Efekt Kondo na kropce kwantowej Y. Meir, N. Wingreen, P. Lee 'Low-temperature transport through a quantum dot: the Anderson model out of equilibrium', PRL 70, 2601 (1993) Maciej Misiorny Seminarium do przedmiotu Stany elektronowe i zjawiska transportu w układach mezoskopowych. Wydział Fizyki UAM Zakład Fizyki Mezoskopowej Poznań, 22.05.2005 Celem tego seminarium jest zbadanie nierównowagowego transportu przez magnetyczną kropkę kwantową zawierającą jeden poziom energetyczny (dwukrotnie zdegenerowany ze względu na spin). Wykorzystamy do tego celu model Andersona dla domieszki magnetycznej oraz metodę równań ruchu (EOM) dla funkcji Greena. Rozważania doprowadzą nas do następujących wniosków: Przyłożenie napięcia między elektrodami powoduje rozszczepienie pików Kondo w równowagowej DOS Pole magnetyczne powoduje przemieszczenie pików Kondo względem potencjałów chemicznych piki w różniczkowej konduktancji 1. Wstęp a) Efekt Kondo w metalach Efekt Kondo został odkryty w latach 30-tych XX wieku, natomiast istotę jego wytłumaczył dopiero Jun Kondo w 1964. Omawiany efekt jest wynikiem oddziaływań między pojedynczymi magnetycznymi atomami, jak np. kobalt, a wieloma innymi elektronami z morza Fermiego innego niemagnetycznego metalu. Efekt Kondo jest zatem zagadnieniem wielociałowym. Opór czystego metalu maleje, kiedy obniżamy temperaturę, co jest spowodowane tym, że elektrony ulegają wówczas mniejszemu rozpraszaniu na fononach. Zauważmy przy tym, że poniżej 10K następuje nasycenie oporu (rys. 1), za które odpowiedzialne są statyczne defekty sieci. Skończona wartość niskotemperaturowego oporu zależy od liczby defektów w metalu i jeżeli 1
dodamy do układu dodatkowe defekty to nastąpi podwyższenie wartości nasycenia oporu, ale nie zmieni się ogólna zależność oporu od temperatury. Z drugiej strony istnieje grupa mestali jak Pb, Al, Zn, Sn, które w pewnej charakterystycznej temperaturze T c tracą swój opór i stają się nadprzewodzące. Mamy do czynienia z przejściem fazowym między fazą normalną, wykazującą opór elektryczny, a nadprzewodzącą, bez oporu. Rys. 1 Zachowanie oporu w metalu (ciągła linia), nadprzewodniku (przerywana linia). Metale zawierające małą ilość domieszek magnetycznych mogą wykazywać wzrost oporu w niskich temperaturach w wyniku wystąpienia ekektu Kondo (kropkowana linia). Zależność oporu od temperatury zmienia się znacząco, jeżeli do rozpatrywanego układu wprowadzimy atomy magnetyczne. Wówczas zamiast wysycenia oporu będziemy obserwowali jego gwałtowny wzrost przy obniżaniu temperatury. Podkreślenia wymaga fakt, że rozważane zjawisko nie ma charakteru przejścia fazowego. Niskotemperaturowe własności rozważanego metalu można w pełni scharakteryzować przez tzw. temperaturę Kondo, czyli temperaturę poniżej której opór zaczyna ponownie rosnąć. W 1964 roku Kondo, rozważając rozpraszanie na jonach magnetycznych, które odziałują ze spinami elektronów przewodnictwa, odkrył, że drugi wyraz w rachunku zaburzeń może być znacznie większy niż pierwszy. Skutek tego rezultatu jest taki, że oporność metalu wzrasta logarytmicznie, kiedy obniżamy temperaturę. Teoria Kondo daje zatem niefizyczny wniosek, że oporność będzie nieskończona w temperaturach zmierzających do zera bezwzględnego, stąd wynik Kondo jest poprawny tylko powyżej pewnej temperatury, wprowadzonej powyżej temperatury Kondo T K. Podsumujmy zatem jakie warunki muszą być spełnione, aby wystąpił efekt Kondo: niskie temperatury metal domieszkowany atomami o niezerowym spinie całkowitym np. Mn, Pt, Co oddziaływanie momentu zlokalizowanego (3d, 4f, 5f) z elektronami s z morza Fermiego Najprostszy model domieszki magnatycznej wprowadził w 1961 Anderson. Załozył on, iż domieszka posiada tylko jeden poziom energetyczny o energii E 0 ponizej poziomu Fermiego (rys. 2). Poziom domieszki obsadzony jest przez jeden elektron o spinie w górę. Dodanie drugiego elektronu jest niemożliwe wskutek wystepującego odpychającego oddziaływania kulombowskiego między elektronami domieszki. 2
Rys. 2 Model Andersona dla domieszki magnetycznej. Rozważmy co się dzieje kiedy elektron jest zabrany ze zlokalizowanej magnetycznej domieszki i położony w nieobsadzonym stanie energetycznym na powierzchni morza Fermiego. Energia potrzebna do przeprowadzenia takiego procesu jest duża i wynosi około 1-10eV. Zauważmy, że z klasycznego punktu widzenia jeżeli nie dostarczymy do układu odpowiedniej energii to nie będziemy mogli wyrawać elektronu z domieszki. Jednakże elektron jest cząstką kwantową, dla której obowiązuje zasada nieoznaczoności Heisenberga. Dopuszcza ona mozliwość zajścia takiego zjawiska w czasie ħ/ E 0. Zatem elektron domieszki o spinie np. w górę może przetunelować ze stanu zlokalizowanego i obsadzić klasycznie zabroniony stan wirtualny na zewnątrz domieszki. Następnie elektron zlokalizowany jest zastępowany przez elektron z metalu, który może mieć spin zwrócony w przeciwnym kierunku. Opisany proces może zatem spowodować odwrócenie spinu domieszki. Wymiana kierunku spinu na domieszce zmienia jakościowo widmo energii. Wystapienie wielu takich procesów prowadzi do efektu Kondo, który z kolei objawia się poprzez pojawienie się dodatkowego rezonansu na poziomie Fermiego w gęstości stnów (rys. 2). Poniwważ własności transportowe jak np. opór czy przewodność są określone przez zachowanie elektronów o energiach bliskich poziomowi Fermiego, stąd dodatkowy rezonans zmienia znacząco te właśności. Układ opisany jest przez hamiltonian H =, k R, L E k c k c k gdzie poszczególne człony opisują: E Un n, k R, L V k c k h.c. (1), k R, L E k c k c k ekektrony swobodne (z morza Fermiego) w metalu E domieszkę Un n oddziaływanie między elektronami domieszki (oddziaływanie kulombowskie) 3
, k R, L V k c k h.c. przeskok elektronu między domieszką a morzem Fermiego, tzw. człon hybrydyzacyjny (s-d) b) Efekt Kondo na kropce kwantowej W przypadku kropki kwantowej obserwujemy w niskich temperaturach zamiast wzrostu oporu, wzrost przwodnictwa (rys. 3). Rys. 3 Zachowanie przewodności dla kropki kwantowej umieszczonej między metalicznymi elektrodami. Jeżeli liczba elektronów na kropce jest nieparzysta to wówczas przewodność rośnie w niskich temperaturach w wyniku wystąpienia efektu Kondo (ciągła linia), jeżeli natomiast liczba ektronów jest parzysta (brak wypadkowego spinu), efekt Kondo nie występuje i przewodność maleje do zera wraz z obniżeniem temperatury (linia przerywana). Róznice w zachowaniu oporu i przewodności w zjawisku Kondo dla kropki kwantowej i próbki objętościowej metalu: W metalu stany elektronowe są falami płaskimi, które rozpraszając się na domieszkach mieszają się ze stanami elektronowymi o innym pędzie i własnie to przekazywanie pędu prowadzi do wzrostu oporu. W przypadku kropki kwantowej, wszystkie elektrony jeżeli mają przepłynąć z jednej do drugiej elektrony to muszą przejść przez kropkę ponieważ nie ma żadnej alternatywnej drogi wokół kropki. Rezonans Kondo ułatwia wówczas mieszanie się stanów należących do przeciwnych elektrod, które w konsekwencji powoduje obniżenie oporu, co odpowiada wzrostowi przewodności. Efekt Kondo sprawia, że kropka kwantowa staje się przezroczysta, tzn. Mamy do czynienia z rezonasowym transportem przez kropkę. 4
2. Opis dyskutowanego układu Lewa elektroda (μ L ) c kσ, c kσ Kropka kwantowa d σ, d σ Prawa elektroda (μ R ) c kσ, c kσ Gdzie: Sprzężenia kropki z elektrodami Γ LR =2 V k 2 E k (2) k LR jest szerokością połówkową poziomu kropki i odpowiada prawdopodobieństwu przetunelowania elektronu między kropką a elektrodą. Założenia: kropka kwantowa zawiera jeden poziom energetyczny, 2-krotnie zdegenerowany ze względu na spin poziom ten jest słabo sprzężony z elektrodami (domieszka Andersona) rozszczepienie poziomu w polu magnetycznym E =E 0 E 2 E =E 0 E 2 U (zabronione podwójne obsadzenie kropki) rozważane temperatury mniejsze niż odległości między poziomami kropki rozważane energie ( ΔE, Δμ) są mniejsze niż sprzężenia Γ z elektrodami oraz mniejsze niż głębokości poziomów kropki, μ L,R E σ Zastosujemy zatem model Andersona do badania nierównowagowego transportu przez kropkę kwantową w przypadku kiedy kropka posiada jeden poziom energetyczny, który jest słabo sprzężony z elektrodami. Rozważany układ opisany jest wówczas przez hamiltonian Andersona (1). Naszym celem jest obliczenie prądu J płynącego przez kropkę w przypadku nierównowagowym, tzn. kiedy L R. Skorzystamy z wyrażenia Landauera na prąd [1], które w przypadku kiedy sprzężenia kropki z prawą i lewą elektrodą są proporcjonalne: przyjmuje postać: L = R (3) J = e ħ [ f L FD f R FD ] L R L R [ 1 IG r ] (4) 5
Zauważmy ponadto, że: DOS= 1 IG r (5) gdzie I oznacza część urojoną wyrażenia, a G r jest transformatą Fouriera opóźnionej funkcji Greena. W oparciu o wyrażenie (4) na prąd J obliczymy także przewodność różniczkową w zakresie małych napięć V. Aby obliczyc prąd musimy wyznaczyć opóxnioną funkcję Greena G r 3. Wyznaczenie opóźnionej funkcji Greena Opóźniona funkcja Greena zdefinowana jest nastepująco: G r t= i t { t, 0} = t 0 (6) Powyższą funkcję wyznaczymy korzystając z metody równań ruchu dla funkcji Greena. Polega ona na różniczkowaniu funkcji (6) względem czasu w wyniku czego następuje generowanie nowych funkcji Greena wyższego rzędu, które w pewnym momencie należy odpowiednio przybliżyć tak aby otrzymać zamknięty układ równań, którego rozwiązanie da nam w konsekwencji analityczne wyrażenie na szukaną funkcję Greena. Różniczkując wyrażenie (6) otrzymujemy: i d dt t 0=t { t,d 0} [ t, H ] 0 (7) Dokonujemy następnie transformacji Fouriera: =1 [, H ] (8) Należy zatem obliczyć komutator fermionów: [, H ] korzytając z reguł antykomutatorowych dla {, d ' }= ' {, ' }=0 {c k, ' }= ' k k ' {c k, ' }=0 {c k, d ' }=0 etc (9) 6
Dla przejrzystości w dalszych rachunkach będę pomijał indeksy wskazujace na to, ze mamy do czynienia z transformatami Fouriera. W pierwszym kroku obliczeń dostajemy: =1E U d V k c k (10) k R, L Widzimy, iż wygenerowane zostały dwie nowe funkcje Greena: i c k, gdzie kreska pozioma nad indeksem spinowym oznacza spin o przeciwnym kierunku. W drugim kroku obliczeń wyznaczamy równania ruchu dla nowo wygenerowanych funkcji otrzymując: c k =E k c k V k (11) Widzimy, że równanie (11) nie zawiera żadnych nowych funkcji Greena. =E U k ' R, L V k d k ' R, L V k ' d (12) k ' R, L V k ' d d 0 0 W równaniu (12) pojawiaja się 3 nowe funkcje Greena: d, d oraz d. W trzecim kroku obliczeń wyznaczamy równania ruchu dla funkcji wygenerowanych w równwiu (12): d = 0 0 E k ' E E d U d V k ' (13) k ' ' R, L V k ' ' c k ' ' k ' ' R, L V k ' ' c k ' ' =E k ' V k ' k ' ' R, L V k ' ' c k ' ' k ' ' R, L V k ' ' d c k ' ' (14) 7
= 0 0 E k ' E E V k ' (15) k ' ' R, L V k ' ' c k ' ' k ' ' R, L V k ' ' d c k ' ' W równaniach (13), (14) i (15) pojawiają się dalsze nowe funkcje Greena: c k ' ', c k ' ' oraz d c k ' '. Zamykamy otrzymany układ równań w trzecim kroku obliczeń zaniedbując wyrazy zawierające oddziaływania między elektronami w elektrodach 0 0 =0 0d 0 =0 d c k ' ' =0 c k ' ' =0 c k ' ' = k ' k ' ' f FD E k ' (16) Rozwiązujemy tak przyblizony układ równań, wyznaczając. Dokonujemy przejścia granicznego U otrzymując w konsekwencji poszukiwane wyrażenie 1 n =G r = E 0 1 (17) gdzie: n obsadzenie stanu o przeciwnym spinie V 0 = k 2 energia własna układu bez oddziaływań kulombowskich (U=0), tzn. k R, L E k i związana z tunelowaniem elektronu σ między kropką a lektrodami 1 = k R, L V k 2 f L/ R E k E E E i ħ k 2 Czas τ σ obliczamy z II. rzędu rachunku zanurzeń i dla zerowej temperatury oraz stałego Γ wynosi on: 1 = 1 2 ħ energia własna związana z tunelowaniem elektronu o przeciwnym spinie między pośrednim stanem wirtualnym a elektrodami (U ) czas życia stanu pośredniego A B B A E E ' B A E E ' A, B, ' R, L B E A E ' (18) 8
Dla zerowego pola magnetycznego i stanu równowagowego w temperaturze 0K, stan pośredni dając wkład do 1 ma nieskończony czas życia, a stąd pik w DOS odpowiada granicy jednostkowej. Wprowadzając pole lub napięcie, co odpowiada wytrąceniu układu z równowagi stan pośredni uzyskuje skończony czas życia, który obcina nam logarytmiczną rozbieżność w R{ 1 }, a w konsekwencji tłumione są amplitudy pików. 4. Wyniki dyskusja Rozważmy dwa spiny (domieszka Andersona) symetrycznie sprzężone z elektrodami L = R = W 2 2 2 W 2 1 W =100 (19) Korzystając z wyznaczonych formuł na DOS i prąd (po zróżniczkowaniu względem napięcia V i dla małych wartości napięć) wykreślamy zależności: DOS od napięcia między elektrodami oraz pola magnetycznego różniczkowej konduktancji od pola magnetycznego Analizując rysunek 4: Wszystkie energie są wyrażone w jednostakach Γ a) W równowadze i przy zerowym polu magnetycznym DOS wykazuje pojedynczy pik na poziomie Fermiego: E = E = 2.0 Δμ = 0 b) Przypadek nierównowagowy, do elektrod przyłozone jest napięcie V. Następuje rozszczepienie piku Kondo, w wyniku czego powstają dwa piki o mniejszych amplitudach, każdy na poziomie odpowiedniego potencjału chemicznego: E = E = 2.0 Δμ = 0.3 c) Następuje włączenie pola magnetycznego. DOS dla przeciwnych spinów stają się różne. Następuje przesunięcie pików Kondo z położenia odpowiadającego potencjałom chemicznym o energię odpowiadającą rozszczepieniu zeemanowskiemu: E = 1.9 E = 2.1 Δμ=0.3 oraz ΔE = 0.2 przy czym: spin w górę przesuwa się ku wyższym energiom spin w dół przesuwa się ku niższym energiom 9
Rys. 4 Wykres DOS dla domieszki Andersona symetrycznie sprzężonej z elektrodami o potencjałach chemicznych μ L i μ R (=0) oraz szerokością połówkową poziomu kropki opisanego przez lorentzian o szerokości 2W. Rys. 5 Wykres zależności przewodności różniczkowej od napięcia przyłozonego między elektrodami: (a)brak pola magnetycznego (b) pole magnetyczne o skończonej wartości. 10
Prąd (4) obliczmy bezpośrdnio z wyrażenia na gęstość stanów (5). W temperaturze 0K prąd otrzymujemy w wyniku wycałkowiania gęstości stanów w zakresie pomiędzy potencjałami chemicznymi pomnożonej przez (sprzężenie z elektrodami). W zakresie liniowej odpowiedzi układu oraz zakładając, że μ R =0, różniczkowa przewodność wyraża się wzorem: dj e2 == dv h f L FD ' 2 L R L R I[G r ] (20) Przedyskutujmy zachowanie przewodności różniczkowej przedstawione na rysunku 5: a) Dla braku pola magnetycznego pik Kondo na poziomie Fermiego jest źródłem piku w przewodności (w zakresie liniowej odpowiedzi) w przypadku symetrycznych barier (Δμ=0), co odpowiada rezonansowej transmisji przez kropkę. b) Kiedy zwiększamy napięcie między elektrodami (Δμ 0) przewodność różniczkowa maleje: Δμ zaczyna przekraczać szerokość piku maleje rozproszeniowy czas życia, co równoważne jest tłumieniu amplitudy. Pik występuje tak długo, jak temperatura jest równa w przybliżeniu 1/10 wartości sprzężenia z elektrodami Γ. Dlatego pik w przewodności różniczkowej jest obserwowany znacznie poniżej temperatury Kondo. c) W skończonym polu magnetycznym piki Kondo w DOS ulegają rozsunięciu z położeń odpowiadającym potencjałom chemicznym elektrod, a w związku z tym mają mały wkład do przewodności różniczkowej. Jednakże ze wzrostem napięcia między elektrodami zwiększa się jednocześnie obszar pomiędzy potencjałami chemicznymi odpowiedzialny za przepływ prądu. Kiedy Δμ =ΔE to obszar ten zaczyna przekrywac piki Kondo w DOS dla każdego ze spinów, a stąd powstają 2 piki w różniczkowej przewodności. Piki w przewodności różniczkowej są dowodem na istnienie efektów Kondo związanych z transportem przez kropkę. 5. Podsumowanie Zbadane zostało nierównowagowe zachowanie modelu Andersona dla magnetycznej domieszki, w szczególności wyznaczone zostały DOS oraz różniczkowa konduktancja. Różnica potencjałów chemicznych Δμ oraz odwrotność czasu życia ħ/τ σ prowadzą odpowiednio do rozszczepienia i tłumienia amplitudy rezonansów Kondo w DOS. Kiedy rozszczepienie zeemanowskie (ΔE) energii odpowiadających spinom o przeciwnych kierunkach równe jest Δμ ( napięciu) pojawiają się piki w różniczkowej konduktancji. 11
6. Literatura 1. Y. Meir, N.S. Wingreen, Landauer Formula for the Current through an interacting Electron region, PRL 68 (1992) s.2512 2. Y. Meir, N.S. Wingreen, P.A. Lee, Low-Temperature Transport Through a Quantum Dot: The Anderson Model Out of Equilibrium, PRL 70 (1992) s.2601 3. Y. Meir, N.S. Wingreen, P.A. Lee, Transport through a Strongly Interacting Electron System: Theory of Periodic Conductance Oscillations, PRL 66 (1991), s. 3048 4. L. Kouwenhoven, L. Glazman, Revival of the Kondo effect, Physics World, January 2001, s.33 5. P. Coleman, Local moment physics in heavy electron systems, cond-mat/0206003 12