(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

Transkrypt

1 RZECZPOSPOLITA POLSKA (12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP Urząd Patentowy Rzeczypospolitej Polskiej (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego: (97) O udzieleniu patentu europejskiego ogłoszono: Europejski Biuletyn Patentowy 2011/03 EP B1 (13) (51) T3 Int.Cl. C10L 1/2383 ( ) C10L 10/16 ( ) C10L 10/14 ( ) (54) Tytuł wynalazku: Sposób polepszania kompozycji olejowych (30) Pierwszeństwo: EP (43) Zgłoszenie ogłoszono: w Europejskim Biuletynie Patentowym nr 2010/24 (45) O złożeniu tłumaczenia patentu ogłoszono: Wiadomości Urzędu Patentowego 2011/06 (73) Uprawniony z patentu: Infineum International Limited, Abingdon, GB (72) Twórca(y) wynalazku: PL/EP T3 ROBERT TACK, Abingdon, GB DIANA RIANO-GORDO, Cerezo De Rio Tiron, ES (74) Pełnomocnik: rzecz. pat. Bolesław Krzysztof Kiciak PRZEDSIĘBIORSTWO RZECZNIKÓW PATENTOWYCH PATPOL SP. Z O.O. SKR. POCZT Warszawa Uwaga: W ciągu dziewięciu miesięcy od publikacji informacji o udzieleniu patentu europejskiego, każda osoba może wnieść do Europejskiego Urzędu Patentowego sprzeciw dotyczący udzielonego patentu europejskiego. Sprzeciw wnosi się w formie uzasadnionego na piśmie oświadczenia. Uważa się go za wniesiony dopiero z chwilą wniesienia opłaty za sprzeciw (Art. 99 (1) Konwencji o udzielaniu patentów europejskich).

2 Opis wynalazku [0001] Niniejszy wynalazek dotyczy sposobu polepszania właściwości niskotemperaturowych olei otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych. [0002] Oleje i tłuszcze otrzymane z materiałów roślinnych lub zwierzęcych coraz częściej znajdują zastosowanie jako paliwa, a w szczególności jako częściowe lub całkowite zamienniki paliw otrzymanych z ropy naftowej ze środkowych frakcji destylacyjnych, takich jak olej napędowy. Powszechnie paliwa takie są znane jako biopaliwa lub biodiesel. Biopaliwa można otrzymywać z wielu źródeł. Wśród najbardziej powszechnych są alkilowe, często metylowe, estry kwasów tłuszczowych wyekstrahowane z roślin takich jak rzepak, słonecznik itp. Te rodzaje paliwa określa się często jako FAME (estry metylowe kwasów tłuszczowych, ang.: fatty acid methyl esters). [0003] Obecna jest presja środowiskowa aby zachęcić do stosowania paliw takich jak te otrzymywane ze źródła odnawialnego. Obecne są również oznaki, że biopaliwa powodują mniejsze zanieczyszczenie przy spalaniu niż równoważne paliwo otrzymane z ropy naftowej. [0004] Paliwa olejowe otrzymane z materiałów roślinnych lub zwierzęcych zawierają składniki, np. n-alkaniany metylu, które w niskiej temperaturze mają tendencję do wytrącania się jako duże kryształy w formie płytek lub sferolity wosku, w taki sposób że tworzą strukturę żelową, która powoduje że paliwo traci swoją zdolność do przepływu. Najniższa temperatura, w której paliwo będzie wciąż przepływać jest znana jako temperatura płynności. [0005] Gdy temperatura paliwa spada i zbliża się do temperatury płynności pojawiają się problemy z transportem paliwa przez przewody i pompy. Ponadto, kryształy wosku mają skłonność do zatykania przewodów paliwowych, sit i filtrów w temperaturach powyżej temperatury płynności. Problemy te są dobrze poznane w dziedzinie i zaproponowano różne dodatki, z których wiele jest w użyciu komercyjnym, w celu obniżenia temperatury płynności paliw olejowych; zarówno tych otrzymanych ze źródeł naftowych jak i tych otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych. Podobnie, zaproponowano inne dodatki i są one stosowane komercyjnie do zmniejszania wielkości i zmieniania kształtu kryształów wosku, które się tworzą. Pożądane są kryształy o mniejszym rozmiarze, ponieważ jest mniejsze prawdopodobieństwo zatkania filtra. Pewne dodatki hamują skłonność powstałych wosków do krystalizacji w postaci płytek, zamiast tego powodując, że przyjmują one pokrój igiełkowaty. Otrzymane igły mają większe prawdopodobieństwo przejścia przez filtr lub tworzenia porowatej warstwy kryształów na filtrze niż płytki. Dodatki mogą również mieć działanie utrzymujące kryształy wosku w zawiesinie w paliwie, zmniejszając opadanie, a więc pomagają w zapobieganiu zatorom. [0006] Właściwości niskotemperaturowe olei otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych są w dużej mierze określone przez nasycone kwasy tłuszczowe zawarte w oleju, a w szczególności przez proporcję nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22, które mogą być obecne. Szczególnie problematyczne mogą być estry metylowe i etylowe tych kwasów. Przewóz i manipulowanie takimi olejami w lub poniżej temperatury, w której te substancje krystalizują z mieszaniny estrów kwasów tłuszczowych, jest trudne. W celu poprawienia ich właściwości niskotemperaturowych oleje, które zawierają bardzo niewiele estrów nasyconych kwasów tłuszczowych, można czasami z powodzeniem traktować tradycyjnymi dodatkami. Jednakże stwierdzono, że oleje zawierające nawet stosunkowo niewielkie ilości, w szczególności, estrów 1

3 otrzymanych z kwasu palmitynowego i stearynowego, nie reagują na tradycyjne dodatki. [0007] Pomimo problemów, na które zwrócono uwagę powyżej, istnieje potrzeba wykorzystania olei otrzymanych z materiałów roślinnych i zwierzęcych, zawierających nasycone kwasy tłuszczowe C 16 -C 22. Jest to spowodowane tym, że otrzymuje się je ze stosunkowo niedrogich i obfitych źródeł. Niniejszy wynalazek dostarcza rozwiązanie związanych z tymi olejami problemów transportu niskotemperaturowego i manipulowania. [0008] Zgodnie z niniejszym wynalazkiem dostarcza się sposób polepszania właściwości niskotemperaturowych olei zawierających estry alkilowe kwasów tłuszczowych otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych, gdzie co najmniej 5% wagowych estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymuje się z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22, sposób obejmuje reakcję między 0,05 a 10% wagowych oleju z co najmniej jednym związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, co najmniej jeden z tych atomów azotu jest obecny w postaci pierwszorzędowej grupy aminowej; gdzie co najmniej jeden związek mający 3 lub więcej atomów azotu obejmuje polialkilenopoliaminę lub związek imidazolinowy mający zarówno podstawnik polialkilenoiminowy jak i co najmniej jedną pierwszorzędową grupę aminową wytworzoną w reakcji kwasu tłuszczowego lub estru metylowego kwasu tłuszczowego z polialkilenopoliaminą. [0009] W kontekście niniejszego wynalazku polepszenie właściwości niskotemperaturowych w odniesieniu do oleju może stanowić polepszenie dowolnej jednej lub więcej spośród temperatury płynności, temperatury mętnienia, temperatury zablokowania zimnego filtra (CFPP, ang.: cold filter plugging point) lub innego badania. Odpowiednie badania użyteczności są znane specjalistom. Korzystnie, polepszenie właściwości niskotemperaturowych będzie stanowić polepszenie temperatury płynności i/lub polepszenie CFPP. [0010] Nie krępując się żadną teorią twórcy uważają, że amidowanie mieszaniny rodzajów estrów kwasów tłuszczowych, które przyczyniają się do słabych właściwości niskotemperaturowych, dostarcza dodatek, który jest skuteczny do polepszenia właściwości niskotemperaturowych oleju, gdzie estry te są obecne w znacznych ilościach. Dodatek wytwarza się in situ przez reakcję związku mającego 3 lub więcej atomów azotu bezpośrednio z olejem zawierającym kłopotliwe estry otrzymane z nasyconych kwasów tłuszczowych. Jak wiadomo ze stanu techniki, reakcja np. estru metylowego z aminą, prowadząca do utworzenia amidu, jest łatwa. [0011] Korzystnie część oleju, którą poddaje się reakcji ze związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, wynosi między 0,05-2% wagowych oleju, bardziej korzystnie 0,05-1% wagowego. [0012] Olej, który poddaje się reakcji ze związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, można stosować sam, np. jako czyste biopaliwo, lub w połączeniu w dowolnym stosunku z olejem otrzymanym z ropy naftowej. [0013] W korzystnym przykładzie wykonania stosuje się dodatkowo co najmniej jeden kwas tłuszczowy. Korzystnie, stosuje się mieszaninę kwasów tłuszczowych, na przykład mieszaninę kwasów tłuszczowych otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych. Co najmniej jeden kwas tłuszczowy poddaje się współreakcji z olejem i co najmniej jednym związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, lub dodaje się do oleju. Co najmniej jeden kwas tłuszczowy i co najmniej jeden związek mający 3 lub więcej atomów azotu można dodawać do oleju w dowolnej kolejności. 2

4 [0014] Przez zastosowanie co najmniej jednego kwasu tłuszczowego można dalej polepszać właściwości niskotemperaturowe oleju otrzymanego z materiałów roślinnych lub zwierzęcych, zawierającego co najmniej 5% wagowych estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymanych z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22. [0015] Oczekuje się, że jedna (lub więcej jeżeli obecne) z pierwszorzędowych grup aminowych związku mającego 3 lub więcej atomów azotu będzie reagować z estrami alkilowymi kwasów tłuszczowych z utworzeniem amidu. Jak wspomniano powyżej, reakcja ta jest uprzywilejowana i można ją umożliwić przez delikatne ogrzewanie. Inne atomy azotu związku mogą stanowić na przykład aminy drugorzędowe lub trzeciorzędowe. Tworzenie amidu z takich grup aminowych jest dużo mniej uprzywilejowane i dlatego oczekuje się, że nie będą one podlegać reakcji w obecności estrów alkilowych kwasów tłuszczowych. Obecnie uważa się, że dodanie kwasu tłuszczowego może sprzyjać tworzeniu soli z jednym lub więcej spośród innych atomów azotu. [0016] Teraz zostaną opisane bardziej szczegółowo rozmaite cechy wynalazku. Mieszanina estrów alkilowych kwasów tłuszczowych. [0017] Co najmniej 5% wagowych mieszaniny estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymuje się z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22. Korzystnie, co najmniej 10%, bardziej korzystnie co najmniej 20%, jeszcze bardziej korzystnie co najmniej 30% mieszaniny estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymuje się z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22. Korzystne są estry metylowe i etylowe, zwłaszcza estry metylowe. [0018] W korzystnym przykładzie wykonania estry alkilowe kwasów tłuszczowych otrzymane z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22 obejmują palmitynian metylu, stearynian metylu lub ich mieszaninę. [0019] Korzystnie ilość mieszaniny estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymanych z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22 nie będzie przekraczać 60% wagowych. Większość pozostałości mieszaniny estrów kwasów tłuszczowych korzystnie obejmuje te otrzymane z nienasyconych kwasów tłuszczowych. [0020] Nieograniczające przykłady odpowiednich materiałów obejmują ester metylowy oleju palmowego (PME), ester metylowy oleju sojowego (SME) i ester metylowy oleju rzepakowego (RME). Odpowiednie są również mieszaniny materiałów otrzymanych z różnych źródeł, na przykład mieszanina PME i estru metylowego oleju rzepakowego (RME) lub inne podobne mieszaniny. Związek mający 3 lub więcej atomów azotu [0021] Związek poddawany reakcji z olejem ma co najmniej 3 atomy azotu. Co najmniej jeden z tych atomów azotu jest w postaci aminy pierwszorzędowej. [0022] W jednym przykładzie wykonania związek mający 3 lub więcej atomów azotu stanowi (i) polialkilenopoliamina. [0023] Odpowiednie są te substancje zawierające aminowe atomy azotu połączone mostkami alkilenowymi, których aminowe atomy azotu mogą być typu pierwszorzędowego, drugorzędowego i/lub trzeciorzędowego, pod warunkiem że co najmniej jeden aminowy atom azotu stanowi pierwszorzędową grupę aminową. 3

5 Poliaminy mogą być o łańcuchu prostym, gdzie wszystkie grupy aminowe będą grupami pierwszorzędowymi lub drugorzędowymi, lub mogą zawierać obszary cykliczne lub rozgałęzione lub jedne i drugie, w którym to przypadku mogą być również obecne trzeciorzędowe grupy aminowe znowu pod warunkiem, że co najmniej jeden atom azotu stanowi pierwszorzędową grupę aminową. W obrębie pojedynczej cząsteczki grupy alkilenowe mogą być takie same lub mogą być różne. Korzystne są grupy etylenowa lub propylenowa, najbardziej korzystna jest grupa etylenowa. [0024] Nieograniczające przykłady odpowiednich polialkilenopoliamin obejmują dietylenotriaminę (DETA), trietylenotetraminę (TETA), tetraetylenopentaminę (TEPA), pentaetylenoheksaminę (PEHA) i podobne homologi. Polialkilenopoliaminy mające 5 lub więcej atomów azotu są zwykle bardziej korzystne od tych z 4 lub mniej atomami azotu. [0025] Odpowiednie są również mieszaniny polialkilenopoliamin. Jak wiadomo w dziedzinie, materiały te są łatwo dostępne i obejmują polialkilenopoliaminy o różnych wielkościach. Powszechnie określa się je jako PAM. Można je zdefiniować przy pomocy średniej liczby atomów azotu na cząsteczkę składnika, która korzystnie może mieścić się w przedziale 5 do 8,5, bardziej korzystnie 6,8 do 8, na przykład 6,8 do 7,5 atomów azotu na cząsteczkę. Cięższe materiały, tak zwane HPAM, są również odpowiednie jako mieszaniny amin zawierające poliaminy mające przeciętnie siedem i osiem, a ewentualnie dziewięć, atomów azotu na cząsteczkę. [0026] W innym przykładzie wykonania związek mający 3 lub więcej atomów azotu stanowi: związek imidazolinowy mający zarówno podstawnik polialkilenoiminowy jak i co najmniej jedną pierwszorzędową grupę aminową, wytworzony w reakcji kwasu tłuszczowego lub estru metylowego kwasu tłuszczowego (np. stearynowego lub palmitynowego) z polialkilenopoliaminą taką jak TETA, TEPA, PEHA, PAM i tym podobne. Kwas tłuszczowy [0027] Korzystne kwasy tłuszczowe stanowią nienasycone kwasy tłuszczowe mające między 16 a 20 atomów węgla. Szczególnie korzystne są nienasycone kwasy C 18, takie jak kwas oleinowy, kwas linolowy i kwas linolenowy. Można je stosować jako czyste składniki, ale korzystne jest stosowanie mieszanin kwasów tłuszczowych otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych. Przykłady stanowią mieszaniny kwasów tłuszczowych otrzymanych z oleju rzepakowego, oleju talowego, oleju kolendrowego, oleju sojowego, oleju bawełnianego, oleju słonecznikowego, oleju rącznikowego, oliwy, oleju arachidowego, oleju kukurydzianego, oleju migdałowego, oleju palmowego, oleju kokosowego, oleju gorczycowego, oleju jatrofowego, łoju wołowego i tranów rybich. Dalsze przykłady obejmują oleje otrzymane z kukurydzy, juty, sezamu, orzecha shea, orzecha ziemnego i olej lniany, i mogą być z nich otrzymane przy użyciu metod znanych w dziedzinie. Odpowiednie są oleje mające wysoki stosunek nienasyconych kwasów tłuszczowych C 18, to jest przekraczający 50% wagowych nienasyconych kwasów tłuszczowych C 18, korzystnie przekraczający 70% lub 85% wagowych. Szczególnie odpowiednie są kwasy tłuszczowe otrzymane z oleju talowego i oleju rzepakowego. [0028] W niniejszym wynalazku można stosować jeden lub więcej współdodatków. Odpowiednie współdodatki stanowią te znane w dziedzinie jako efektywne w polepszaniu właściwości niskotempera- 4

6 turowych paliw olejowych, jak również dodatki do polepszania innych właściwości olei, takie jak dodatki smarne, antyutleniacze, środki dyspergujące, detergenty i tym podobne. [0029] W korzystnym przykładzie wykonania jako współdodatek można zastosować polimer etylenowy. Ich przykłady podano poniżej. Polimery Etylenowe [0030] Każdy polimer może stanowić homopolimer lub kopolimer etylenu z innym nienasyconym monomerem. [0031] Korzystne komonomery stanowią nienasycone monomery estrowe lub eterowe, bardziej korzystne są monomery estrowe. Korzystne etylenowe kopolimery nienasyconych estrów mają oprócz jednostek otrzymanych z etylenu, jednostki o wzorze: -CR 3 R 4 -CHR 5 - gdzie R 3 oznacza wodór lub metyl, R 4 oznacza COOR 6, gdzie R 6 oznacza grupę alkilową mającą od 1-12, korzystnie 1-9 atomów węgla, która stanowi łańcuch prosty lub rozgałęziony jeżeli zawiera 3 lub więcej atomów węgla, lub R 4 oznacza OOCR 7, gdzie R 7 oznacza R 6 lub H, a R 5 oznacza H lub COOR 6. [0032] Może on obejmować kopolimer etylenu z etylenowo nienasyconym estrem lub jego pochodne. Przykład stanowi kopolimer etylenu z estrem nasyconego alkoholu i nienasyconego kwasu karboksylowego, lecz korzystnie ester stanowi ten nienasyconego alkoholu z nasyconym kwasem karboksylowym. Korzystny jest kopolimer etylen - ester winylowy, korzystny jest kopolimer etylen - octan winylu, etylen - propionian winylu, etylen - heksanian winylu, etylen - 2-etyloheksanian winylu, etylen - oktanian winylu lub etylen - estry winylowe rozgałęzionych kwasów C 9 -C 11 znane pod nazwą handlową versatate. Korzystnie kopolimer zawiera od 5 do 40% wagowych estru winylowego, bardziej korzystnie od 10 do 35% wagowych estru winylowego. Można stosować mieszaninę dwóch kopolimerów, na przykład jak opisano w patencie amerykańskim nr 3,961,916. Mn kopolimeru korzystnie wynosi 1000 do Jeżeli to pożądane kopolimer może zawierać jednostki otrzymane z dodatkowych komonomerów, np. terpolimer, tetrapolimer lub wyższy polimer, np. gdzie dodatkowy komonomer stanowi izobutylen lub diizobutylen lub dalszy nienasycony ester. [0033] Inne odpowiednie komonomery obejmują monomery węglowodorowe takie jak propylen, n- i izobutyleny, 1-heksen, 1-okten, metylo-1-penten, winylocykloheksan i różne alfaolefiny znane w dziedzinie, takie jak 1-decen, 1-dodecen, 1-tetradecen, 1-heksadecen i 1-oktadecen, i ich mieszaniny. [0034] Wynalazek zostanie teraz opisany jedynie dla przykładu. Przykład 1 [0035] Ester metylowy oleju rzepakowego (RME) mający zawartość (wartość) nasycenia C 16 -C 22 6,2% wagowych poddano reakcji z tetraetylenopentaminą (TEPA) w ilości 0,125% wagowych. Reakcję prowadzono w 140 C przez cztery godziny pod osłoną gazowego azotu. Temperatura płynności nietraktowanego RME wynosiła -12 C. Po reakcji z TEPA temperatura płynności zmniejszyła się do -42 C. 5

7 Przykład 2 [0036] 1-2 mole dietylenotriaminy (DETA) poddano reakcji z 1 molem kwasu stearynowego przez ogrzewanie w temperaturze wrzenia w ksylenie w 160 C. Po zakończeniu reakcji nadmiar aminy usunięto razem z rozpuszczalnikiem przy użyciu destylacji próżniowej. Jako produkt otrzymano 1-aminoetylo-2- heptadecyloimidazolinę. Ester metylowy oleju sojowego (SME), mający zawartość nasycenia C 16 -C 22 14,6% wagowych, poddano reakcji z imidazoliną w ilości 0,5% wagowego. Reakcję prowadzono w 150 C przez cztery godziny pod osłoną gazowego azotu. Do SME dodano kopolimer etylen-octan winylu (EVA) w ilości 0,6% wagowego i zmierzono temperaturę płynności wynoszącą -42 C. Dla porównania, temperaturę płynności nieprzereagowanego SME, zawierającego 0,6% kopolimeru EVA, wyznaczono na -6 C. Przykład 3 [0037] Trietylenotetraminę (TETA) poddano reakcji z kwasem stearynowym w tych samych stosunkach i w takich samych warunkach jak opisano w przykładzie 2. Jako produkt otrzymano 1-(N-aminoetyloaminoetylo)-2-heptadecylo-imidazolinę. Ester metylowy oleju sojowego (SME) mający zawartość nasycenia C 16 -C 22 14,6% wagowego poddano reakcji z imidazoliną w ilości 0,5% wagowego. Reakcję prowadzono w 150 C przez cztery godziny pod osłoną gazowego azotu. Do SME dodano kopolimer etylen octan winylu (EVA) w ilości 0,6% wagowego i zmierzono temperaturę płynności wynoszącą -51 C. Dla porównania, temperaturę płynności nieprzereagowanego SME, zawierającego 0,6% kopolimeru EVA, wyznaczono na -6 C. 6

8 Zastrzeżenia patentowe 1. Sposób polepszania niskotemperaturowych właściwości olei zawierających estry alkilowe kwasów tłuszczowych otrzymanych z materiałów roślinnych lub zwierzęcych, gdzie co najmniej 5% wagowych estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymuje się z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22, który to sposób obejmuje reakcję 0,05 a 10% wagowych oleju z co najmniej jednym związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, przy czym co najmniej jeden z tych atomów azotu jest obecny w postaci pierwszorzędowej grupy aminowej; gdzie co najmniej jeden związek mający 3 lub więcej atomów azotu stanowi polialkilenopoliamina lub związek imidazolinowy mający zarówno podstawnik polialkilenoiminowy jak i co najmniej jedną pierwszorzędową grupę aminową wytworzoną w reakcji kwasu tłuszczowego lub estru metylowego kwasu tłuszczowego z polialkilenopoliaminą. 2. Sposób według zastrz. 1, gdzie polialkilenopoliamina ma 5 lub więcej atomów azotu. 3. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz., gdzie olej zawierający estry alkilowe kwasów tłuszczowych otrzymane z materiałów roślinnych lub zwierzęcych, składa się zasadniczo z estrów metylowych i etylowych. 4. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz., gdzie co najmniej 5% wagowych estrów alkilowych kwasów tłuszczowych otrzymanych z nasyconych kwasów tłuszczowych C 16 -C 22 zawiera palmitynian metylu, stearynian metylu lub ich mieszaninę. 5. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz., gdzie co najmniej jeden kwas tłuszczowy poddaje się współreakcji z olejem i z co najmniej jednym związkiem mającym 3 lub więcej atomów azotu, lub dodaje się do oleju. 6. Sposób według zastrz. 5, gdzie co najmniej jeden kwas tłuszczowy obejmuje mieszaninę kwasów tłuszczowych otrzymanych z materiału roślinnego lub zwierzęcego. 7. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz. obejmujący dalej dodanie polimeru etylenowego do oleju. 7

9 ODNOŚNIKI CYTOWANE W OPISIE Niniejsza lista odnośników cytowanych przez zgłaszającego podana jest tylko dla wygody czytelnika. Nie stanowi ona części europejskiego dokumentu patentowego. Nawet mimo dużej staranności przy zestawianiu odnośników nie można wykluczyć błędów lub przeoczeń, i Europejski Urząd Patentowy zrzeka się wszelkiej odpowiedzialności w tym zakresie. Dokumenty patentowe cytowane w opisie US A [0032] 8