Wzbudzenia sieci fonony

Transkrypt

1 Wzbudzenia sieci fonony pzybliżenie adiabatyczne elastomechaniczny model kyształu, pojęcie fononu, Dynamiczna Funkcja Dielektyczna w opisie wzbudzeń sieci wzbudzenia podłużne i popzeczne w ównaniach Maxwella odbicie światła w obszaze eststalen

2 Dgania sieci i wzbudzenie elektonowe Dlaczego ozważając stuktuę pasmową półpzewodników zakłada się, że sieć kystaliczna jest nieuchoma? Kiedy można założyć, że nawet jeśli coś się będzie działo z siecią to nie zmieni to elektonowych funkcji falowych? Pzybliżenie adiabatyczne (Bona Oppenheimea: Sieć dga powoli w stosunku do częstości własnych elektonowych (wynika to pzede wszystkim z óżnicy mas elektonu i atomów twozących sieć. L << e L - chaakteystyczna częstotliwość dgań sieci (zwykle opowiada ~ 1-1 mev e - chaakteystyczna częstotliwość pzejść międzypasmowych ~ ev h g Można pzyjąć że elektony natychmiast pzechodzą do stanów kwantowych odpowiadających potencjałowi zadanemu pzez aktualną konfiguację jonów w sieci.

3 Hamiltonian kyształu j j j j i j j j i j j j i i e Z Z e Z e M P m p H ', ',, ' 1 1 j' j j i j i R R R (, ( 1, ' R R j i G V e M P m p H j i j j j i i Co można zapisać w postaci: gdzie:,...,, ( 3 1,...,, ( 3 1 R R R R - położenia elektonów - położenia jonów m - masa elektonu M j - masa jonu enegia kinetyczna elektonów i jąde enegia oddziaływania pomiędzy elektonami V(, R -enegia oddziaływania elekton-sieć (elekton-fonon G(R -enegia oddziaływania pomiędzy jonami w sieci

4 (Φ(R ψ,r Ψ( R Szukamy funkcji falowej w postaci iloczynu części elektonowej ψ R ( (zależnej od położenia jonów R oaz części opisującej sieć Φ(R: ( ( (, ( 1 ' R R R R j i ψ ψ e j i V e m p Zakładamy, że funkcja wieloelektonowa ψ R spełnia ównanie Schödingea dla elektonów w nieuchomej sieci: Po podstawieniu funkcji falowej Ψ i pominięciu członów nieistotnych (patz np. Ziman Wstęp do teoii ciała stałego otzymujemy ównanie na funkcje falowe jonów: ( ( ( ( R R R R Φ Φ G M P e j j j e (R adiabatyczny wkład elektonów w enegię sieci.

5 Pzybliżenie hamoniczne Zastosujmy do powyższego ównania pzybliżenie klasyczne. negię jonów możemy pzybliżyć opisując ich uch względem położenia ównowagi: H ion H ( R H ' ( dr gdzie H enegia jonów gdy wszystkie znajdują się w położeniu ównowagi, H zmiana enegii wskutek zmiany położeń jonów o dr Rozwijamy H względem dr. Człon liniowy znika gdyż mamy do czynienia z minium. Jeśli wszystkie jony pzesuniemy o ten sam wekto dr i to otzymamy pzesunięcie całego kyształu. W pzybliżeniu hamonicznym zmiana enegii kyształu zależy od kwadatu względnego pzesunięcia jonów d(ri-rj.

6 Dgania jednowymiaowej sieci monoatomowej. Fonony akustyczne Stan ównowagi n-1 n n1 n m m m m α α α α α x n-1 (n-1a x n na x n1 (n1a x n (na Ogólna konfiguacja Równanie uchu dla n-tej masy ξ n-1 ξ n ξ n1 ξ n d ξn m dt α( ξn 1 ξn α( ξn ξ 1 n (4.1 Otzymujemy nieskończony układ ównań óżniczkowych. Szukamy ozwiązania w postaci fali biegnącej i( qna t ξ q wekto falowy n Ae - częstość

7 Po podstawieniu do ównania (4.1 dostajemy: α( iqa iqa e e α m m α ( cosqa 1 Związek dyspesyjny: 4α qa ( q sin m α m Widzimy, że (q(-q funkcja jest peiodyczną z okesem π/a π a π a Podobnie jak w pzypadku elektonów można wpowadzić stefę Billouina

8 Oganiczenie na maksymalną watość q q max λ min a π a π a Sens fizyczny mają tylko q π a a Peiodyczność (q jest czysto fomalna. Powyższe nie dotyczy dyskusji właściwości stefy Billouin'a dla elektonów - funkcja falowa jest ozciągła, natomiast dla dgań sieci funkcja falowa opisuje położenia dysketnych jonów. Z jaką pędkością ozchodzą się fale podłużne w łańcuchu? Rozważmy pzypadek q Zatem pędkość fazowa dla małych q: α qa α qa m m u α α a a q m m / a ρ Pędkość dźwięku w ciałach stałych!

9 Dgania podłużne i popzeczne w ciele stałym Spężyste fale podłużne w pęcie: u l ρ moduł Younga Spężyste fale popzeczne w pęcie: u t G ρ G moduł sztywności Ponieważ G < to pędkość fal podłużnych będzie większa niż fal popzecznych Jeśli więc będziemy ozważać dgania w tzech wymiaach, to możemy dostać tzy óżne gałęzie fononów akustycznych: fonony LA (longitudinal acoustic dwie gałęzie (czasami zdegeneowane fononów popzecznych akustycznych TA (tansvese acoustic

10 Dyspesja dla fononów w złocie Dgania sieci fonony (dgania własne, czy też fale popagujące się w kyształach J. W. Lynn, H. G. Smith, and R. M. Nicklow Phys. Rev. B 8, 3493 (1973 Posty model nieźle pacuje Czewone kzywa: ka sin(

11 . negia układu oscylatoów kwantowych: Pojęcie fononu Dowolne dganie można pzedstawić jako supepozycję dgań nomalnych układu (supepozycji dgań hamonicznych o enegii i pędzie p. Stąd jeden kok do kwantowania takiego układu. W opisie z wykozystaniem fomalizmu mechaniki kwantowej: wzbudzenia kyształu fonony o enegii h q ( n 1 q h q q q n q - liczba całkowita, liczba fononów o wektoze falowym q - enegia zeowa układu (dla T. Fonony o wektoze falowym q niosą pęd p fon hq n q h q

12 Analogia pomiędzy fotonami i fononami Fomalizm opisujący fonony jest analogiczny do kwantowania pola elektomagnetycznego. fotony - stany wzbudzenia póżni fonony - stany wzbudzenia kyształu Zamiast ozpatywać ogomne liczby oddziałujących ze sobą atomów wpowadzamy nieoddziałujące kwazicząstki fonony. Często spotyka się opis wzbudzeń fononowych w języku dugiej kwantyzacji. Wykozystuje się wtedy opeatoy keacji i anihilacji (a, a fononu o okeślonym pędzie i enegii. Fonony są bozonami - czyli podobnie jak fotony podlegają statystyce opisanej pzez ozkład Bosego-insteina

13 Dgania sieci jednowymiaowej z bazą Dwa atomy w bazie o masach m i m, a - stała sieci b - odległość w bazie Stałe siłowe: - w bazie β - poza bazą α Wychylenia atomów z położenia ównowagi ξ 1n, ξ n ξ 1,n-1 ξ, n-1 ξ 1,n ξ, n m 1 m m 1 m α β α β α b m & 1ξ 1n β ( ξ n ξ1 n α( ξ1 n ξ ( n 1 m && ξ α ξ ξ β ( ξ ξ n ( 1( n 1 n n 1n Szukamy ozwiązań w postaci: i( q n a t i( q n a t ξ1 n Ae ; ξn Be A, B - amplitudy (w ogólności zespolone óżnica fazy pomiędzy ξ 1 oaz ξ a q wekto falowy - częstość

14 Po podstawieniu do powyższego układu ównań: iqa m A β ( B A α( A Be 1 iqa mb α( Ae B β ( B A Można to pzepisać jako ównania na amplitudy A i B. m 1 β αe iqa ( α β ( β αe iqa m ( α β A B Ma ono nietywialne ozwiązania jeśli znika wyznacznik: [ ( ] m α β m ( α β [ ] ( β α αβ cosqa 1 Oznaczmy δ β α δ - ma chaakte quasi stałej siłowej αβ cosqa β α δ α β [ m1 ( α β ][ m ( α β ] δ Równanie jest dwukwadatowe i dla każdego q ma dwa ozwiązania po dwie gałęzie dyspesyjne (q

15 Pzykład - stuktua diamentu Baza dwuatomowa z takich samych atomów m 1 m Równanie pzyjmuje postać [ m ( α β ] δ Jego ozwiązania mają postać: 1, ( α β m ± δ

16 Zbadajmy ozwiązania dla ganicznych watości q q δ α β αβ ( α β δ ( α β q π ± a ( α β 1, m δ α β αβ cos( ± π ( α β δ ± α β α α β α β m β α β m ; 1 (dugie ozwiązanie wygląda znajomo α m β m Na ganicy stefy Billouin a ( pojawia się pzewa enegetyczna h α β m

17 π a h h q ( α β m h h π a α m β m q Mamy dwie gałęzie fononów: akustyczna - niżej enegetyczna optyczna - wyżej enegetyczna Podstawiamy częstości i 1 do ównania: Dla gałęzi akustycznej ( dla q AB - sąsiednie atomy bazy dgają zgodnie w fazie. Dla gałęzi optycznej ( 1 dla q A-B - sąsiednie atomy bazy wychylają się w pzeciwnych kieunkach. Gałąź optyczna: pzy takim modzie dgań w kyształach jonowych pojawia moment dipolowy - oddziaływanie z falą elektomagnetyczną! WAŻN!!! Dwie gałęzie: wynik nie jest związany z óżnicą mas m 1 i m ale z istnieniem bazy! Dla kyształów jonowych pojawia się silna absopcja pomieniowania elektomagnetycznego dla częstości odpowiadającym fononom optycznym popzecznym

18 Fonony w sieci tójwymiaowej Tzeba wpowadzić waunki bzegowe Bona -Kamana Łańcuch jednowymiaowy: N komóek N komóek z bazą atomową N dgań własnych (jedna gałąź akustyczna i jedna optyczna Sieć tójwymiaowa: N komóek, kyształ jednoatomowy - 3N stopni swobody 3 gałęzie fononów (wszystkie akustyczne N stopni swobody (1 gałąź akustyczna 1 gałąź fononów akustycznych podłużnych LA. gałęzie fononów akustycznych popzecznych TA (czasami zdegeneowane Różne nachylenia kzywej dyspesji dla q (pędkość dźwięku. Sieć tójwymiaowa z bazą, np. baza dwuatomowa - 6N stopni swobody - 3 gałęzie akustyczne (LAxTA i 3 optyczne (LOxTO W ogólnym pzypadku dla s atomów w bazie: 3 gałęzie akustyczne i 3(s-1 gałęzi optycznych. (3s33(s-1 TO - mają moment dipolowy - spzęgają się z pomieniowaniem M LO - wnoszą istotny wkład do polayzacji ośodka (stała dielektyczna

19 GaAs atomy w bazie 6 gałęzi fononowych - 3 akustyczne - 3 optyczne J. S. Blakemoe, J. Appl. Phys. 53, R13 (198

20 Fonony w SiC Blenda cynkowa Wucyt 3C - SiC H - SiC 6H - SiC

21 Fonony w SiC S. Nakashima and H. Haima phys. stat. sol. (a 16, 39 (1997

22 S. Nakashima and H. Haima phys. stat. sol. (a 16, 39 (1997

23 S. Nakashima and H. Haima phys. stat. sol. (a 16, 39 (1997

24 Jak dgania sieci wpływają na własności optyczne półpzewodników? Jak popzednio, postaamy się wykozystać metodę Dynamicznej Funkcji Dielektycznej - DFD (Dynamic Dielectic Function - DDF Fonony optyczne dają wkład do makoskopowej polayzacji dielektycznej ośodka Rozważmy kyształ o wiązaniu częściowo jonowym (półpzewodniki gup III-V lub II-VI bez swobodnych nośników (na początek. Stuktua kubiczna, kyształ z bazą dwuatomową. Fonony akustyczne długofalowe nie dają wkładu do polayzacji ośodka. Rozpatujemy fonony optyczne długofalowe ka<<1. W ganicy długofalowej można kyształ ozpatywać jako jednoodny ośodek.

25 Zdefiniujmy ξ, ξ _ - odpowiednio wychylenia jonu dodatniego i ujemnego z położenia ównowagi ξ ξ ξ Wpowadźmy znomalizowany wekto pzesunięcia: Masa zedukowana w komóce elementanej Gęstość masy zedukowanej: m m m m ρ m /V gdzie V - objętość komóki elementanej. ( ξ ξ ρ ξ ρ η m Gęstość enegii kinetycznej: Siła spężystości: negia potencjalna: U ξ Gęstość enegii potencjalnej ośodka spężystego (enegia elastyczna K f 1 d ρ k U elast ( ξ ξ 1 dt & η ( ξ ξ mξ 1 m ρ f U η V η V U 1 1 η

26 Obok sił spężystych (lokalnych, istnieją siły wynikające z polayzacji ośodka siły dalekozasięgowe. Pojawia się oddziaływanie wymagające samouzgodnienia: pzesunięcie jonów Wpływ pola na jony powstanie polayzacji Polayzacja wewnątz jonów (powłok elektonowych względem jąda. To jest badzo szybki poces. pole elektyczne (elektony nieskończenie szybko dostosowują się do położenia jonów

27 Polayzacja ośodka: (polayzacja związana z pzesunięciem jonów wewnętzna polayzacja jonu P η Wewnętzna polayzacja jonów daje polayzację dla dużych częstości (w poównaniu z częstością fononów: γ 1 γ P γ Wpowadzamy - paamet chaakteyzujący polayzację ośodka dla częstości dużo większych niż częstotliwość dgań sieci, a mniejszych niż polayzacja wewnątz jonów (poniżej pzejść międzypasmowych. Wato zauważyć: To co dla pocesów zachodzących pzy wysokich częstościach odpowiada st odpowiada (stanowi tło dla pocesów o niższej częstości!!! D P P ( 1 P ( γ 1 ( γ 1 η 1

28 Zajmijmy się teaz członem związanym bezpośednio z uchem jonów Gęstość enegii potencjalnej (elektostatyczna: Całkowita gęstość enegii potencjalnej (mechaniczna elektostatyczna: η γ F 1 1 Pd γ 1η γ 1 η γ 1η γ U P U ( Znajomość U pozwala nam napisać ównanie uchu jonów w polu elektycznym: Dla pola stałego w czasie Wpowadzamy: st du & η& η γ 1 dη P - statyczna stała dielektyczna: D st P ( st 1 P γ 1 γ 1η γ 1 Stąd mamy paamet γ ( ( 1 ( st 1 1 γ 1 ( st

29 Szukamy Dynamicznej Funkcji Dielektycznej (DDF uwzględniającej wpływ fononów D ( P ( ( P 1 Szukamy ozwiązania w postaci fali płaskiej: e i( k t η η P γ 1η γ && η η γ 1 i( k t i( k t η ηe P Pe γ 1 Mamy układ ównań: γ 1 1 η P γ Pamiętamy że: γ ( γ ( 1 1 st ( γ Stąd: P ( ( ( st ( 1 1 Dynamiczna Funkcja Dielektyczna ( ( ( s

30 Fale podłużne i popzeczne w ośodku dielektycznym

31 Wóćmy do ównań Maxwella i znajdźmy waunki dla ozchodzenia się w ośodku fal popzecznych i podłużnych ρ D B j t D H t B σ µ j H B D Dla niemagnetycznego izolatoa mamy t t µ σ µ ( t c t c w 1 1 ( σ ( t k i e Szukamy ozwiązania w postaci: ( σ c i c k k k w ( ( c k k k ( σ i w gdzie 1 µ c w µ µ, w - pzenikalność względna (bez nośników ( (

32 k Nie tacąc ogólności ozważmy dwa pzypadki: Fale popzeczne: ( ( c k k k ( ( c k k k κ i n n n ~ ( ~ ( c n c k ~ ( To już znamy popagacja fal elektomagnetycznych! Pokazaliśmy, że fale elektomagnetyczne są absobowane dla częstości. Zatem odpowiada częstości fononu optycznego TO (w pobliżu k. Wzbudzenia popzeczne spełniają związek:

33 k k ( k k ( c Fale podłużne: ( c Wzbudzenia podłużne pojawiają się dla częstości, dla któych spełnione jest waunek: ( ( L L ( s s lub L L s TO TO Relacja Lyddena, Sachsa,Tellea

34 Dlaczego częstość dgań podłużnych L jest większa od częstości fononu TO? Waunkiem wzbudzenia dgania podłużnego jest: ( Nie oznacza to, że pole elektyczne wewnątz ośodka wynosi zeo! k Zauważmy bowiem, że ( ( L L P 1 P L - gdy D Pojawia się makoskopowe pole elektyczne, wynikające z makoskopowej polayzacji śodka! To pole ma pzeciwny kieunek niż polayzacja, dlatego daje dodatkową siłę zwotną dla oscylacji podłużnych (w poównaniu z popzecznymi! Dlatego enegia fononu LO jest zawsze większa od enegii fononu TO!

35 Widma fononowe w podczewieni

36 Oddziaływanie podczewieni z fononami h foton gałąź optyczna Tzeba dopasować enegię i wektoy falowe światła i fononu! gałąź akustyczna Absopcja światła pojawia się w kyształach (pzynajmniej częściowo jonowych! (Oscylujący dipol spzęgający się ze światłem pojawi się tylko gdy w sieci mamy naładowane atomy! π a π a q

37 Kozystając z elacji LST możemy dynamiczną funkcję dielektyczną pzedstawić w postaci: TO ( L ( ( TO ( s 1 TO Dla częstości spełniających waunek: < < ( < TO L R( 1 ( ( L Wzbudzenia popzeczne ( L ( Wzbudzenia podłużne ( / TO

38 ( ( L L ( 1. LO TO Reststahlen (pomieniowanie esztkowe - bak penetacji póbki w obszaze częstości pomiędzy TO i L - współczynnik odbicia bliski 1.8 R( / TO

39 Żeby lepiej opisać dane ekspeymentalne (tak jak w popzednim wykładzie założymy że mamy do czynienia z oscylatoem tłumionym. Wtedy: ( ( s TO iγ ( ( s 1 TO i γ TO Możemy teaz znaleźć, zeczywistą i uojoną część funkcji dielektycznej: 1 ( n κ ( nκ n(, κ ( α n~ R n ~ κ c 1 1

40 Funkcja dielektyczna (GaAs 1, 15 GaAs TO 33. mev 1 n -κ nκ γ/ T. ( / T

41 Odbicie GaAs (symulacja 1..8 GaAs 15 1 γ/ T.4 γ/ T. γ/ T.5 R(.6.4 LO 15/1 TO / T

42 Różne półpzewodniki M. Hass: Lattice eflections, Optical popeties of III-V Compounds, Semiconductos and Semimetals, Vol. 3 (Academic, New Yok 1967, pp.3-16

43 Widma odbicia w kyształach jonowych M. Lax and. Bustein Phys. Rev. B 97, 39 (1995

44 Polaiton fononowy układ spzężony foton-fonon

45 Polaiton fononowy Dotychczas ozpatując oddziaływanie pomiędzy falami elektomagnetycznymi a oscylatoami zaniedbywaliśmy pomieniowanie wywołane oscylacjami makoskopowej polayzacji. mamy wzbudzenia popzeczne i podłużne k dla częstości TO, LO Ale pzecież dla k óżnica pomiędzy częstościami powinna zniknąć. Jak je bowiem odóżnić? Wóćmy do związku jaki uzyskaliśmy z ównań Maxwella dla fal popzecznych oddziałujących z ośodkiem: k ( c ( ( s 1 TO Relacja dyspesyjna k c ( s 1 TO Szukamy ozwiązań (k spełniających ten związek

46 / TO Polaiton fononowy kc kc/( 1/ Mamy dwa ozwiązania: - dolna gałąź polaitonowa k ck << LO - góna gałąź polaitonowa k >> LO s LO ck 1 kc/( s 1/ TO kc/ LO TO Rzeczywiście: dla k częstość dgań popzecznych staje się zdegeneowana z częstością dgań podłużnych! fekt symetii (kubicznej!

47 Idea nieelastycznego ozpaszania światła ( k, Medium ( 1 k 1, 1 θ k k 1 k ( k, Można badać ozposzenie k 1 k Rozpaszanie do pzodu: można badać fonony o badzo małym k k pod óżnymi kątami: dyspesja (k

48 Polaiton fononowy w GaP LO fonon TO C.H. Heny and J.J. Hopfield, Phys. Rev. Lettes 15, 964 (1965

49 Występowanie efektu polaitonowego wynika z silnego spzężenia dwóch wzbudzeń fononu TO oaz fotonu. oddziaływanie emisja oddziaływanie foton fonon TO foton W wyniku oddziaływania pojawiają się nowe nowe mody własne systemu: - góna gałąź polaitonaowa - dolna gałąź polaitonowa W ośodku popagują się więc polaitony (ani fonon TO, ani foton! Pzekonamy się, że podobną sytuacją będziemy mieli też np. w pzypadku oddziaływania ekscytonu ze światłem. Wtedy będziemy mówić o polaitonie ekscytonowym

50 Inne metody badania wzbudzeń fononowych

51 Wzbudzenia wielofononowe w absopcji LOTA TOTA LOTA TOLO R. J. Collins and H. Y. Fan Phys. Rev. B (1954

52 Repliki fononowe w luminescencji GaN T 4. K LO D X A PL intensity (ab. units D X A - L TS - LO Si O D X A - TS (O D X A -A 1 (TO GaN:Si TS (Si GaN (FS X A X A D X B X B X B D X n A X n A negy (ev A. Wysmolek et al., Phys. Rev. B 74, 1955 (6

53 Badania synchotonowe T. Ruf et al. Phys. Rev. Lett. 86, 96 (1

54 Spzężenie fononów podłużnych optycznych z nośnikami mody spzężone plazmon-fonon

55 Mody spzężone plazmon-fonon LO pl η LO LO pl B.B. Vaga,, Phys. Rev. 137,, A1896 (1965 s α A. Mooadian and B. Wight, PRL 16,, 999 (1966

56 Mody spzężone plazmon-fonon ( p TO LO Wzbudzenia podłużne ( ( 4 1 TO p LO p LO p ± ± dwa ozwiązania (dwa nowe mody nomalne systemu ( ( TO p LO ( 4 TO p p LO * m ne p

57 n(cm p << LO negia wzbudzenia (mev LO TO p p GaAs LO p plasmono-podobny LO fonono-podobny p >> LO TO fonono-podobny p plasmono-podobny n 1/ 1 8 (cm -3/ ne st p p m st st

58 Rozpaszanie na wzbudzeniach podłużnych o dużych wektoach falowych ( k, Medium ( 1 k 1, 1 θ ( k, k k 1 k Typowo badamy ozpaszanie do tyłu, wtedy pzekaz pędu jest największy k k sin( θ / >> pędu jest największy k k c

59 wolucja od izolatoa, do metalicznego półpzewodnika

60 Intensity (ab. units Mody spzężone plazmon-fonon w GaAs SP n-gaas T 77K exc.@1.45ev TO cm cm cm cm cm cm -3 LO Raman shift (mev Raman shift (mev LO TO n(cm p p n-gaas T 77K n 1/ 1 8 (cm -3/ p LO LO Można wyznaczyć koncentację elektonów swobodnych! A. Wysmolek et al. PRB 74, 1656 (6