadzania poziomów

Wykład 5. Komórka elementarna. Sieci Bravais go

S. Baran - Podstawy fizyki materii skondensowanej Pasma energetyczne. Pasma energetyczne

Dr inż. Zbigniew Szklarski

Półprzewodniki samoistne. Struktura krystaliczna

Rozszczepienie poziomów atomowych

Uniwersytet Śląski Instytut Chemii Zakład Krystalografii. Laboratorium z Krystalografii. 2 godz. Komórki Bravais go

Symetria w fizyce materii

Wykład II Sieć krystaliczna

Podstawy Fizyki Półprzewodników

Laboratorium inżynierii materiałowej LIM

Chemia nieorganiczna. Pierwiastki. niemetale Be. 27 Co. 28 Ni. 26 Fe. 29 Cu. 45 Rh. 44 Ru. 47 Ag. 46 Pd. 78 Pt. 76 Os.

1. Elementy (abstrakcyjnej) teorii grup

Rozwiązanie: Zadanie 2

Dr inż. Zbigniew Szklarski

Ciała stałe. Literatura: Halliday, Resnick, Walker, t. 5, rozdz. 42 Orear, t. 2, rozdz. 28 Young, Friedman, rozdz

S. Baran - Podstawy fizyki materii skondensowanej Fonony. Fonony

STRUKTURA MATERIAŁÓW

S 2, C 2h,D 2h,D 3d,D 4h, D 6h, O h

Model wiązania kowalencyjnego cząsteczka H 2

Przejścia optyczne w strukturach niskowymiarowych

Właściwości kryształów

1. Struktura pasmowa from bonds to bands

Dr inż. Zbigniew Szklarski

Dr inż. Zbigniew Szklarski

Wiązania chemiczne. Związek klasyfikacji ciał krystalicznych z charakterem wiązań atomowych. 5 typów wiązań

Zaburzenia periodyczności sieci krystalicznej

GAZ ELEKTRONÓW SWOBODNYCH POWYŻEJ ZERA BEZWZGLĘDNEGO.

2. Półprzewodniki. Istnieje duża jakościowa różnica między właściwościami elektrofizycznymi półprzewodników, przewodników i dielektryków.

Przerwa energetyczna w germanie

Przejścia promieniste

2. Elektrony i dziury w półprzewodnikach

= a (a c-c )x(3) 1/2. Grafit i nanorurki węglowe Grafen sieć rombowa (heksagonalna) z bazą dwuatomową

Krystalochemia białek 2016/2017

Nanostruktury i nanotechnologie

Stara i nowa teoria kwantowa

Diagramy fazowe graficzna reprezentacja warunków równowagi

Elektryczne własności ciał stałych

Nauka o Materiałach Wykład II Monokryształy Jerzy Lis

Struktura energetyczna ciał stałych. Fizyka II dla EiT oraz E, lato

Wykład 5 Widmo rotacyjne dwuatomowego rotatora sztywnego

Elektronowa struktura atomu

WYKŁAD 5 Zastosowanie teorii grup w analizie widm oscylacyjnych

Spektroskopia modulacyjna

Przyrządy półprzewodnikowe

Model elektronów swobodnych w metalu

Podstawy krystalografii

Wykład IV. Półprzewodniki samoistne i domieszkowe

2. Elektrony i dziury w półprzewodnikach

Wykład 5: Cząsteczki dwuatomowe

Przyrządy i układy półprzewodnikowe

Budowa ciał stałych. sieć krystaliczna układy krystalograficzne sieć realna defekty wiązania w ciałach stałych

Arkusze zadań do ćwiczeń z podstaw fizyki ciała stałego Marek Izdebski

S T R U K T U R Y J E D N O W Y M I A R O W E. W Ł A S N O Ś C I. P R Z Y K Ł A D Y. JOANNA MIECZKOWSKA FIZYKA STOSOWANA

Rozdział 22 METODA FUNKCJONAŁÓW GĘSTOŚCI Wstęp. Janusz Adamowski METODY OBLICZENIOWE FIZYKI 1

Elementy symetrii makroskopowej.

Wykład 1. Symetria Budowy Kryształów

Atom wodoru w mechanice kwantowej. Równanie Schrödingera

Krystalografia. Typowe struktury pierwiastków i związków chemicznych

Zadania treningowe na kolokwium

Konwersatorium z chemii ciała stałego Specjalność: chemia budowlana ZESTAW 3. Symetria makro- i mikroskopowa

Międzynarodowe Tablice Krystalograficzne (International Tables for Crystallography)

na dnie (lub w szczycie) pasma pasmo jest paraboliczne, ale masa wyznaczona z krzywizny niekoniecznie = m 0

Struktura energetyczna ciał stałych. Fizyka II, lato

Podstawowe właściwości fizyczne półprzewodników WYKŁAD 1 SMK J. Hennel: Podstawy elektroniki półprzewodnikowej, WNT, W-wa 2003

Transkrypt:

Relacje pomiędzy strukturą symetrią i widmem energetycznym kryształów w ramach koncepcji elementarnych pasm energetycznych Małgorzata Sznajder Instytut Fizyki Uniwersytet Rzeszowski Instytut Fizyki Jądrowej Kraków 4.04. 03

Plan:. Podstawowe informacje na temat ciał krystalicznych. Wykorzystywane pojęcia koncepcja elementarnych pasm energetycznych 3. Przewidywanie symetrii i topologii widm energetycznych kryształów rombowych (D h ) kryształów o wysokiej symetrii: A IV A III B V (O h7 ) (T d ) supersieci na ich podstawie 4. Możliwości koncepcji EPE w przewidywaniu procesu przejść fazowych 5. Wnioski

Kryształy Natura: twory o różnorodnych prawidłowych kształtach płaskich ścianach i połysku ciała które nazywamy kryształami cechuje specyficzna budowa wewnętrzna: atomy tworzące kryształ są periodycznie uporządkowane w trójwymiarowej przestrzeni a3 a a komórka elementarna (prymitywna) sieć przestrzenna ciało krystaliczne

Sieć przestrzenna jest szkieletem który po wypełnieniu atomami staje się siecią krystaliczną Sieć krystaliczną cechuje symetria translacyjna: r r r r Rn = na + n a + n3a 3 n n n3 Z a a a3 - stałe sieci krystalicznej Różne elementy symetrii: osie obrotu płaszczyzny odbicia płaszczyzny poślizgu oś inwersyjna Zbiór wszystkich elementów symetrii kryształu łącznie ze wszystkimi translacjami tworzy przestrzenną grupę symetrii kryształu np. Dh Oh Td

Struktura elektronowa ciał krystalicznych Jedno z najważniejszych zagadnień fizyki ciała stałego: badanie struktury elektronowej za pomocą metod mechaniki kwantowej Wykorzystywana jest przy tym charakterystyczna budowa wewnętrzna ciał krystalicznych następstwo symetrii translacyjnej: okresowy potencjał krystaliczny r r r V ( ) = V ( + Rn ) Wynik: wartości dozwolonych poziomów energetycznych są zgrupowane w pasma energetyczne

Energia Powstawanie pasm energetycznych wskutek oddziaływania między atomami: pasmo walencyjne model pasmowy półprzewodnika diagram energetyczny

Najprostsza struktura pasmowa (widmo energetyczne) Przybliżenie pustej sieci: ( ). 0 ) ( ) ( ) ( 3 3 3 = Ψ + = Ψ r V r K k E r m l l l l l l l l l r r r r r h wektor sieci odwrotnej m k K k E k E l l l ) ( ) ( 3 h r r r = + = 3 l l l K rk wektor falowy pierwsza strefa Brillouina

Podstawowa charakterystyka kryształu: Struktura pasmowa E(k) skomplikowana komórka elementarna Skomplikowana struktura pasmowa Interpretacja? narzędzie Elementarne pasma energetyczne (elementary energy bands) Literatura: najmniejsze cegiełki budowlane widm energetycznych

Topologia struktury pasmowej teoria grup symetria stanów energetycznych Grupa przestrzenna zbiór wszystkich przekształceń symetrii danego kryształu G = { g g g 3 g k } (:::::) (:::::) (:::::) (:::::) macierz związana z przekształceniem pewnych funkcji bazowych (np. funkcje falowe) Reprezentacja grupy R =( (:::::) (:::::) (:::::) ) służy do opisu symetrii pasm energetycznych

Nieprzywiedlna reprezentacja nie może być rozłożona na sumę prostą innych reprezentacji np. X 3 ( ) Wymiar reprezentacji - (ilość funkcji bazowych przekształcających się pod wpływem elementów symetrii) określa degenerację pasm energetycznych Grupa symetrii kryształu określa możliwe reprezentacje a więc symetrię pasm energetycznych w każdym punkcie SB O sposobie rozmieszczenia pasm teoria grup nie daje informacji

Otrzymywanie elementarnych pasm energetycznych: Procedura indukcji J. Zak Phys. Rev. Lett. 45 05 (980); Phys. Rev. B. 5 344 (98). komórka elementarna (Wignera-Seitza) pozycja Wyckoffa a pozycja Wyckoffa c grupa lokalna b τ j τ i τ k Pozycje Wyckoffa pozycja niezmiennicza pod wpływem działania wybranych elementów grupy P kryształu. Te elementy grupa lokalna Indukcja elementarne pasmo energetyczne A i X i X j k l Y m Y n elementarne pasmo enegetyczne B j elementarne pasmo energetyczne C k

Elementarne pasmo energetyczne Elementarna pasmowa reprezentacja nie może być zapisana jako suma prosta innych pasmowych reprezentacji D h E 8 X Y P r o b l e m : X Y k wybór aktualnej pozycji Wyckoffa odpowiedzialnej za tworzenie pasma walencyjnego kryształu

Zadanie badawcze: Badanie ciał krystalicznych od strony zbadania widma energetycznego: przewidzenia jego najmniejszych elementów budowlanych: Elementarnych Pasm Energetycznych (EPE) badania ich symetrii topologii zidentyfikowania ich w numerycznie obliczonej strukturze pasmowej materiału roli jaką te elementy odgrywają w odzwierciedleniu anizotropii wyjściowego materiału sformułowanie wniosków na temat wybranych własności fizycznych badanych kryształów... przy użyciu minimum niezbędnych informacji

Badane klasy materiałów: półprzewodniki (CdSb Tl 3 AsS 4 GaAs AlAs Si Ge Hg 3 TeCl 4 InSe) supersieci półprzewodnikowe (GaAs m /AlAs m Ge m /Si m ) dielektryki (YAlO 3 ) uporządkowane roztwory stałe (Cd 0.5 Zn 0.5 Sb Pb 0.5 Sn 0.5 S) ferroelektryki (SbSI GeTe TlGaSe ) z różnych grup symetrii i o różnej strukturze (warstwowej łańcuchowej objętościowej).

. Zadanie badawcze: Wykazanie że struktury pasmowe dwóch niespokrewnionych ze sobą kryształów o identycznej przestrzennej grupie symetrii są zbudowane z EPE o identycznej symetrii i topologii

rombowa grupa symetrii D h 6 dielektryk YAlO 3 (YAP) a =5.8 Å a = 5.33 Å a 3 = 7.37 Å Eg ~ 7. ev półprzewodnikowy ferroelektryk SbSI (faza paraelektryczna) a = 8.5 Å a = 0.3 Å a 3 = 4.0 Å Eg ~.95 ev Eg ~.8 ev 0 atomów atomów translacyjnie nieekwiwalentne łańcuchy

Zastosowane odmienne podejście dla otrzymania EPE: - przybliżenie pustej sieci - podstawowe dane na temat półprzewodnika: Eg stałe sieci krystalicznej liczba elektronów walencyjnych przestrzenna grupa symetrii.

Przybliżenie pustej sieci (SbSI) Przybliżenie pustej sieci (SbSI) ( ). 0 ) ( ) ( ) ( 3 3 3 = Ψ + = Ψ r V r K k E r m l l l l l l l l l r r r r r h symetria stanów energetycznych w centrum strefy Brillouina: atomów w komórce el. 7 walencyjnych elektronów 36 niezdegenerowanych stanów w paśmie walencyjnym Pasmo walencyjne: rozszczepienie 8-krotnie zdegenerowanego stanu oś energii

7( 4 6 7 ) + ( 3 5 8 ) X Σ Σ 4 7 4 Y X Σ Σ 4 7 Λ Λ 4 Z X Σ Σ 4 4 6 4 Y X Σ Σ 4 4 6 Λ Λ 3 Z X Σ Σ 3 8 3 X Σ Σ 3 3 5 3 Y X Σ Σ 3 8 Λ Λ 3 Z Y Schemat elementarnych pasm energetycznych w paśmie walencyjnym SbSI (D 6 h ) X Σ Σ 3 3 5 Λ Λ 4 Z

Ab initio struktura pasmowa w ramach teorii DFT w przybliżeniu LDA 0 - -4 E (ev ev) -6-8 -0 strefa Brillouina - D.M. Bercha K.Z. Rushchanskii M. Sznajder et al. Phys. Rev B 66 9503 (00) -4 Y T Z X U R S X U Z R T

7( 7( 4 6 7 ) + ( ) + ( 3 5 8 ) Symetria pasma walencyjnego (metoda operatora rzutowego) identyczna z wynikami przybliżenia pustej sieci! Pozycje Wyckoffa D h h 6 6 EPE: EPE: Pozycja Wyckoffa c Pozycja Wyckoffa c jest aktualną aktualną odpowiedzialną za symetrię i topologię pasma walencyjnego SbSI ( ) + + + + 4 3 4 3 4 4 0 0 0 0 00 0 00 000 4 3 4 3 4 3 y x c y x c y x c y x c b b b b a a a a

Fizyczne znaczenie aktualnej pozycji Wyckoffa: c 3 I3 x=0 y=0 c a 3 a 3 b I a 3 a 3 S4 b 3 S a b 3 a b c c 3 c a 3 a (a) (c) b 3 a a I4 x= a b a b 4 4 a 4 a S I Sb S z= a 3 I Sb c c 3 I x y a 3 x + 4 (b) b (d) S y c + x + 3 4 a a y c 4 a + y= a 4 S3 x y 3 4 (e) a

fizyczne znaczenie: W aktualnej pozycji Wyckoffa obserwujemy maksimum przestrzennego rozkładu gęstości walencyjnych elektronów Aktualna pozycja Wyckoffa Aktualna pozycja Wyckoffa jest wyselekcjonowana już na etapie przybliżenia pustej sieci

dielektryk YAlO 3 EPE: 7( 4 6 7 ) + 5( 3 5 8 ) 4 0 Ab initio struktura pasmowa w ramach teorii DFT w przybliżeniu LDA E (ev) -4-8 - -6 D.M. Bercha K.Z. Rushchanskii M. Sznajder et al. Phys. Rev B 66 9503 (00) -0 Y T Z X U R S X U Z R T

pozycje Wyckoffa 6 (Pbnm) D 6 h c a 3 a 3 b (O )4 I a 3 (O ) I a 3 b 3 a a 3 ( ) 000 00 b 00 a a b 4 0 0 c 3 c a 3 (O I ) a b 4 (a) (O ) a b 3 a I x=0 a 3 a (b) b b (O )4 I a a y=0 (O )3 I b 3 3 0 x + c x y 4 c b c 4 y + 0 0 x + 4 y + c 4 3 4 x y 3 4 c 3 c a b (c) (O )3 I (O ) I x= a a 4 (O )3 I a z= a 3 (O I ) b a 4 4 (d) y= a a (e) a

Współrzędna z wszystkich atomów SbSI YAlO 3 jest równa ¼ lub ¾ zajmują pozycje c c c 3 c 4 Problem czy nagromadzenie gęstości elektronów walencyjnych w aktualnej pozycji Wyckoffa jest spowodowane obecnością atomu w tej pozycji?

CdSb A II B V półprzewodnik D 5 h (Pbca) a = 6.469 Å a = 8.5 Å a 3 = 8.5 Å Eg ~ 0.44 ev współrzędne żadnego z atomów nie pokrywają się z pozycją Wyckoffa o specjalnej symetrii Antymonek kadmu

Przybliżenie pustej sieci: stany energetyczne w punktach wysokiej symetrii: ( 3 6 ) ( 4 7 ) ( 5 8 ) ( 4 5 7 ) ( 3 6 7 ) ( 3 5 8 ) ( 3 4 5 6 7 8 ) ( 8 ) ( 6 ) ( 4 5 7 )... oś energii 6 atomów w komórce el. 56 elektronów walencyjnych 8 niezdegenerowanych stanów w paśmie walencyjnym X (X X ) (X X ) (X X X X ) X (X X ) (X X ) (X X ) (X X ) ( R R ) ( R R ) ( R R ) ( R ) K R oś energii

Symetria EPE w paśmie walencyjnym w punkcie : 4( 3 5 7 ) + 3( 4 6 8 ) Y Y 4 3 8 4 6 Σ Σ Σ Σ 3 4 X X Y 4 Y 4 3 6 8 Λ 4 Λ 3 Λ Λ Z Z Y 3 Y 3 7 5 Σ 3 Σ Σ 4 Σ X X Y Y 3 4 5 3 7 Λ 4 Λ Λ Λ 3 Z Z

pozycje Wyckoffa dla grupy przestrzennej D h 5 h a ( 000) b 00 a b 0 a 3 0 b 3 0 0 a 4 b 4 0 00 procedura indukcji : 3 5 7 4 6 8 R: R R pozycja Wyckoffa a jest aktualną aktualną dla tworzenia pasma walencyjnego CdSb

obliczenia ab initio struktury pasmowej CdSb w ramach teorii DFT w przybliżeniu LDA D.M. Bercha I.V. Slipukhina M. Sznajder et. al. Phys. Rev. B 70 3506 (004)

symetria symetria niezdegenerowanych stanów niezdegenerowanych stanów w punktach w punktach i R: R: 7 3 6 5 8 4 5 3 7 8 6 3 7 5 4 8 4 6 5 3 7 R R R R R R R oś energii są one wyindukowane z grupy lokalnej pozycji pozycji Wyckoffa Wyckoffa a [ ] [ ] 8 6 4 7 5 3 3 4 + symetryczne antysymetryczne EPE w paśmie walencyjnym CdSb 4[R ]+3[R ] 4 3

y = 0 Prezentacja amu Microsoft Powe a a 4 = = ( 000 ) 0 największy rozkład gęstości walencyjnych elektronów obserwujemy wokół aktualnej pozycji Wyckoffa a i a 4 ta pozycja nie pokrywa się ze współrzędnymi atomów

. Zadanie badawcze: Jak za pomocą idei EPE możemy przewidywać w sposób jakościowy typ chemicznego wiązania kryształów z grupy symetrii D 5 h

pozycje atomów CdSb nie pokrywają się z żadną z pozycji Wyckoffa o specjanej symetrii usytuowane są one między atomami akumulacja gęstości elektronowej w tych pozycjach nie ma związku z obecnością atomu CdSb jest kowalencyjny kryształy grupy D 5 h są kowalencyjne jeśli pozycje ich atomów nie pokrywają się z pozycjami Wyckoffa o specjanej symetrii przyb. pustej sieci daje różną liczbę EPE opisanych przez symetryczne i antysymetryczne reprezentacje.

Hg 3 TeCl 4 (D h 5 ) 64 atomów w komórce prymitywnej a =.54 Å a =.404 Å a 3 =.683 Å podwójna warstwa żaden z atomów nie pokrywa się z pozycją Wyckoffa o specjalnej symetrii

Przybliżenie pustej sieci 64 atomów w komórce el. 30 elektronów walencyjnych 60 niezdegenerowanych stanów w paśmie walencyjnym 9 +0 +0 3 +0 4 +0 5 +0 6 + 7 + 0 8 7 zamknięte pasmo walencyjne: 0 ( 3 5 7 ) + 0 ( 4 6 8 ) jednakowa liczba symetrycznych i antysym. reprezentacji 8-gałęziowe EPE są możliwe ogólna pozycja c (xyz)

obliczenia ab initio struktury pasmowej w ramach teorii DFT w przybliżeniu LDA M. Sznajder et al. Phys. Stat. Sol. 45 57 (008)

symetria EPE: 3 4 5 6 7 8

Rozkład gęstości elektronów walencyjnych y=0 003 c Bohr 0 5 b 0 003 000 000 006 003 a 4 max. gęstości elektronów walencyjnych w dowolnym punkcie c(xyz) 5 a 0 0 5 0 b 4 5 0 a Bohr Hg 3 TeCl 4 nie jest kowalencyjny

Wynik: Na podstawie przybliżenia pustej sieci można w sposób jakościowy przewidywać typ wiązania chemicznego kryształu rombowego o symetrii D 5 h znając usytuowanie współrzędnych jego atomów w stosunku do współrzędnych aktualnej pozycji Wyckoffa tej grupy.

3. Zadanie badawcze: Relacja między topologią EPE w paśmie walencyjnym i anizotropią kryształu Hg 3 TeCl 4 3s Cl + spd Hg 5s Te + spd Hg odmienny obraz dawidowskich rozszczepień sekwencja stanów w p. obraz rozszczepienia? M. Sznajder Phys. Stat. Sol. 46 47 (009)

dwuetapowy proces indukcji reprezentacji grupy D h 5 w p. ustalenie kolejności stanów na granicy strefy Brillouina: (metoda funkcji zlokalizowanych) słabe oddziaływanie między wszystkimi warstwami dawidowskie rozszczepienie silniejsze oddziaływanie w podwójnej warstwie separacja: odmienny obraz rozszczepienia

Wynik: -topologia EPE odzwierciedla siłę oddziaływań międzywarstwowych a więc anizotropię kryształu - obraz dawidowskich rozszczepień może być odmienny w różnych przedziałach energii potwierdza anizotropię Hg 3 TeCl 4.

4. Zadanie badawcze: Ewolucja struktur pasmowych przy obniżaniu symetrii układu dodatkowy stopień swobody aktualnej pozycji Wyckoffa EPE dla sztucznych układów okresowych: supersieci

Klasyczny półprzewodnik A IV : Si Si grupa : O h 7 (/4/4/4) komórka prymitywna Pozycje Wyckoffa Pozycje Wyckoffa dla O h 7 ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) z y x i y y h z x x g x f x x x e d c b a 0 8 8 8 8 8 8 3 8 3 8 3 000 Y.W. Yang P. Coppens Solid State Commun. 5 555 (974) (000)

aktualna pozycja Wyckoffa: c 8 8 8 dla O h 7 grupa lokalna tej pozycji: 3m (D 3d ) Indukcja 6 różnych rodzajów EPE niejdnoznaczność wyboru EPE w procedurze indukcji

Przybliżenie pustej sieci jednoznaczna identyfikacja EPE Struktura pasmowa Si EPE: τ : X X 4 ' 5 L L' L' 3 aktualna pozycja Wyckoffa c dla O h 7 odpowiedzialna za pasmo walencyjne M. Cardona F.H. Pollack Phys. Rev. 4 530 (966)

Obniżenie symetrii: O h7 T d Klasyczny półprzewodnik A III B V : GaAs komórka prymitywna Ga (000) (/4/4/4) As pozycje Wyckoffa w grupie T d : grupa T d : zbiór półprzewodników mających zarówno jonowy jak i jonowokowalencyjny charakter wiązań max. gęstości walencyjnych elektronów jest przesunięte z punktu (/8 /8 /8) a(000) b(/ / /) c(/4 /4 /4) d(3/4 3/4 3/4) e(x x x) f(0 0 z) g(/4 /4 z) h(x x z)

przybliżenie pustej sieci: ich złożenie: fizycznie związane EPE mające źródło w jednym EPE krzemu tworzącemu jego pasmo walencyjne X 5 5 L 3 X 3 X heteroszczelina L L

obniżenie symetrii: O h 7 aktualna pozycja Interpretacja T d (bez zmiany liczby elektronów) Wyckoffa c(/8 /8 /8) e(x x x) wędrująca zwiększenie stopnia swobody 0 D.M. Bercha K.E. Glukhov M. Sznajder Phys. Stat. Sol. B 44 38 (007) połączone pasma w p. X powstanie heteroszczeliny między X i X 3 D.J. Chadi et. al. Phys. Rev. B 8 5587 (973) Heteroszczelina w widmie elektronowym kryształów o symetrii T d jest czynnikiem energetyczno-strukturalnym łączącym ich dwa EPE w jeden fizyczny kompleks mający źródło w EPE kryształów grupy O h 7

Ga Ga8 Al3 As8 As0 Wpływ obniżenia symetrii i zwiększenia komórki z Ga elementarnej na ewolucję EPE As7 Ga As9 Ga8 Al3 As Ga Al6 Al4 As7 Ga8 As9 Al3 As As8 As0 Ga Ga8 Al3 supersieć (GaAs) 5 /(AlAs) 5 (tetragonalna D d5 ) a= 3.958 Å c= 8.0 Å y As As Al3 Al3 Al3 Al3 As0 As0 Al6 As9 As9 Ga8 Ga8 Ga8 As8 Ga8 As8 Ga As7 As7 Ga Ga Ga Ga x 0 atomów 80 walencyjnych elektronów 40 minipasm w paśmie walencyjnym

Przybliżenie pustej sieci X(0 π/a 0): M(π/a π/a 0): kilka wariantów przebudowy stanów wybrano tę obejmującą najmniej stanów w p. M:

Przewidywane EPE w zamkniętym paśmie walencyjnym: Obliczenia ab initio struktury pasmowej (GaAs) 5 /(AlAs) 5 (X kryształu 3 ) Symetria stanów pasma walencyjnego:

Symetria stanów pasma walencyjnego EPE: mogą być wyindukowane z g (0a/z) i g (a/0z) lub z j (0yz) oraz k(xa/z) współrzędne p. j(0yz) oraz k(xa/z) zawierają współrzędne p. g (0a/z) oraz g (a/0z) Prezentacja amu Microsoft Powe swoboda współrzędnych x oraz y

j(0yz) oraz k(xa/z) opisują płaszczyznę w której znajdują się macierzyste wiązania między Ga-As oraz Al-As gęstość walencyjnych elektronów powinna ślizgać się wzdłuż linii łączących te atomy i przesuwać się dodatkowo wzdłuż osi z podczas wzrostu komórki supersieci aktualną pozycją Wyckoffa dla (GaAs) 5 /(AlAs) 5 może być tylko płaszczyzna

e g g f c c przecięcie w płaszczyźnie przecięcie w płaszczyźnie y=0 y=0.5 aktualna wędrująca pozycja Wyckoffa j (x0z) d Al Ga c Al aktualna wędrująca pozycja Wyckoffa k (xa/z) As As Ga D.M.Bercha KE Glukhov M. Sznajder a a b a Phys. Stat. Sol (b) 44 38 (007)

5. Zadanie badawcze: Zastosowanie koncepcji EPE do przewidywania zmian strukturalnych komórki elementarnej w procesie przejść fazowych

Analizowane typy przemian fazowych:. Deformacyjne przejścia fazowe wywołane oddziaływaniem elektron-fonon GeTe; O h5 D h 6. Wywołane oddziaływaniem fonon-fonon: SbSI; D 6 h C 9 V 3. Wywołane ciśnieniem ZnTe; T d D 34 T d D h 7

Wzajemna relacja: przestrzeń k przestrzeń r - zmiany widma energetycznego: międzydolinowa redystrybucja nośników ładunku -redystrybucja rozkładu gęstości elektronów walencyjnych -zmiany aktualnej pozycji Wyckoffa -zmiany strukturalne: np. zwiększenie komórki elementarnej

Przemiana fazowa GeTe: wysokie temperatury: niskie temperatury: O h5 struktura NaCl ferroelektr. romboedryczna C 5 3V antyferroelektr. rombowa D 6 h 4-krotne zwiększenie wyjściowej komórki sześciennej? EPE w przybliż. pustej sieci kubiczny GeTe O 5 h X L a(000) X L 5 X 4 X 5 L L 3 b(/ / /) 5-cio wymiarowa pasmowa reprezentacja 0 walencyjnych elektronów: 5 stanów w paśmie walencyjnym

nieprzywiedlna pasmowa reprezentacja o wymiarze 5 opisująca symetrię całego pasma walencyjnego kubicznego GeTe musi ulec transformacji w przypadku modyfikacji rombowej n-krotne zwiększenie komórki el. n-krotne zwiększenie liczby stanów walencyjnych D h 6 : pozycje Wyckoffa 4-wymiarowe nieprzywiedlne pasmowe reprezentacje nowa liczba l stanów walencyjnych w rombowym GeTe: 5n = 4l (4-gałęziowe EPE)

5n = 4l (n l całkowite) Komórka elementarna GeTe jest przynajmniej n = 4 razy zwiększona w rombowej modyfikacji a jego pasmo walencyjne składa się z co najmniej 5 EPE mających 4 gałęzie EPE w przyb. pustej sieci rombowy GeTe D 6 h 4( 4 5 8 ) + ( 3 6 7 ) aktualna pozycja Wyckoffa c(x /4 z)

Przemiana fazowa ferroelektryka SbSI parafaza D h 6 4-gałęziowe EPE: 7( 4 6 7 ) + ( 3 5 8 ) T= o C przejście fazowe ferrofaza C V9 4-gałęziowe EPE : Wniosek: izomorficzna relacja 7( 4 3 ) + ( 3 4 ).Topologia i liczba EPE pozostaje stała liczba elektronów walencyjnych w komórce elementarnej nie zmienia się.liczba atomów w komórce elementarnej nie zmienia się w procesie przejścia fazowego 3. Przejście fazowe jest związane z obecnością miękkiego modu w p. k = 0 J.P. Pouget et al. J. Phys. Chem. Sol. 40 67 (979).

Polimorfizm ZnTe wywołany ciśnieniem struktura blendy cynkowej grupa symetrii T d struktura cinnabaru grupa symetrii D 3 4 struktura rombowa grupa symetrii D h 7 8.06 GPa [] 0.4 GPa [] EPE dla T d : zależności między reprezentacjami: []. G.-D. Lee J. Ihm Phys. Rev. B 53 R76 (996) 4-wymiarowa pasmowa reprezentacja D 3 4 T d D h 7 3 5 (3) 4 6 8 () ()

minimalne n oraz l: T d D 3 4 4n = 3l (nl całkowite) n=3 l = 4 pasmo walencyjne zbudowane z 4 EPE Przejście fazowe T d D 34 wymaga 3-krotnego zwiększenia prymitywnej komórki elementarnej analogicznie: Przejście fazowe T d D h 7 wymaga -krotnego zwiększenia prymitywnej komórki elementarnej Niezbędna informacja: grupa symetrii obu faz wymiary nieprzywiedlnej pasmowej reprezentacji EPE M. Sznajder et al. J.of Phys. C 04 (008) 008

W n i o s k i. Koncepcja EPE rozważana w przybliżeniu pustej sieci pozwala przewidywać symetrię i topologię pasma walencyjnego kryształu i uporządkowanych struktur i związany z nim przestrzenny rozkład gęstości walencyjnych elektronów. Aktualna pozycja Wyckoffa wyselekcjonowana w tym przybliżeniu jest miejscem skupienia największej gęstości walencyjnych elektronów 3. Koncepcja EPE pozwala przewidywać w sposób jakościowy: - typ wiazania chemicznego kryształów grupy D h 5 - zmiany strukturalne komórki elementarnej w procesie przejścia fazowego D z i ę k u j ę za u w a g ę!