Wzbudzenia sieci fonony

Transkrypt

1 Wzbudzenia sieci fonony pzybliżenie adiabatyczne elastomechaniczny model kyształu, poęcie fononu, Dynamiczna Funkca Dielektyczna w opisie wzbudzeń sieci wzbudzenia podłużne i popzeczne w ównaniach Maxwella odbicie światła w obszaze eststalen

2 Dgania sieci i wzbudzenie elektonowe Dlaczego ozważaąc stuktuę pasmową półpzewodników zakłada się, że sieć kystaliczna est nieuchoma? Kiedy można założyć, że nawet eśli coś się będzie działo z siecią to nie zmieni to funkci falowych elektonowe? Pzybliżenie adiabatyczne (Bona Oppenheimea: Sieć dga powoli w stosunku do częstości własnych elektonowych (wynika to pzede wszystkim z óżnicy mas elektonu i atomów twozących sieć. L << L - chaakteystyczna czestotliwosc dgan sieci (zwykle ~ 1-1 mev e - chaakteystyczna czestotliwosc pzesc miedzypasmowych ~ ev e h g Można pzyąć że elektony natychmiast pzechodzą do stanów kwantowych odpowiadaących potencałowi zadanemu pzez aktualną konfiguacę onów w sieci.

3 Hamiltonian kyształu i i i i e Z Z e Z e M P m p H ', ',, ' 1 1 ' i i R R R (, ( 1, ' R R i G V e M P m p H i i i Co można zapisać w postaci: gdzie:,...,, ( 3 1,...,, ( 3 1 R R R R - położenia elektonów - położenia onów m - masa elektonu M - masa onu enegia kinetyczna elektonów i ąde enegia oddziaływania pomiędzy elektonami V(, R -enegia oddziaływania elekton-sieć (elekton-fonon G(R -enegia oddziaływania pomiędzy onami w sieci

4 (Φ(R ψ,r Ψ( R Szukamy funkci falowe w postaci iloczynu części elektonowe ψ R ( (zależne od położenia onów R oaz części opisuące sieć Φ(R: ( ( (, ( 1 ' R R R R i ψ ψ e i V e m p Zakładamy, że funkca wieloelektonowa ψ R spełnia ównanie Schödingea dla elektonów w nieuchome sieci: Po podstawieniu funkci falowe Ψ i pominięciu członów nieistotnych (patz np. Ziman Wstęp do teoii ciała stałego otzymuemy ównanie na funkce falowe onów: ( ( ( ( R R R R Φ Φ G M P e e (R adiabatyczny wkład elektonów w enegię sieci.

5 Pzybliżenie hamoniczne Zastosumy do powyższego ównania pzybliżenie klasyczne. negię onów możemy pzybliżyć opisuąc ich uch względem położenia ównowagi: H ion H ( R H '( dr gdzie H enegia onów gdy wszystkie znaduą się w położeniu ównowagi, H zmiana enegii wskutek zmiany położeń onów o dr Rozwiamy H względem dr. Człon liniowy znika gdyż mamy do czynienia z minium. Jeśli wszystkie ony pzesuniemy o ten sam wekto dr i to otzymamy pzesunięcie całego kyształu. W pzybliżeniu hamonicznym zmiana enegii kyształu zależy od kwadatu względnego pzesunięcia onów d(ri-r.

6 Dgania ednowymiaowe sieci monoatomowe. Fonony akustyczne Stan ównowagi n-1 n n1 n m m m m α α α α α x n-1 (n-1a x n na x n1 (n1a x n (na Ogólna konfiguaca ξ n-1 ξ n ξ n1 ξ n Równanie uchu dla n-te masy d ξ m dt n α( ξn 1 ξn α( ξn ξ 1 n (4.1 Otzymuemy nieskończony układ ównań óżniczkowych. Szukamy ozwiązania w postaci fali biegnące i( qna t q wekto falowy ξn Ae - częstość

7 Po podstawieniu do ównania (4.1 dostaemy: α( iqa iqa e e α m m α ( cosqa 1 Związek dyspesyny: 4α qa ( q sin m α m Widzimy, że (q(-q funkca est peiodyczna z okesem π/a π a π a Podobnie ak w pzypadku elektonów można wpowadzić stefę Billouina

8 Oganiczenie na maksymalną watość q q max λ min a π π a a Sens fizyczny maą tylko q π a a Peiodyczność (q est czysto fomalna. Powyzsze nie dotyczy dyskusi wlasciwosci stefy Billouin'a dla elektonów - funkca falowa est ozciagla, natomiast dla dgan sieci funkca falowa opisue Polozenia dysketnych onów. Z aką pędkością ozchodzą się fale podłużne w łańcuchu? Rozważmy pzypadek q Zatem pędkość fazowa dla małych q: α qa α qa m m u α α a a q m m / a ρ Pędkość dźwięku w ciałach stałych!

9 Dgania podłużne i popzeczne w ciele stałym Spężyste fale podłużne w pęcie: u l ρ moduł Younga Spężyste fale popzeczne w pęcie: u t G ρ G moduł sztywności Ponieważ G < to pędkość fal podłużnych będzie Większa niż fal popzecznych Jeśli więc będziemy ozważać dgania w tzech wymiaach, to możemy dostać tzy óżne gałęzie fononów akustycznych: fonony LA (longitudinal acoustic dwie gałęzie (czasami zdegeneowane fononów popzecznych akustycznych TA (tansvese acoustic

10 Dyspesa dla fononów w złocie Dgania sieci fonony (dgania własne, czy też fale popaguące się w kyształach J. W. Lynn, H. G. Smith, and R. M. Nicklow Phys. Rev. B 8, 3493 (1973 Posty model nieźle pacue Czewone kzywa: ka sin (

11 Poęcie fononu Dowolne dganie można pzedstawić ako supepozycę dgań nomalnych układu (supepozyci dgań hamonicznych o enegii i pędzie p. Stąd eden kok do kwantowania takiego układu. W opisie z wykozystaniem fomalizmu mechaniki kwantowe: wzbudzenia kyształu fonony o enegii h q. negia ukladu oscylatoów kwantowych: ( n 1 q h q q q n q - liczba calkowita, ilosc fononów o wektoze falowym q - enegia zeowa ukladu (dla T. Fonony o wektoze falowym q niosa ped p fon hq n q h q

12 Analogia pomiędzy fotonami i fononami Fomalizm opisuący fonony est analogiczny do kwantowania pola elektomagnetycznego. fotony - stany wzbudzenia póżni fonony - stany wzbudzenia kyształu Zamiast ozpatywać ogomne liczby oddziałuących ze sobą atomów wpowadzamy nieoddziałuące kwazicząstki fonony. Często spotyka się opis wzbudzeń fononowych w ęzyku dugie kwantyzaci. Wykozystue się wtedy opeatoy keaci i anihilaci (a, a fononu o okeślonym pędzie i enegii. Fonony są bozonami - czyli podobnie ak fotony podlegaą statystyce opisane pzez ozkład Bosego-insteina

13 Dgania sieci ednowymiaowe z bazą Dwa atomy w bazie o masach m i m, a - stała sieci b - odległość w bazie Stałe siłowe: - w bazie β - poza baza α Wychylenia atomów z polozenia ównowagi ξ 1n, ξ n ξ 1,n-1 ξ, n-1 ξ 1,n ξ, n m 1 m m 1 m α β α β α ξ & b m1 1n β ( ξ n ξ1 n α( ξ1 n ξ ( n1 mξ&& n α( ξ1( n 1 ξ n β ( ξ n ξ1n Szukamy ozwiązań w postaci: i( q n a t i( q n a t ξ1 n Ae ; ξn Be A, B -amplitudy (w ogólności zespolone óżnica fazy pomiędzy ξ 1 oaz ξ a q wekto falowy - częstość

14 Po podstawieniu do powyzszego ukladu ównan: iqa m A β ( B A α( A Be 1 iqa mb α( Ae B β( B A Mozna to pzepisac ako ównania na amplitudy A i B. m 1 β iqa ( α β ( β αe αe iqa m ( α β A B Ma ono nietywialne ozwiazania esli znika wyznacznik: [ ( ] m α β m ( α β [ ] ( β α αβ cosqa 1 Oznaczmy δ β α αβ δ - ma chaakte quasi stale silowe [ ( ] m α β m ( α β cosqa β α δ α [ ] ( β α αβ cosqa 1 β [ m ( α β ][ m ( α β ] δ 1 Równanie est dwukwadatowe i dla każdego q ma dwa ozwiązania po dwie gałęzie dyspesyne (q

15 Pzykład - stuktua diamentu Baza dwuatomowa z takich samych atomów m 1 m Równanie pzymue postać [ m ( α β ] δ Jego ozwiązania maą postać: 1, ( α β m ± δ

16 Zbadamy ozwiązania dla ganicznych watości q q ( ( β α δ β α αβ β α δ ( ;, 1 β α m a q π ± ( β α δ β α π αβ β α δ ± cos( m m β β α β α m m α β α β α 1 Na ganicy stefy Billouin a poawia sie pzewa enegetyczna ( β α m h (dugie ozwiązanie wygląda znaomo

17 h h q ( αβ m h h α m β m Mamy dwie gałęzie fononów: akustyczna - niże enegetyczna optyczna - wyże enegetyczna Podstawiamy częstości i 1 do ównania: Dla gałęzi akustyczne ( dla q AB - sąsiednie atomy bazy dgaą zgodnie w fazie. Dla galezi optyczne ( 1 dla q A-B - sąsiednie atomy bazy wychylaą się w pzeciwnych kieunkach. π a π a q Galaz optyczna: pzy takim modzie dgan w kysztalach onowych poawia moment dipolowy - oddzialywanie z fala elektomagnetyczna. Wynik nie est związany z óżnicą mas m 1 i m ale z istnieniem bazy. Dla kyształów onowych poawia się silna absopca pomieniowania lektomagnetycznego dla częstości odpowiadaącym fononom optycznym

18 Fonony w sieci tówymiaowe Tzeba wpowadzić waunki bzegowe Bona -Kamana Łańcuch ednowymiaowy: N komóek N komóek z bazą atomową N dgań własnych (edna gałąź akustyczna i edna optyczna Sieć tówymiaowa: N komóek, kyształ ednoatomowy - 3N stopni swobody 3 gałęzie fononów (wszystkie akustyczne N stopni swobody (1 gałąź akustyczna 1 gałąź fononów akustycznych podłużnych LA. gałęzie fononów akustycznych popzecznych TA (czasami zdegeneowane Różne nachylenia kzywe dyspesi dla q (pędkość dźwięku. Sieć tówymiaowa z bazą, np. baza dwuatomowa - 6N stopni swobody - 3 gałęzie akustyczne (LAxTA i 3 optyczne (LOxTO W ogólnym pzypadku dla s atomów w bazie: 3 gałęzie akustyczne i 3(s-1 gałęzi optycznych. (3s33(s-1 TO - maą moment dipolowy - spzęgaą się z pomieniowaniem M LO - wnoszą istotny wkład do polayzaci ośodka (stała dielektyczna

19 GaAs atomy w bazie 6 gałęzi fononowych - 3 akustyczne - 3 optyczne J. S. Blakemoe, J. Appl. Phys. 53, R13 (198

20 Jak dgania sieci wpływaą na własności optyczne półpzewodników? Jak popzednio, postaamy się wykozystać metodę Dynamiczne Funkci Dielektyczne - DFD (Dynamic Dielectic Function - DDF Fonony optyczne daą wkład do makoskopowe polayzaci dielektyczne ośodka Rozważmy kyształ o wiązaniu częściowo onowym (półpzewodniki gup III-V lub II-VI bez swobodnych nośników (na początek. Stuktua kubiczna, kyształ z bazą dwuatomową. Fonony akustyczne długofalowe nie daą wkładu do polayzaci ośodka. Rozpatuemy fonony optyczne długofalowe ka<<1. W ganicy długofalowe można kyształ ozpatywać ako ednoodny ośodek.

21 Zdefiniumy ξ, ξ _ - odpowiednio wychylenia onu dodatniego i uemnego z polozenia ównowagi Masa zedukowana w komóce elementane Gęstość masy zedukowane: m ρ m m m m /V m gdzie V - obętość komóki elementane. Wpowadźmy znomalizowany wekto pzesunięcia: η ( ξ ξ ρ Gęstość enegii kinetyczne: Siła spężystości: K f 1 d ρ ( ξ ξ 1 dt η& ( ξ kξ m ξ Gęstość enegii potencalne ośodka spężystego (enegia elastyczna U elast 1 η

22 Obok sił spężystych (lokalnych, istnieą siły wynikaące z polayzaci ośodka dalekozasięgowe. Poawia się oddziaływanie wymagaące samouzgodnienia: pzesunięcie onów Wpływ pola na ony powstanie polayzaci Polayzaca wewnątz onów (powłok elektonowych względem ąda. Test badzo szybki poces. pole elektyczne

23 Polayzaca ośodka: polayzaca związana z pzesunięciem onów wewnętzna polayzaca onu P γ 1η γ Wewnętzna polayzaca onów dae polayzacę dla dużych częstości (w poównaniu z częstością fononów: P γ Wpowadzamy D P - paamet chaakteyzuący polayzacę ośodka dla częstości dużo większych niż częstotliwość dgań sieci, a mnieszych niż polayzaca wewnątz onów (poniże pześć międzypasmowych. ( 1 P ( γ 1 P ( γ 1 η 1

24 Zamimy się teaz członem związanym bezpośednio z uchem onów Gęstość enegii potencalne (elektostatyczne: Całkowita gęstość enegii potencalne: γ F 1 U P ( U 1 Pd γ 1η γ 1 η γ 1η γ Znaomość U pozwala nam napisać ównanie uchu onów w polu elektycznym: Dla pola stałego w czasie η Wpowadzamy: st du & η& η γ 1 dη P - statyczna stała dielektyczna: D st P 1 γ 1η γ 1 γ γ ( st 1 ( 1 1 ( γ 1 ( st

25 Szukamy Dynamiczne Funkci Dielektyczne (DDF uwzględniaące wpływ fononów D ( P ( ( P 1 Szukamy ozwiązania w postaci fali płaskie: i( k t i( k t e ηe P Mamy układ ównań: P γ 1η γ && η η γ 1 i( k t η Pe γ 1 γ 1 η η γ 1 η P γ γ ( 1 γ 1 st Pamiętamy że: ( Stąd: P ( ( ( st ( 1 1 Dynamiczna Funkca Dielektyczna ( ( ( s

26 Wóćmy na chwilę do ównań Maxwella i znadźmy waunki dla ozchodzenia się w ośodku fal popzecznych i podłużnych ρ D B t D H t B σ µ H B D Dla niemagnetycznego izolatoa mamy t t µ σ µ ( t c t c w 1 1 ( σ ( t k i e Szukamy ozwiązania w postaci: ( σ c i c k k k w ( ( c k k k ( σ i w gdzie 1 µ c w µ µ, w - pzenikalność względna ( (

27 k Nie tacąc ogólności ozważmy dwa pzypadki: Fale popzeczne: ( ( c k k k ( ( c k k k κ i n n n ~ ( ~ ( c n c k ~ ( To uż znamy popagaca fal elektomagnetycznych! Pokazaliśmy, że fale elektomagnetyczne są absobowane dla częstości, odpowiada czestosci fononu optycznego TO (w poblizu k. Wzbudzenia popzeczne spełniaą związek:

28 k k ( k k ( c Fale podłużne: ( c Wzbudzenia podłużne poawiaą się dla częstości: ( ( L ( s L L s lub L s TO Relaca Lyddena, Sachsa,Tellea

29 Dlaczego częstość dgań podłużnych L est większa od czestosci fononu TO? Waunkiem wzbudzenia dgania podłużnego est: ( Nie oznacza to, że pole elektyczne wewnątz ośodka wynosi zeo! k Zauważmy bowiem, że ( ( L L P 1 P - gdy L D Poawia się makoskopowe pole elektyczne, wynikaące z makoskopowe polayzaci śodka! To pole ma pzeciwny kieunek niż polayzaca, dlatego dae dodatkową siłę zwotną dla oscylaci podłużnych (w poównaniu z popzecznymi! Dlatego enegia fononu LO est zawsze większa od enegii fononu TO!

30 Oddziaływanie podczewieni z fononami h foton gałąź optyczna Tzeba dopasować enegię i wektoy falowe światła i fononu. gałąź akustyczna Absopca światła poawia się w Kyształach (pzynamnie częśćiowo onowych! (Oscyluący dipol spzęgaący się ze światłem poawi się tylko gdy w sieci mamy naładowane atomy! π a π a q

31 Kozystaąc z elaci LST możemy dynamiczną funkcę dielektyczną pzedstawić w postaci: TO ( L ( ( TO ( s 1 TO Dla częstości spełniaących waunek: < < ( < TO L R( 1 ( ( L Wzbudzenia popzeczne ( L ( Wzbudzenia podłużne ( / TO

32 ( ( L L ( 1..8 Reststahlen (pomieniowanie esztkowe - bak penetaci póbki w obszaze częstości pomiędzy TO i L - współczynnik odbicia bliski 1 R( / TO

33 Żeby lepie opisać dane ekspeymentalne (tak ak w popzednim wykładzie założymy że mamy do czynienia z oscylatoem tłumionym. Wtedy: ( ( s TO iγ ( n κ ( nκ 1 ( ( s 1 TO γ i Możemy teaz znaleźć, zeczywistą i uooną część funkci dielektyczne: n(, κ ( TO α n~ R n ~ κ c 1 1

34 Funkca dielektyczna (GaAs 1, 15 GaAs TO 33. mev 1 n -κ nκ γ/ T. ( / T

35 Odbicie GaAs (symulaca 1..8 GaAs 15 1 γ/ T.4 γ/ T. γ/ T.5 R(.6.4 LO 15/1 TO / T

36 Różne półpzewodniki M. Hass: Lattice eflections, Optical popeties of III-V Compounds, Semiconductos and Semimetals, Vol. 3 (Academic, New Yok 1967, pp.3-16

37 Widma odbicia w kyształach onowych M. Lax and. Bustein Phys. Rev. B 97, 39 (1995

38 Polaiton fononowy Dotychczas ozpatuąc oddziaływanie pomiędzy falami elektomagnetycznymi a oscylatoami zaniedbywaliśmy pomieniowanie wywołane oscylacami makoskopowe polayzaci. mamy wzbudzenia popzeczne i podłużne k dla częstości TO, LO Ale pzecież dla k óznica pomiedzy czestosciami powinna zniknac. Jak e bowiem odóznic? Wóćmy do związku aki uzyskaliśmy z ównań Maxwella dla fal popzecznych oddziałuących z ośodkiem: k ( c ( ( s 1 TO Relaca dyspesyna k c ( s 1 TO Szukamy ozwiązań (k

39 / TO Polaiton fononowy kc kc/( 1/ Mamy dwa ozwiązania: - dolna gałąź polaitonowa k ck << LO - góna gałąź polaitonowa k >> LO s LO ck 1 kc/( s 1/ LO TO Rzeczywiście: dla k czestosc dgan popzecznych stae sie zdegeneowana z czestoscia dgan podluznych! fekt symetii (kubiczne! TO kc/

40 Idea nieelastycznego ozpaszania światła ( k, Medium k 1, 1 ( 1 θ (, k k 1 k k Można badać ozposzenie k 1 k Rozpaszanie do pzodu: można badać fonony o badzo małym k k pod óżnymi kątami: (k

41 Polaiton fononowy w GaP TO LO fonon TO C.H. Heny and J.J. Hopfield, Phys. Rev. Lettes 15, 964 (1965

42 Występowanie efektu polaitonowego wynika z silnego spzężenia dwóch wzbudzeń fononu TO oaz fotonu. oddziaływanie oddziaływanie foton fonon TO foton W wyniku oddziaływania poawiaą się nowe nowe mody własne systemu: - góna gałąź polaitonaowa - dolna gałąź polaitonowa W ośodku popaguą się więc polaitony (ani fonon TO, ani foton! Pzekonamy się, że podobną sytuacą będziemy mieli też np. w pzypadku oddziaływania ekscytonu ze światłem. Wtedy będziemy mówić o polaitonie ekscytonowym.

43 Wzbudzenia wielofononowe w absopci LOTA TOTA LOTA TOLO R. J. Collins and H. Y. Fan Phys. Rev. B (1954

44 Repliki fononowe w luminescenci GaN T 4. K LO D X A PL intensity (ab. units D X A - L TS - LO Si O D X A - D X A -A 1 (TO TS (Si TS (O GaN:Si GaN (FS X A X A D X B X B X B D X n A X n A negy (ev

45 Badania synchotonowe T. Ruf et al. Phys. Rev. Lett. 86, 96 (1

46 Mody spzężone plazmon-fonon LO pl η LO LO pl B.B. Vaga,, Phys. Rev. 137,, A1896 (1965 A. Mooadian and B. Wight, PRL 16,, 999 (1966 α s

47 Mody spzężone plazmon-fonon ( LO TO Wzbudzenia podłużne 1 ± ± p LO p p ( ( 4 dwa ozwiązania (dwa nowe mody nomalne systemu p << LO p >> LO p LO TO LO p TO plasmono-podobny fonono-podobny fonono-podobny p plasmono-podobny

48 Rozpaszanie na wzbudzeniach podłużnych o dużych wektoach falowych ( k, Medium k 1, 1 ( 1 θ ( k, k k 1 k Typowo badamy ozpaszanie do tyłu, wtedy pzekaz pędu est nawiększy k k sin( θ / >> pędu est nawiększy k k c

49 Intensity (ab. units Mody spzężone plazmon-fonon w GaAs SP n-gaas T 77K exc.@1.45ev TO cm cm cm cm cm cm -3 LO Raman shift (mev Raman shift (mev LO TO n(cm p p n-gaas T 77K n 1/ 1 8 (cm -3/ p LO Można wyznaczyć koncentacę elektonów swobodnych! LO