(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

Transkrypt

1 RZECZPOSPOLITA POLSKA (12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP Urząd Patentowy Rzeczypospolitej Polskiej (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego: (97) O udzieleniu patentu europejskiego ogłoszono: Europejski Biuletyn Patentowy 2013/1 EP B1 (13) (1) T3 Int.Cl. A01P 1/00 ( ) A01N 43/80 ( ) A01N 43/90 ( ) (4) Tytuł wynalazku: Synergistyczna kompozycja flumetsulamu lub diklosulamu z izotiazolonami (30) Pierwszeństwo: US 4083 P (43) Zgłoszenie ogłoszono: w Europejskim Biuletynie Patentowym nr 2012/27 (4) O złożeniu tłumaczenia patentu ogłoszono: Wiadomości Urzędu Patentowego 2014/0 (73) Uprawniony z patentu: Dow Global Technologies LLC, Midland, US (72) Twórca(y) wynalazku: PL/EP T3 EMERENTIANA SIANAWATI, Vernon Hills, US (74) Pełnomocnik: rzecz. pat. Jolanta Mitura PATPOL KANCELARIA PATENTOWA SP. Z O.O. ul. Nowoursynowska 162 J Warszawa Uwaga: W ciągu dziewięciu miesięcy od publikacji informacji o udzieleniu patentu europejskiego, każda osoba może wnieść do Europejskiego Urzędu Patentowego sprzeciw dotyczący udzielonego patentu europejskiego. Sprzeciw wnosi się w formie uzasadnionego na piśmie oświadczenia. Uważa się go za wniesiony dopiero z chwilą wniesienia opłaty za sprzeciw (Art. 99 (1) Konwencji o udzielaniu patentów europejskich).

2 Opis 1 20 [0001] Ten wynalazek dotyczy kombinacji środków biobójczych, które to kombinacje mają silniejsze działanie niż stwierdzono dla poszczególnych związków przeciwdrobnoustrojowych. [0002] Zastosowanie kombinacji co najmniej dwóch związków przeciwdrobnoustrojowych może rozszerzyć potencjalne rynki zbytu, zmniejszyć stosowane stężenia i koszty oraz zmniejszyć ilość odpadów. W niektórych przypadkach dostępne w handlu związki przeciwdrobnoustrojowe nie mogą zapewnić skutecznego zwalczania mikroorganizmów, nawet przy stosowaniu ich w dużych stężeniach, z powodu słabego działania przeciw pewnym typom mikroorganizmów, na przykład tym odpornym na pewne związki przeciwdrobnoustrojowe. Czasem stosuje się kombinacje różnych związków przeciwdrobnoustrojowych, aby zapewnić całkowite zwalczanie mikroorganizmów w określonym środowisku końcowego zastosowania. Na przykład w patencie US o numerze ujawniono kombinację butylokarbaminianu 3-jodo-2-propynylu (IPBC) i 4,- dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu (DCOIT), ale w tym odnośniku nie proponuje się żadnych spośród kombinacji zastrzeganych w niniejszym opisie. W US 13418, EP i EP opisano kompozycje przeciwdrobnoustrojowe, zawierające izotiazolonowy środek biobójczy (DCOT lub OIT) oraz dodatkowy środek biobójczy, charakteryzujące się działaniem synergistycznym i stosowane w systemach przemysłowych przeciw drobnoustrojom bakteryjnym. Ponadto istnieje zapotrzebowanie na kolejne kombinacje związków przeciwdrobnoustrojowych o zwiększonej aktywności wobec różnych szczepów mikroorganizmów, w celu zapewnienia skutecznego ich zwalczania, zwłaszcza w suchych powłokach. Problemem rozwiązanym przez ten wynalazek jest dostarczenie takich kolejnych kombinacji związków przeciwdrobnoustrojowych. PODSUMOWANIE WYNALAZKU 2 30 [0003] Niniejszy wynalazek dotyczy synergistycznej kompozycji przeciwdrobnoustrojowej zawierającej (a) flumetsulam; oraz (b) izotiazolonowy środek biobójczy wybrany z grupy składającej się z 4,-dichloro-2-noktylo-4-izotiazolin-3-onu, 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu (OIT) oraz N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-onu (BBIT); w której stosunek wagowy flumetsulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 1:1 do 1:1, stosunek wagowy flumetsulamu do 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 7:1 do 1:, a stosunek wagowy flumetsulamu do N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-onu wynosi od 1:1 do 1:1. [0004] Niniejszy wynalazek dotyczy ponadto synergistycznej kompozycji przeciwdrobnoustrojowej zawierającej (a) diklosulam; oraz (b) izotiazolonowy środek biobójczy wybrany z grupy składającej się z 4,-dichloro- 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu oraz 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu; w której stosunek wagowy diklosulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 7:1 do 1:3, a stosunek wagowy diklosulamu do 2-noktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 7:1 do 1:1. lub 1:3 do 1:7. SZCZEGÓŁOWY OPIS WYNALAZKU 3 [000] Stosowane tu, poniższe określenia mają wskazane definicje, o ile kontekst wyraźnie nie wskazuje inaczej. Flumetsulam oznacza N-(2,6-difluorofenylo)--metylo[1,2,4]triazolo[1,-a]pirymidyno-2-sulfonamid. Diklosulam oznacza N-(2,6-dichlorofenylo)--etoksy-7-fluoro[1,2,4]triazolo[1,-c]pirymidyno-2-sulfonamid. Określenie związek przeciwdrobnoustrojowy dotyczy związku zdolnego do zahamowania wzrostu lub zwalczania wzrostu mikroorganizmów; związki przeciwdrobnoustrojowe obejmują bakteriocydy, bakteriostatyki, 1

3 fungicydy, fungistatyki, algicydy i algistatyki, w zależności od zastosowanego poziomu dawki, warunków systemu i żądanego poziomu hamowania mikroorganizmów. Określenie mikroorganizm obejmuje na przykład grzyby (takie jak drożdże i pleśń), bakterie oraz algi. W niniejszym opisie stosuje się następujące skróty: ppm = części na milion wagowo (wag./wag.), ml = mililitr, ATCC = American Type Culture Collection oraz MIC = minimalne stężenie hamujące. O ile nie wskazano inaczej, temperatury są podawane w stopniach Celsiusa ( C), a procenty (%) oznaczają procenty wagowe (% wag.). Zawartość procentowa związków przeciwdrobnoustrojowych w kompozycji według wynalazku jest podana w oparciu o całkowitą masę składników aktywnych w kompozycji, to jest wyłącznie związków przeciwdrobnoustrojowych, wyłączając każdą ilość rozpuszczalników, nośników, środków dyspergujących, stabilizatorów lub innych substancji, które mogą być obecne. [0006] Korzystnie, kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawiera flumetsulam i DCOIT, stosunek wagowy flumetsulamu do DCOIT wynosi od 1:1 1 do 1:12, korzystnie od 12:1 1 do 1:12, korzystnie od 12:1 do 1:; korzystnie od :1 do 1:. [0007] Korzystnie, kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawiera flumetsulam i OIT, stosunek wagowy flumetsulamu do OIT wynosi od 7:1 do 1:4; korzystnie od 6:1 do 1:4; korzystnie od 7:1 do 1:3; korzystnie od 6:1 do 1:3; korzystnie od :1 do 1:3. [0008] Korzystnie, kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawiera flumetsulam i BBIT, stosunek wagowy flumetsulamu do BBIT wynosi od 1:1 do 1:12; korzystnie od 12:1 do 1:12; korzystnie od 12:1 do 1:; korzystnie od :1 do 1:. [0009] Korzystnie, kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawiera diklosulam i DCOIT, stosunek wagowy diklosulamu do DCOIT wynosi od 6:1 do 1:3; korzystnie od :1 do 1:3; korzystnie od 6:1 do 1:2; korzystnie od :1 do 1:2. [00] Korzystnie, kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawiera diklosulam i OIT, stosunek wagowy diklosulamu do OIT wynosi od 7:1 do 1:1, lub 1:3 do 1:6; korzystnie od 6:1 do 1:1, lub 1:3 do 1:6; korzystnie od :1 do 1:1, lub 1:3 do 1:; korzystnie od 7:1 do 1:1 lub 1:3 do 1:; korzystnie od 6:1 do 1:1 lub 1:3 do 1:; korzystnie od :1 do 1:1 lub 1:3 do 1:; korzystnie od :1 do 1:1; korzystnie od :1 do 2:1. [0011] Korzystnie, flumetsulam w kombinacji z DCOIT i/lub OIT stosuje się do hamowania wzrostu grzybów w środowisku wodnym. Korzystnie, stosunek flumetsulamu do DCOIT wynosi od 1:1 do 1:4; korzystnie od 12:1 do 1:4; korzystnie od 12:1 do 1:3; korzystnie od :1 do 1:3; korzystnie od :1 do 1:2. Korzystnie, stosunek flumetsulamu do OIT wynosi od 7:1 do 1:4; korzystnie od 6:1 do 1:4; korzystnie od 7:1 do 1:3; korzystnie od 6:1 do 1:3; korzystnie od :1 do 1:3. [0012] Kompozycje przeciwdrobnoustrojowe opisane powyżej mogą zawierać jeden lub więcej spośród wymienionych powyżej izotiazolonowych środków biobójczych i/lub innych środków biobójczych. [0013] Korzystnie, kombinacje przeciwdrobnoustrojowe według tego wynalazku są włączone do ciekłych kompozycji, zwłaszcza dyspersji polimerów w środowiskach wodnych. Kombinacje biobójcze są szczególnie użyteczne do konserwacji materiałów budowlanych, na przykład klejów, szczeliwa, masy szpachlowej, masy uszczelniającej, płyty ściennej itd., farb, powłok, polimerów, tworzyw sztucznych, kauczuku syntetycznego i naturalnego, produktów papierowych, arkuszy włókna szklanego, izolacji, zewnętrzach izolacyjnych systemów wykończeniowych, papy dachowej i podkładów podłogowych, tynków budowlanych, produktów drewnianych i kompozytów drewno-tworzywo sztuczne. Korzystnie, kompozycje przeciwdrobnoustrojowe stanowią farby lateksowe lub inne ciekłe kompozycje powłokowe zawierające ujawnione tu kombinacje biobójcze. Kombinacje biobójcze są użyteczne do konserwowania suchej powłoki powstałej po naniesieniu farby lub 2

4 1 innej ciekłej kompozycji powłokowej. Korzystnie, kompozycję przeciwdrobnoustrojową stanowi akrylowa farba lateksowa obejmująca jedną lub więcej ujawnionych tu kombinacji biobójczych lub sucha powłoka powstała po naniesieniu tej farby na powierzchnię. [0014] Typowo ilość kombinacji biobójczych według niniejszego wynalazku dla zahamowania wzrostu mikroorganizmów wynosi od 0 ppm do 000 ppm składnika aktywnego. Korzystnie, składniki aktywne kompozycji są obecne w ilości co najmniej 300 ppm, korzystnie co najmniej 00 ppm, korzystnie co najmniej 600 ppm, korzystnie co najmniej 700 ppm. Korzystnie, składniki aktywne kompozycji są obecne w ilości nie większej niż 8000 ppm, korzystnie nie większej niż 6000 ppm, korzystnie nie większej niż 000 ppm, korzystnie nie większej niż 4000 ppm, korzystnie nie większej niż 3000 ppm, korzystnie nie większej niż 200 ppm, korzystnie nie większej niż 2000 ppm, korzystnie nie większej niż 1800 ppm, korzystnie nie większej niż 1600 ppm. Stężenia wymienione powyżej dotyczą ciekłej kompozycji zawierającej kombinacje biobójcze; poziomy środków biobójczych w suchych powłokach będą wyższe. [001] Niniejszy wynalazek obejmuje również sposób zapobiegania wzrostowi mikroorganizmów w materiałach budowlanych, zwłaszcza w suchych powłokach, przez włączenie do tych materiałów dowolnej z zastrzeganych kombinacji środków biobójczych. PRZYKŁADY [0016] Wytwarzanie próbek: W celu uzyskania maksymalnego całkowitego badanego stężenia składnika aktywnego/składników aktywnych, do białej akrylowej farby lateksowej wolnej od środków biobójczych dodano później pojedynczy środek biobójczy lub ich mieszaninę. Tę farbę następnie rozcieńczono wolną od środków biobójczych farbą lateksową, w celu uzyskania docelowego stężenia do testowania. W zależności od typu badanych mieszanin biobójczych całkowite stężenie środków biobójczych wynosiło od 200 do 000 ppm. Po dodaniu środków biobójczych lub rozcieńczeniu nimi, każdą próbkę mieszano ręcznie przez co najmniej minutę, aż do uzyskania jednorodności. Każdą z próbek farby, a także próbkę kontrolną (niezawierającą środka biobójczego) wykorzystano do wytworzenia powłok na panelach z czarnego kopolimerowego tworzywa sztucznego chlorek/octan winylu (LENETA, Mahwah, NJ), stosując 3 milicalowy (0,0762 mm) aplikator sztabkowy typu bird. Panele dokładnie suszono przez co najmniej 2 dni, unikając bezpośredniego wystawienia na działanie promieni słonecznych. Z każdego panelu wycięto kwadratowe płytki (0, cala 2, 1,27 cm 2 ) i wykorzystano jako podłoże do badań skuteczności przeciw grzybom i algom. Taka wielkość próbki umożliwiała obecność obrąbka agaru, gdy próbkę umieszczono w studzience płytki testowej. Każdą próbkę badano w dwóch powtórzeniach. [0017] Warunki badania: W celu podtrzymania wzrostu mikroorganizmów zastosowano odpowiednie pożywki (BOLD 3N dla zielenic, BG-11 dla cyjanobakterii i PDA dla grzybów). Płytki do badań utrzymywano w temperaturze pokojowej (2 C - 26 C), w środowisku z cyklami jasno-ciemno, przez cztery tygodnie dla alg. Płytki do badań nad zagrzybieniem utrzymywano w temperaturze 30 C przez cztery tygodnie. W końcu okresu inkubacyjnego oceniono próbki pod względem procentu powierzchni pokrytej w widoczny sposób przez drobnoustroje w wyniku ich wzrostu. 3

5 (kontynuacja) Inokulum alg Organizmy Skrót Typ Gloeocapsa sp. Gs ATCC 2919 Jednokomórkowe, cyjanobakterie kolonialne Pożywka do badania BG-11 Oscillatoria sp. Os ATCC 2913 Cyjanobakterie nitkowate BG-11 Nostoc commune Nc CCAP 143/29 Jednokomórkowa, zielenica cenobialna Trentepohlia aurea + Trentepohlia odorata Chlorella sp. UTEX + Chlorella kessleri Ta+To UTEX LB CCAP 483/4 Cs+Ck ATCC ATCC Zielenica nitkowa Zielenica jednokomórkowa Calothrix parientina Cp UTEX LB 192 Cyjanobakterie nitkowate Bold Organizmy Inokulum grzybów Aspergillus niger An 9642 PDA Penicillium funiculosum Pf PDA Cladosporium herbarum Ch skrót nr ATCC Pożywka do wzrostu i badania PDA Aureobasidium pullulans Ap 9348 PDA Trichoderma viride Tv PDA Alternaria alternata Aa PDA Bold Bold Bold Badanie skuteczności przeciw algom zmodyfikowana metoda ASTM [0018] ASTM 89 jest standardową metodą przyspieszonego wysokowydajnego badania przesiewowego dla określenia odporności różnych powłok (w tym farb) na zanieczyszczenie algami. W celu dostosowania do wysokowydajnego badania przesiewowego metodę tę przeskalowano z płytek Petriego do płytek 6-studzieńkowych. Pojedynczą wyciętą próbkę umieszczano za pomocą pary sterylnych szczypczyków na środku agarowego krążka (na górze) z pomalowaną powierzchnią skierowaną ku górze. Inokula alg wytworzono mieszając równe stężenia (1 X 6 cfu/ml) i równe objętości (w zależności od liczby próbek do badania) podobnie wzrastających organizmów. [0019] W badaniu synergii flumetsulam + różne IT wytworzono trzy ciekłe preparaty zawierające zmieszane algi jako inokulum do badania: Gloeocapsa sp. oraz Oscillatoria sp., mieszanka cyjanobakterii hodowanych na pożywce BG-11; Chlorella sp., Chlorella kessleri oraz Nostoc commune są zielenicami jednokomórkowymi, które zmieszano i hodowano na pożywce Bold; Trentepohlia aurea, Tretepohlia odorata oraz Calotrix parientina są algami nitkowatymi, które zmieszano i hodowano na pożywce Bold. [0020] W badaniu synergii diklosulam + różne IT wytworzono jedynie dwa ciekłe preparaty ze zmieszanymi algami: Gloeocapsa sp. oraz Oscillatoria sp. hodowane na pożywce BG-11 oraz Chlorella sp., Chlorella kessleri, Nostoc commune, Trentepohlia aurea, Tretepohlia odorata, i Calotrix parientina hodowane na pożywce Bold. [0021] Każdą studzienkę zawierającą badaną próbkę inokulowano 400 µl mieszanki organizmów (1 X 6 cfu/ml), upewniając się, że cała powierzchnia (warstwa farby, a także otaczający ją agar) została równo pokryta. Płytki inkubowano w temperaturze pokojowej (2 C - 26 C) z cyklicznym wystawieniem na działanie 4

6 światła (model OTL4012P OTT-Lite, 40 Wat, 26KLumen) i fazami ciemności przez okres czterech tygodni. Całkowitą pokrytą powierzchnię oceniano w końcu każdego tygodnia na podstawie procentu pokrytej powierzchni, z % dokładnością. Badanie skuteczności przeciw grzybom zmodyfikowana metoda ASTM 90 1 [0022] ASTM 90 jest standardową metodą przyspieszonego testu dla określenia odporności różnych powłok (w tym farb) na zniszczenie przez grzyby. W celu dostosowania do wysokowydajnego badania przesiewowego metodę tę przeskalowano z płytek Petriego do płytek 6-studzienkowych. W celu przygotowania do badania, agarowy krążek umieszczono na dnie każdej studzienki sterylnej płytki 6-studzienkowej. Pojedynczą wyciętą próbkę umieszczano za pomocą pary sterylnych szczypczyków na środku agarowego krążka (na górze) z pomalowaną powierzchnią skierowaną ku górze. Inokula grzybów wytworzono mieszając równe stężenia (1 X 6 cfu/ml) i równe objętości (w zależności od liczby próbek do inokulacji) podobnie wzrastających organizmów. Do badania synergii flumetsulam + różne IT wytworzono, jako inokulum do badania, trzy ciekłe preparaty zawierające zmieszane grzyby. Cladosporium herbarum zmieszano z Aureobasidium pullulans; Aspergillus niger zmieszano z Penicillium funiculosum a Alternaria alternata zmieszano z Trichoderma viride. Do badania synergii diklosulam + różne IT wszystkie powyższe grzyby zmieszano w jednym ciekłym preparacie. Każdą studzienkę inokulowano 400 µl mieszanki organizmów (1 X 6 cfu/ml), upewniając się, że cała powierzchnia (warstwa farby, a także otaczający ją agar) była równo pokryta. Płytki inkubowano w temperaturze 30 C w obecności wilgoci przez okres trzech tygodni. Całkowity procent pokrytej powierzchni oceniano i zapisywano w końcu każdego tygodnia po 2 tygodniu i zapisywano z dokładnością do %. 20 Obliczanie Indeksu synergii Indeks synergii (SI) 2 [0023] SI jest obliczony w oparciu o metodę F. C. Kulla i współ. (Applied Microbiology, tom 9 (1961)). W tym badaniu SI obliczono według poniższego wzoru, z minimalnym stężeniem hamującym wybranym na podstawie procentu zahamowania wykazanego przez pojedynczy środek biobójczy wobec każdego z testowanych mikroorganizmów. SI= Qa/QA+Qb/QB 30 Qa = stężenie środka biobójczego A w mieszaninie QA = stężenie środka biobójczego A jako jedynego środka biobójczego Qb = stężenie środka biobójczego B w mieszaninie QB = stężenie środka biobójczego B jako jedynego środka biobójczego 3 Wartość SI < 1 we wzorze wskazuje, że istnieje synergizm zmieszanych środków biobójczych. Uwaga: Jeżeli któryś ze związków aktywnych przy maksymalnym badanym stężeniu nie wykazał żadnego hamowania, wówczas to maksymalne stężenie było wykorzystane do obliczenia szacunkowego SI, a znak mniejszości (<) jest dodany dla uwzględnienia, że potrzebne jest większe stężenie związku aktywnego w celu uzyskania docelowego hamowania.

7 NE = nie ma punktu końcowego przy testowanym stężeniu, który spełni kryteria procentu zahamowania w każdym obliczeniu SI. Badanie synergii (kontynuacja) flumetsulam:dcoit AaTv AnPf ApCh Cp+To+Ta Cs+Ck+Nc Gs+Os 1Flumet:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI <1,16 <0,8 0,6 2,7 0,4 2,1 2Flumet:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm , 862, 431,2 431,2 431,2 % zahamowania 0, SI <1,99 < 0,66 0,7 1,7 0,3 1,1 3Flumet:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,6 < 0,6 0,7 3, 0,7 2,0 Flumet:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,40 < 0,7 0,4 2,3 0, 1,1 Flumet:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,69 < 0,69 0,3 2,2 1,0 0,8 IFlumet:2DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 1,11 < 0,6 0,6 2,4 0,3 2,1 1Flumet:DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 2,1 < 1,0 1,0 4,3 0,6 4,0 1Flumet:DCOIT Stężenie całkowite, ppm 632, 632, 632, 632, 632, 632, % zahamowania SI < 1,01 < 1,0 1,0 4,1 0, 4,0 Flumetsulam Stężenie całkowite, ppm , % zahamowania DCOIT Stężenie całkowite, ppm , 143, ,7 % zahamowania

8 (kontynuacja) Badanie synergii flumetsulam:oit AaTv AnPf ApCh Cp+To+Ta Cs+Ck+Nc Gs+Os 1Flumet:1OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,0 0,9 < 0, 1,7 1,0 1,7 2Flumet:1OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania 0, SI <0,4 0,7 < 0,4 1,7 0,7 1,7 3Flumet: 1OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,40 0,6 < 0,70 1,7 0,6 7,0 Flumet:1OIT Stężenie całkowite, ppm , , 687, 687, % zahamowania SI < 0,80 0,3 < 0,80 1,6 0,4 1,6 1Flumet:3OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0, 2,1 < 0,0 1,3 1,1 1,3 1Flumet:2OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI <0,60 2,1 < 0,60 1, 1,1 1, Flumetsulam Stężenie całkowite, ppm , , % zahamowania OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania Badanie synergii (kontynuacja) flumetsulam: BBIT AaTv AnPf ApCh Cp+To+Ta Cs+Ck+Nc Gs+Os 1Flumet:1BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 7 7 NE 1 7 % zahamowania SI < 0,33 <0,8 <0,66 < 0,33 2Flumet:1BBIT Stężenie całkowite, ppm NE NE % zahamowania SI < 0,21 < 1,32 < 0,83 < 0,83 3Flumet:1BBIT AaTv AnPf ApCh Cp+To+Ta Cs+Ck+Nc Gs+Os 7

9 (kontynuacja) Stężenie całkowite, ppm NE 00 NE NE % zahamowania SI < 0,43 < 0,43 < 1,30 Flumet:1BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 0 NE % zahamowania SI < 0,7 1,2 <1,14 <1,1 Flumet:1BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 82 NE % zahamowania SI <0,28 <0,84 <0,6 <0,28 1Flumet:1,8BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 887, NE NE 887, 887, % zahamowania SI < 0,9 < 0,9 < 0,9 1Flumet: BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 3 NE NE % zahamowania SI < 0,8 < 0,3 < 0,3 1Flumet:BBIT Stężenie całkowite, ppm NE 949 NE NE , % zahamowania SI < 0,77 < 0,77 < 0,2 Flumetsulam Stężenie całkowite, ppm % zahamowania BBIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania Badanie synergii (kontynuacja) diklosulamu i DCOIT Stosunki Aa+Tv+An+Pf+Ap+Ch Cp+To+Ta+Cs+Ck+Nc Gs+Os 1Diklosulam:1DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 0, 1,1 1,1 1Dicolosulam:2 DCOIT Stężenie całkowite, ppm 887, 443,7 443,7 % zahamowania SI 1,0 0,8 0,8 1Diklosulam: DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania Aa+Tv+An+Pf+Ap+Ch Cp+To+Ta+Cs+Ck+Nc Gs+Os 8

10 (kontynuacja) SI 1,0 1,1 1,1 1Diklosulam: DCOIT Stężenie całkowite, ppm 632, 632, 632, % zahamowania SI 0,9 1,0 1,0 2Diklosulam:1 DCOIT Stężenie całkowite, ppm 862, 443,7 443,7 % zahamowania 87, 0 0 SI 0,6 0,9 0,9 Diklosulam:1 DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 0,8 1,6 1,6 2Diklosulam:1 DCOIT Stężenie całkowite, ppm 862, 443,7 443,7 % zahamowania 87, 0 0 SI 0,6 0,9 0,9 Diklosulam:1 DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 0,8 1,6 1,6 Diklosulam:1 DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 1,3 1,8 1,8 Diklosulam Stężenie całkowite, ppm , 437, % zahamowania DCOIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania Badanie synergii (kontynuacja) diklosulamu + OIT Stosunki Aa+Tv+An+Pf+Ap+Ch Cp+To+Ta+Cs+Ck+Nc Gs+Os 1Diklosulam:1 OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI <0,9 3,8 1,3 2Diklosulam:1 OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 0,7 4,3 2,8 3Diklosulam:1OIT Aa+Tv+An+Pf+Ap+Ch Cp+To+Ta+Cs+Ck+Nc Gs+Os 9

11 (kontynuacja) Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 0,6 4, 1, Diklosulam:1OIT Stężenie całkowite, ppm 687, , % zahamowania SI < 0,3,6 1, 1Diklosulam:3OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 1,0 1,0 0,8 1Diklosulam:2 OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI < 1,1 1,0 1,0 1Diklosulam:OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI 1,0 1,4 0,7 1Diklosulam: OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania SI <2,0 1,2 1,2 Diklosulam Stężenie całkowite, ppm , 437, % zahamowania OIT Stężenie całkowite, ppm % zahamowania Zastrzeżenia patentowe 1. Synergistyczna kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawierająca (a) flumetsulam; oraz (b) izotiazolonowy środek biobójczy wybrany z grupy składającej się z 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu, 2-noktylo-4-izotiazolin-3-onu oraz N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-onu; w której stosunek wagowy flumetsulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 1:1 do 1:1, stosunek wagowy flumetsulamu do 2- n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 7:1 do 1:, i stosunek wagowy flumetsulamu do N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-onu wynosi od 1:1 do 1:1. 2. Kompozycja według zastrz. 1, w której izotiazolonowy środek biobójczy stanowi 4,-dichloro-2-n-oktylo- 4-izotiazolin-3-on, a stosunek wagowy flumetsulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od :1 do 1:.

12 3. Kompozycja według zastrz. 1, w której izotiazolonowy środek biobójczy stanowi 2-n-oktylo-4-izotiazolin- 3-on, a stosunek wagowy flumetsulamu do 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od :1 do 1:3. 4. Kompozycja według zastrz. 1, w której izotiazolonowy środek biobójczy stanowi N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-on, a stosunek wagowy flumetsulamu do N-n-butylo-1,2-benzizotiazolin-3-onu wynosi od : do 1:.. Synergistyczna kompozycja przeciwdrobnoustrojowa zawierająca (a) diklosulam; oraz (b) izotiazolonowy środek biobójczy wybrany z grupy składającej się z 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu oraz 2-noktylo-4-izotiazolin-3-onu; w której stosunek wagowy diklosulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3- onu wynosi od 7:1 do 1:3, a stosunek wagowy diklosulamu do 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od 7:1 do 1:1, lub 1:3 do 1:7. 6. Kompozycja według zastrz., w której izotiazolonowy środek biobójczy stanowi 4,-dichloro-2-n-oktylo- 4-izotiazolin-3-on, a stosunek wagowy diklosulamu do 4,-dichloro-2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od :1 do 1: Kompozycja według zastrz., w której izotiazolonowy środek biobójczy stanowi 2-n-oktylo-4-izotiazolin- 3-on, a stosunek wagowy diklosulamu do 2-n-oktylo-4-izotiazolin-3-onu wynosi od :1 do 1:1 lub 1:3 do 1:. 8. Kompozycja według zastrz. 1, którą stanowi materiał budowlany, farba, powłoka, polimer, tworzywo sztuczne, kauczuk syntetyczny lub naturalny, produkt papierowy, arkusz włókna szklanego, izolacja, zewnętrzny izolacyjny system wykończeniowy, papa dachowa lub podkład podłogowy, tynk budowlany, produkt drewniany lub kompozyt drewno-tworzywo sztuczne Kompozycja według zastrz., którą stanowi materiał budowlany, farba, powłoka, polimer, tworzywo sztuczne, kauczuk syntetyczny lub naturalny, produkt papierowy, arkusz włókna szklanego, izolacja, zewnętrzny izolacyjny system wykończeniowy, papa dachowa lub podkład podłogowy, tynk budowlany, produkt drewniany lub kompozyt drewno-tworzywo sztuczne. 11

13 ODNOŚNIKI CYTOWANE W OPISIE Listę cytowanych przez zgłaszającego odnośników zamieszczono jedynie dla wygody czytającego. Lista ta nie stanowi części dokumentu patentu europejskiego. Niezależnie od uwagi, którą poświęcono w celu zestawienia tych odnośników, nie wyklucza się błędów i przeoczeń i EPO zrzeka się odpowiedzialności w tym względzie. Dokumenty patentowe cytowane w opisie Cytowana w opisie literatura nie-patentowa 12