Synteza, struktura krystaliczna i w a ciwo ci dielektryczne ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3

Podobne dokumenty
jej struktury i w a ciwo ci dielektrycznych.

Badanie struktury, składu fazowego i chemicznego ceramiki Bi 1-x Nd x FeO 3

Kompozyty ceramiczno-polimerowe do zastosowa mikrofalowych

Otrzymywanie ceramiki tytanianu baru domieszkowanego La 3+ metod zol- el

Wp yw domieszki lantanu na w a ciwo ci Bi 4 Ti 3 O 12

Tytuł pracy w języku angielskim: Microstructural characterization of Ag/X/Ag (X = Sn, In) joints obtained as the effect of diffusion soledering.

Synteza i spiekanie ceramiki BLT domieszkowanej Fe 3+

WPŁYW TECHNOLOGII OTRZYMYWANIA NA WŁAŚCIWOŚCI DIELEKTRYCZNE CERAMIKI TYPU PZT

Struktura i właściwości elektryczne ceramiki PZT otrzymywanej metodą zolowo-żelową

Podstawowe w a ciwo ci ceramiki PFN domieszkowanej potasem

Kompozyty nanowarstw tytanianowych z udziałem związków cynku i baru synteza i właściwości

Ocena kształtu wydziele grafitu w eliwie sferoidalnym metod ATD

CERAMIKA PLZT JAKO MATERIAŁ DLA ELKTROAKUSTYKI

Zastosowanie materiałów perowskitowych wykonanych metodą reakcji w fazie stałej do wytwarzania membran separujących tlen z powietrza

Materiały metalowe. Odkształcenie plastyczne i rekrystalizacja metali. Copyright by L.A. Dobrzaski, IMIiB, Gliwice

STRESZCZENIE ROZPRAWY DOKTORSKIEJ

SILUMIN OKOŁOEUTEKTYCZNY Z DODATKAMI Cr, Mo, W i Co

OKREŚLENIE TEMPERATURY I ENTALPII PRZEMIAN FAZOWYCH W STOPACH Al-Si

Wp yw czasu wygrzewania na w a ciwo ci cieplne polikryszta u azotku glinu

WPŁYW MODYFIKACJI NA STRUKTUR I MORFOLOGI PRZEŁOMÓW SILUMINU AK64

Rys1. Schemat blokowy uk adu. Napi cie wyj ciowe czujnika [mv]

Właściwości ceramiki BiFeO 3 domieszkowanej dysprozem Properties of Dy-doped BiFeO 3 ceramics

Technologia domieszkowanej ceramiki KNN

WPŁYW SZYBKOŚCI STYGNIĘCIA NA WŁASNOŚCI TERMOFIZYCZNE STALIWA W STANIE STAŁYM

Zadania pomiarowe w pracach badawczo-rozwojowych. Do innych funkcji smarów nale$#:

ODPORNO NA KOROZJ WIELOSKŁADNIKOWYCH STOPÓW NA OSNOWIE Al-Mg

Ćwiczenie 2: Elektrochemiczny pomiar szybkości korozji metali. Wpływ inhibitorów korozji

ANALIZA KRYSTALIZACJI STOPU AlMg (AG 51) METODĄ ATND

Badania kompozytu wytworzonego w wyniku reakcji ciekłego Al ze stałym Ti

Wp yw dodatku fosforanu glinu na w a ciwo ci niskocementowych betonów korundowych

SILUMIN NADEUTEKTYCZNY Z DODATKAMI Cr, Mo, W i Co

Mikrostruktura, struktura magnetyczna oraz właściwości magnetyczne amorficznych i częściowo skrystalizowanych stopów Fe, Co i Ni

Porównanie struktury i własnoci magnetycznych nanokrystalicznych proszków ze stopów Co 77 Si 11,5 B 11,5 i Co 68 Fe 4 Mo 1 Si 13,5 B 13,5

10. Analiza dyfraktogramów proszkowych

E dec. Obwód zastępczy. Napięcie rozkładowe

Badanie mo liwo ci syntezy mullitu za pomoc mikrofal

BADANIA WPŁYWU WYSOKOTEMPETARTUROWEGO WYARZANIA NA CECHY MIKROSTRUKTURY WYBRANYCH NADSTOPÓW NA OSNOWIE NIKLU

Półprzewodnikowe właściwości ceramiki (Ba 0,6 Pb 0,4 )TiO 3 domieszkowanej szkłem specjalnym

ANALIZA KRZEPNIĘCIA I BADANIA MIKROSTRUKTURY PODEUTEKTYCZNYCH STOPÓW UKŁADU Al-Si

WyŜsza Szkoła InŜynierii Dentystycznej im. prof. Meissnera

Dielektryczne i magnetyczne w a ciwo ci ceramiki multiferroicznej Bi 5 Ti 3 FeO 15

OBRÓBKA CIEPLNA SILUMINU AK132

KONTROLA STALIWA GXCrNi72-32 METODĄ ATD

Promotor: prof. nadzw. dr hab. Jerzy Ratajski. Jarosław Rochowicz. Wydział Mechaniczny Politechnika Koszalińska

Materiały metalowe. Wpływ składu chemicznego na struktur i własnoci stali. Wpływ składu chemicznego na struktur stali niestopowych i niskostopowych

ARKUSZ EGZAMINACYJNY ETAP PRAKTYCZNY EGZAMINU POTWIERDZAJ CEGO KWALIFIKACJE ZAWODOWE CZERWIEC 2014

LABORATORIUM DYFRAKCJI RENTGENOWSKIEJ (L-3)

Wytwarzanie przezroczystej ceramiki Y 2 O 3 metod spiekania pod ci nieniem

POLITECHNIKA GDAŃSKA WYDZIAŁ MECHANICZNY PROJEKT DYPLOMOWY INŻYNIERSKI

W a ciwo ci zyczne i przemiany fazowe w ceramice PLZT i PLZTS

LABORATORIUM ANALITYCZNEJ MIKROSKOPII ELEKTRONOWEJ (L - 2)

OKREŚLANIE WŁASNOŚCI MECHANICZNYCH SILUMINU AK20 NA PODSTAWIE METODY ATND

Wpływ nadmiaru Bi 2 O 3 na syntezę i właściwości ceramiki BiNbO 4 The effect of excess Bi 2 O 3 on the synthesis and properties of BiNbO 4 ceramics

Inkluzje Protodikraneurini trib. nov.. (Hemiptera: Cicadellidae) w bursztynie bałtyckim i ich badania w technice SEM

ZMIANY MIKROSTRUKTURY I WYDZIELEŃ WĘGLIKÓW W STALIWIE Cr-Ni PO DŁUGOTRWAŁEJ EKSPLOATACJI

ANALIZA POWIERZCHNI BADANIA POWIERZCHNI

ARKUSZ EGZAMINACYJNY ETAP PRAKTYCZNY EGZAMINU POTWIERDZAJ CEGO KWALIFIKACJE ZAWODOWE STYCZEŃ 2012

Laboratorium z Krystalografii. 2 godz.

Spieki NiAl i Ni 3 Al wytwarzane w reakcji SHS metod PPS

IDENTYFIKACJA FAZ W MODYFIKOWANYCH CYRKONEM ŻAROWYTRZYMAŁYCH ODLEWNICZYCH STOPACH KOBALTU METODĄ DEBYEA-SCHERRERA

NOWE ODLEWNICZE STOPY Mg-Al-RE

METODY BADAŃ BIOMATERIAŁÓW

Wyznaczanie stopnia krystaliczności wybranych próbek polimerów wykorzystanie programu WAXSFIT

IV Ogólnopolska Konferencja Naukowo-Techniczna Problematyka funkcjonowania i rozwoju branży metalowej w Polsce

Ekspansja plazmy i wpływ atmosfery reaktywnej na osadzanie cienkich warstw hydroksyapatytu. Marcin Jedyński

Spis treści. Wykaz ważniejszych symboli i akronimów... 11

WYBRANE WŁACIWOCI BLACHY KAROSERYJNEJ H180B. J. KŁAPUT 1, K. ZARBSKI 2, S. WOLISKI 3 Instytut Inynierii Materiałowej Politechnika Krakowska

Zastosowanie spektroskopii EPR do badania wolnych rodników generowanych termicznie w drotawerynie

gdzie względna oznacza normalizację względem stałej dielektrycznej próżni ε 0 = F/m. Straty dielektryczne:

ALUMINIOWE KOMPOZYTY Z HYBRYDOWYM UMOCNIENIEM FAZ MIĘDZYMETALICZNYCH I CERAMICZNYCH

Wpływ składu chemicznego na spiekalność i przewodnictwo jonów litu w La 2/3-x Li 3x TiO 3 ceramicznym elektrolicie stałym o strukturze perowskitu

W Y B R A N E P R O B L E M Y I N Y N I E R S K I E PROJEKT SIŁOMIERZA Z ZASTOSOWANIEM TENSOMETRII OPOROWEJ

A. PATEJUK 1 Instytut Materiałoznawstwa i Mechaniki Technicznej WAT Warszawa ul. S. Kaliskiego 2, Warszawa

BADANIA STRUKTURY POŁĄCZEŃ SPAWANYCH PRZY WYKORZYSTANIU TRANSMISYJNEGO MIKROSKOPU ELEKTRONOWEGO (TEM)

Prof. dr hab. Leszek Kępiński Instytut Niskich Temperatur i Badań Strukturalnych Polskiej Akademii Nauk we Wrocławiu Wrocław,

Wpływ obróbki termicznej na prdko propagacji fali ultradwikowej w farszu misnym

Metoda DSH. Dyfraktometria rentgenowska. 2. Dyfraktometr rentgenowski: - budowa anie - zastosowanie

Laboratorium techniki laserowej. Ćwiczenie 5. Modulator PLZT

Rezonans szeregowy (E 4)

SPIEKANE KOMPOZYTY NA OSNOWIE MIEDZI ZAWIERAJĄCE FAZY MIĘDZYMETALICZNE ALUMINIOWO-śELAZOWE

EGZAMIN MATURALNY 2010 FIZYKA I ASTRONOMIA

WSUWANE TYGLE DO ANALIZ TERMICZNYCH

Szkła specjalne Wykład 6 Termiczne właściwości szkieł Część 1 - Wstęp i rozszerzalność termiczna

Pole elektryczne w ośrodku materialnym

BADANIA DERYWATOGRAFICZNE KOMPOZYCJI GIPSOWYCH STOSOWANYCH NA FORMY GIPSOWE W ODLEWNICTWIE PRECYZYJNYM

Wpływ warunków obróbki cieplnej na własnoci stopu AlMg1Si1*

BADANIA PÓL NAPRĘśEŃ W IMPLANTACH TYTANOWYCH METODAMI EBSD/SEM. Klaudia Radomska

Mikrostruktura korundowych wyrobów ogniotrwa ych po pracy w reaktorach chemicznych

Charakter struktury połączenia porcelany na podbudowie cyrkonowej w zaleŝności od rodzaju materiału licującego.

BADANIA WŁAŚCIWOŚCI TRIBOLOGICZNYCH CERAMIKI BORKOWEJ W TEMPERATURACH DO 800 C TRIBOLOGICAL PROPERTIES OF CERAMIC BORIDES MATERIALS UP TO 800 C

Metody i techniki badań II. Instytut Inżynierii Materiałowej Wydział Inżynierii Mechanicznej i Mechatroniki ZUT

WYTWARZANIE I WŁASNOŚCI SPIEKANYCH KOMPOZYTÓW STAL SZYBKOTNĄCA-WĘGLIK WC-MIEDŹ FOSFOROWA

KOROZYJNO - EROZYJNE ZACHOWANIE STALIWA Cr-Ni W ŚRODOWISKU SOLANKI

Własności katalityczne platyny w procesach elektrochemicznych zachodzących w materiale Ba(Ce 0,95 Ti 0,05 ) 0,9 Y 0,1 O 3

imię i nazwisko, nazwa szkoły, miejscowość Zadania I etapu Konkursu Chemicznego Trzech Wydziałów PŁ V edycja

BADANIA WARSTW FE NANOSZONYCH Z ELEKTROLITU NA BAZIE ACETONU

MATEMATYCZNY MODEL PĘTLI HISTEREZY MAGNETYCZNEJ

OKREŚLENIE METODĄ KALORYMETRII SKANINGOWEJ ENTALPII PRZEMIAN FAZOWYCH W ŻELIWIE SZARYM

Uniwersytet Śląski w Katowicach str. 1 Wydział

3. Analiza termiczno-derywacyjna stopów Mg-Al-Zn

Transkrypt:

MATERIA Y CERAMICZNE /CERAMIC MATERIALS/, 62, 2, (2010), 121-125 www.ptcer.pl/mccm Synteza, struktura krystaliczna i waciwoci dielektryczne ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 BEATA WODECKA-DU, DIONIZY CZEKAJ Uniwersytet lski, Wydzia Informatyki i Nauki o Materiaach, Katedra Materiaoznawstwa, Zakad Elektroceramiki Funkcjonalnej, ul. niena 2, 41-200 Sosnowiec, e mail: beata.wodecka-dus@us.edu.pl, czekaj@us.edu.pl Streszczenie Przedmiotem niniejszej pracy byo wytworzenie roztworu staego elazianu bizmutu - tytanianu baru o ogólnym wzorze (1-x)BiFeO 3 xbatio 3 o zadanym skadzie chemicznym dla koncentracji BaTiO 3 x = 0,3 (0,7BF 0,3BT). Materia bada otrzymano metod swobodnego spiekania poprzez zastosowanie trzech rónych procesów technologicznych w warunkach laboratoryjnych (T = 750-880 C, t = 2 40 h). Proces syntezy ceramiki badano za pomoc równoczesnej analizy termograwimetrycznej (TG, DTG) i rónicowej analizy termicznej (DTA). Zbadano wpyw warunków otrzymywania na struktur krystaliczn, mikrostruktur i podstawowe waciwoci elektryczne ceramiki multiferroicznej 0,7BF 0,3BT. Mikrostruktur ceramiki obserwowano za pomoc skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM), natomiast stechiometria skadu chemicznego zostaa potwierdzona przy uyciu metody EDS. Struktur krystaliczn i skad fazowy wytworzonej ceramiki badano metod dyfrakcji rentgenowskiej przy uyciu dyfraktometru rentgenowskiego z wykorzystaniem promieniowania CoK. Waciwoci dielektryczne ceramiki 0,7BF 0,3BT badano przy uyciu metody zmiennoprdowej spektroskopii impedancyjnej (IS). Sowa kluczowe: materiay multiferroiczne, spektroskopia impedancyjnej, BiFeO 3 BaTiO 3 SYNTHESIS, CRYSTAL STRUCTURE AND DIELECTRIC BEHAVIOUR OF 0.7BiFeO 3 0.3BaTiO 3 CERAMICS The solid solutions of (1-x)BiFeO 3 xbatio 3 were synthesized with x = 0.3 (0.7BF 0.3BT). Adopting optimum conditions of the solid state sintering route, dense ceramics with a pure perovskite phase, and homogeneous microstructure have been obtained. All precursors were thoroughly mixed and ceramics was synthesized at temperatures in the range of T = 750 850 C. Simultaneous thermal analysis (STA), in which both thermal analysis (DTA) and mass change effects (TG and DTG) are measured concurrently on the same sample, was used to investigate synthesis effects in the powdered 0.7BF 0.3BT ceramics. The measurements were obtained with Netzsch STA409 thermal analyzer. Microstructure was investigated by a scanning electron microscope whereas the chemical composition was studied by an energy dispersive spectrometer (EDS). The crystal structure and phase composition of bulk ceramics were studied by the X-ray diffraction method at room temperature. Dielectric properties of (1-x)BiFeO 3 (x)batio 3 ceramics were studied by impedance spectroscopy (IS). Keywords: Multiferroic materials, Impedance spectroscopy, BiFeO 3 BaTiO 3 1. Wstp Narastajce oczekiwania projektantów nowatorskich rozwiza technicznych spowodoway zainteresowanie rónorodnymi materiaami umoliwiajcymi realizacj koncepcji zaawansowanej techniki. W latach szedziesitych ub. wieku zaobserwowano, e istnieje nieliczna grupa materiaów wykazujcych równoczenie waciwoci ferroelektryczne, ferro- lub antyferromagnetyczne i ferroelastyczne nazwana multiferroikami [1]. Jednak dopiero w latach 2001 2003 nastpi gwatowny wzrost zainteresowania materiaami multiferoicznymi spowodowany m.in. perspektywami ich zastosowania w elektronice, np. do budowy przetworników magnetoelektrycznych ukadów pamici i przetwarzania informacji, w których za pomoc pola elektrycznego mona zmienia stan magnetyczny pamici i odwrotnie za pomo- c pola magnetycznego mona zmienia polaryzacj elektryczn ukadu [2]. Wród materiaów multiferroicznych o strukturze typu perowskitu na uwag zasuguje elazian bizmutu BiFeO 3 (BF), który tworzy roztwór stay z innymi materiaami o strukturze typu ABO 3 (np.: BaTiO 3, PbTiO 3 ), tworzc multiferroiczn ceramik o nowych waciwociach. Nieliczne badania materiaów ukadu BiFeO 3 BaTiO 3 (BF BT) wskazuj, e posiada on struktur typu perowskitu. Przy steniu BiFeO 3 mniejszym ni 6% mol. struktura BiFeO 3 BaTiO 3 jest tetragonalna. W zakresie od 6-67% mol. BF struktura BF BT krystalizuje przyjmujc struktur regularn, natomiast przy steniu BF wyszym ni 67% mol. ukad BiFeO 3 BaTiO 3 jest romboedryczny. W fazie romboedrycznej widoczny jest wzrost dugoci krawdzi a 0 komórki elementarnej ze wzrostem zawartoci BaTiO 3. Natomiast w fazie regularnej a 0 nieznacznie si zmniejsza [3]. 121

B. WODECKA-DU, D. CZEKAJ W zalenoci od zastosowanej technologii i warunków obróbki termicznej ceramika BF BT moe charakteryzowa si rónymi waciwociami zycznymi, zmienia si mog waciwoci mechaniczne, elektryczne i magnetyczne [4]. Otrzymanie odpowiedniego materiau bada o zadanych parametrach jest niemoliwe bez dokadnego poznania jego budowy wewntrznej, która odpowiada za wszystkie zachodzce w nim zjawiska i mechanizmy. Dlatego celem prezentowanej pracy byo zaprojektowanie technologii otrzymywania multiferroicznej ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 w oparciu o syntez proszków w fazie staej oraz przeprowadzenie bada mikrostruktury, struktury krystalicznej oraz waciwoci dielektrycznych. Technologia wytwarzania materiaów multiferroicznych jest trudnym i zoonym procesem. Wymaga szczególnej starannoci i dokadnoci w doborze warunków zykochemicznych. Optymalizacja procesu technologicznego sprowadza si do doboru, ujednorodnienia i obróbki surowców wyjciowych (zwikszenia powierzchni reakcyjnej pomidzy ziarnami), doboru warunków zagszczania i spiekania wyprasek (czasu, cinienia, temperatury i atmosfery oraz szybkoci grzania i chodzenia). 2. Eksperyment Materiaem bada by roztwór stay elazianu bizmutu - tytanianu baru o ogólnym wzorze (1-x)BiFeO 3 xbatio 3 (BF BT), o zadanym skadzie chemicznym dla koncentracji x = 0,3. Materiaami wyjciowymi dla otrzymania multiferroicznej ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 byy tlenki Bi 2 O 3 (Aldrich, 99,9%), Fe 2 O 3 (Fluka, 99,9%) i TiO 2 (Fluka, 99,9%) oraz wglan baru BaCO 3 (Poch, 99,9%,). Roztwór stay elazianu bizmutu - tytanianu baru (0,7BF 0,3BT) otrzymano z wyej wymienionych zwizków, z zachowaniem stechiometrii wedug reakcji: 0,35Bi 2 O 3 +0,35Fe 2 O 3 +0,3BaCO 3 +0,3TiO 2 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 +0,3CO 2 (1) W celu uzyskania jak najwikszej jednorodnoci i rozdrobnienia ziaren, proszki ceramiczne zostay wymieszane przez t = 24 h w planetarnym mynie z cyrkoniowymi kulami (jako mielnikami) w 96% alkoholu etylowym. Analiz termiczn stechiometrycznej mieszaniny proszków przeprowadzono metod derywatogra czn. Badania wykonano przy uyciu analizatora STA409 rmy Netzach, wyposaonego w ukad do automatycznej rejestracji pomiarów. Jako substancji wzorcowej uyto tlenku glinu Al 2 O 3. Równoczesn analiz termograwimetryczn (TG, DTG) i rónicow analiz termiczn (DTA) wykonano w celu dobrania najkorzystniejszych warunków otrzymywania ceramiki 0,7BF 0,3BT. Kolejnym etapem technologicznym byo zagszczanie proszków w stalowych matrycach w dyski o rednicy d = 10 mm i gruboci h = 1 mm, stosujc metod jednostronnego, jednoosiowego prasowania na zimno w prasie hydraulicznej pod cinieniem P = 300 MPa. Tak przygotowane wypraski ukadano w stosy w tyglach korundowych, przesypujc je podsypk z Al 2 O 3 i spiekano w elektrycznym piecu komorowym Termod KS-1350 z programowaln regulacj temperatury oraz liniowym wzrostem temperatury. Ceramik 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 wytworzono metod swobodnego spiekania, przyjmujc róne warunki technologiczne przedstawione w Tabeli 1. Tabela 1. Warunki technologiczne wytwarzania ceramiki 0,7Bi- FeO 3 0,3BaTiO 3. Table 1. Technological parameters of the fabrication of 0.7BiFeO 3 0.3BaTiO 3 ceramics. Warunki technologiczne Synteza I Synteza II Spiekanie kocowe Wygrzewanie w powietrzu Metoda I 750ºC/20h 750ºC/20h 780ºC/40h 550ºC/10h Metoda II 800ºC/10h 800ºC/10h 830ºC/20h 550ºC/10h Metoda III 850ºC/2h 850ºC/2h 880ºC/4h 550ºC/10h Zastosowano podwójn syntez w temperaturach T = 750 850 C i w czasie t = 2 20 h, spiekanie kocowe w T = 780 880 C, t = 4 40 h oraz wygrzewanie w powietrzu w temperaturze T = 550 C w czasie t = 10 h. Prdko narastania temperatury w piecu wynosia 150 C/h, natomiast prdko chodzenia 100 C/h. Próbki do bada mikrostrukturalnych przygotowano w postaci przeamów, na które napylano cienk warstw gra tu, w celu uatwienia odprowadzenia gromadzcego si na powierzchni adunku elektrycznego. Badania mikrostruktury na wszystkich wytworzonych próbkach ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 wykonano za pomoc skaningowego mikroskopu elektronowego SEM HITACHI S-4700 z emisj polow i z zimn katod. Materia bada poddano mikroanalizie EDS z wykorzystaniem oprogramowania Noran Vantage, dla sprawdzenia i potwierdzenia zaoonego skadu. Struktur krystaliczn i skad fazowy otrzymanych materiaów ceramicznych badano metod dyfrakcji rentgenowskiej przy uyciu dyfraktometru rentgenowskiego Philips WP 3710 (geometria -2, promieniowanie CoK ). Analiz zarejestrowanych dyfraktogramów rentgenowskich przeprowadzono przy pomocy programu komputerowego X Pert Plus. Do bada elektrycznych próbki ceramiczne szlifowano i polerowano, a na ich powierzchnie nanoszono elektrody przewodzce z pasty srebrnej o symbolu P-122. Waciwoci dielektryczne ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 badano przy uyciu zmiennoprdowej spektroskopii impedancyjnej (IS) wykorzystujc precyzyjny miernik impedancji typu QuadTech 1920 Precision LCR Meter, a do analizy wyników pomiarowych wykorzystano oprogramowanie Tales. 3. Rezultaty i dyskusja Przeprowadzenie równoczesnej analizy termograwimetrycznej (TG, DTG) i rónicowej analizy termicznej (DTA) na tej samej próbce pozwala na rejestracj efektów zwizanych ze zmian masy oraz efektów termicznych. Taki sposób analizy uatwia korelacj anomalii na poszczególnych krzywych, a tym samym na ich waciw interpretacj. Przebiegi TG, DTG i DTA rejestrowano w zakresie temperatur od temperatury pokojowej (RT) do 1300 C (Rys. 1). Na wykresach analizy termicznej stechiometrycznej mieszaniny proszków Bi 2 O 3, Fe 2 O 3, TiO 2 i BaCO 3 mona zauway, e zmiana masy próbki, a dokadniej ubytek masy, podczas bada termograwimetrycznych (krzywa TG) w ilo- ci Δm = 4,61%, zachodzi dwustopniowo w zakresie temperaturowym ΔT = 390-800 C. Pierwszy etap ubytku masy Δm 0,04%, zachodzcy w zakresie temperatury od 390 C 122 MATERIA Y CERAMICZNE /CERAMIC MATERIALS/, 62, 2, (2010)

SYNTEZA, STRUKTURA KRYSTALICZNA I WACIWOCI DIELEKTRYCZNE CERAMIKI 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 Rys. 1. Rezultaty analizy termicznej stechiometrycznej mieszaniny proszków Bi 2 O 3, Fe 2 O 3, TiO 2 i BaCO 3. Fig. 1. Results of simultaneous thermal analysis of stoichiometric powdered mixture of Bi 2 O 3, Fe 2 O 3, TiO 2 and BaCO 3. Rys. 2. Widmo analizy EDS ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 spiekanej w T = 880 C (metoda III). Wstawka pokazuje obraz mikrostruktury badanej próbki. Fig. 2. EDS spectrum of 0.7BiFeO 3 0.3BaTiO 3 ceramics sintered at T = 880 C (method III). Inset shows microstructure of the studied sample. do 450 C, odznacza si najwysz prdkoci w temperaturze T = 392 C (maksimum na krzywej DTG) i odpowiada odparowaniu zanieczyszcze organicznych. Drugi etap zachodzcy w zakresie temperatury ΔT 650-800 C, któremu towarzyszy najwikszy ubytek masy Δm 4,57% (z najwysz prdkoci zachodzcy w T = 727,9 C), mona przypisa formowaniu si podanej fazy z wydzieleniem CO 2. Endotermiczne maximum na krzywej DTA pojawiajce si w T = 1202,9 C, wiadczy o zachodzcej przemianie fazy w BF BT. Zarówno punktowe jak i powierzchniowe analizy EDS, wykonane dla spieków ceramicznych, potwierdziy czysto oraz zaoony eksperymentalnie skad jakociowy i ilociowy badanych materiaów. Czas trwania powierzchniowej analizy by stay i wynosi t = 100 s. Przykadow krzyw EDS rozkadu pierwiastków wraz z obrazem mikrostruktury badanych próbek pokazano na Rys. 2. Wykorzystujc oprogramowanie Noran Vantage dokonano ilociowej analizy badanych materiaów. Procentowe zawartoci poszczególnych skadników w badanej ceramice wykazyway niewielkie odchylenia od zaoonych teoretycznie iloci tlenków, ale mieciy si w granicach bdu zastosowanej metody oznaczenia. Rónica pomidzy teoretycznym i eksperymentalnym skadem chemicznym 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 wynosi ±5%. Obserwacja mikroskopowa jest subiektywn i najprostsz metod wstpnej oceny jakoci mikrostruktury. Podczas bada metod SEM zdjcia mikrostruktury rejestrowano przy powikszeniach 2000-20000x, a zakres bada obejmowa odwzorowanie morfologii i powierzchni przeamów badanych próbek. Wytworzona ceramika 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 charakteryzuje si dobrze wyksztaconymi ziarnami o rednim rozmiarze ( d 2 m). Wyniki rentgenowskiej analizy fazowej, w temperaturze pokojowej (T r < T C ), ceramiki elazianu bizmutu tytanianu baru 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3, wskazuj na obecno jednej podstawowej fazy BF BT, niezalenie od zastosowanej metody technologicznej (Rys. 3). Ziarna fazy krystalicznej s jednofazowe, wykazuj struktur regularn (a 0 = b 0 = c 0, α = β = γ = 90 ), posiadaj prymitywn P komórk elementarn Bravais go, grup punktow m3m, grup przestrzenn Pm3m (Nr 221), posiadajc cztery osie 3-krotne wzdu przektnych przestrzennych sze- cianu. Wytworzona ceramika charakteryzuje si struktur typu perowskitu ABO 3, gdzie w pozycjach kubooktaedrycznych A znajduj si jony baru Ba 2+ (o promieniu jonowym r = 1,35 Å) oraz bizmutu Bi 3+ (r = 1,20 Å), a w pozycjach oktaedrycznych B jony tytanu Ti 4+ (r = 0,68 Å) oraz elaza Fe 3+ (r = 0,64 Å), o podobnych promieniach jonowych oraz w odpowiedniej koncentracji. MATERIA Y CERAMICZNE /CERAMIC MATERIALS/, 62, 2, (2010) 123

B. WODECKA-DU, D. CZEKAJ Rys. 3. Porównanie dyfraktogramów rentgenowskich ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 otrzymanej w rónych temperaturach spiekania. Fig. 3. Comparison of X-ray diffraction patterns of 0.7BF 0.3BT ceramics fabricated at different sintering temperatures. Tabela 2. Parametry krystalogra czne ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 otrzymanej w rónych warunkach technologicznych. Table 2. Crystallographic parameters of 0.7BF 0.3BT ceramics fabricates at different technological conditions. Warunki a 0 D Parametry dopasowania V 10 technologiczne [nm] [m 3 ] [kg/m 3 ] [Å] [%] R p R wp R exp Metoda I 0,399(2) 63,60 6089 269,2 0,141 4,07 6,36 1,53 Metoda II 0,399(1) 63,57 6091 278,7 0,136 5,14 9,53 1,53 Metoda III 0,399(0) 63,54 6094 333,0 0,114 3,44 5,06 1,56 Rentgenogramy wytworzonej ceramiki s w peni zgodne z zaoonym modelem struktury, a metoda technologiczna nie wpywa na zmian intensywnoci i pooenia maksimów dyfrakcyjnych. Zastosowanie metody Rietvelda pozwolio na wyznaczenie parametrów komórki elementarnej (a 0 ), objtoci komórki elementarnej (V), gstoci () - wyliczonej na podstawie dyfraktogramu rentgenowskiego, redniego rozmiaru krystalitów (D) oraz znieksztace sieciowych (), jak równie liczbowych parametrów zgodnoci dopasowania (R p, R wp, R exp ). Otrzymane wartoci parametrów krystalogra cznych zestawiono w Tabeli 2. Bd dopasowania Rietvelda wyraony za pomoc podstawowego wspóczynnika dyfraktogramu R p, waonego wspóczynnika dyfraktogramu R wp oraz oczekiwanego wspóczynnika R exp wiadczy o bardzo dobrym dopasowaniu dyfraktogramu eksperymentalnego do zaoonej struktury typu perowskitu. Z analizy Tabeli 2 wynika, e zastosowane metody technologiczne nie wpywaj na zmian wartoci parametrów krystalogracznych ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3. Wraz ze wzrostem temperatury i skróceniem czasu spiekania zaobserwowa mona niewielkie zmniejszenie objto- ci komórki elementarnej i niewielki wzrost gstoci obliczonej z parametrów sieci krystalicznej. Podwyszenie temperatury wytwarzania ceramiki 0,7BF 0,3BT o 100 C i skrócenie czasu dziesiciokrotnie, wpywa na wzrost redniego rozmiaru krystalitów o 24% oraz zmniejszenie znieksztace sieciowych o 19%. Przy uyciu metody zmiennoprdowej spektroskopii impedancyjnej (SI) zbadano waciwoci dielektryczne wytworzonej ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3. Spektroskopia impedancyjna polega na pomiarze elektrycznej odpowiedzi materiau na pobudzenie maym sinusoidalnym sygnaem elektromagnetycznym w szerokim pamie czstotliwoci i analiz tej odpowiedzi w celu uzyskania informacji o dynamicznych waciwociach zykochemicznych badanego materiau [5]. Pomiary SI ceramiki 0,7BF 0,3BT przeprowadzono w zakresie czstotliwo- ci = 10 Hz 1 MHz w temperaturze pokojowej. Do prezentacji wyników pomiarów SI wykorzystano paszczyzn zespolon Z Re, Z Im, gdzie Z Re - rzeczywista skadowa impedancji, Z Im - urojona skadowa impedancji (Rys. 4). Dane eksperymentalne otrzymane w wyniku badania ceramiki 0,7BF 0,3BT poddano analizie zgodnoci danych z wykorzystaniem równa Kramersa-Kroniga [6] zgodnie z metodyk opisan w pracy [7]. Widmo rezydualne (pozostao) przedstawiajce zaleno czstotliwociow wzgldnej rónicy pomidzy danymi eksperymentalnymi i danymi otrzymanymi w wyniku testu K-K pokazano na Rys. 5. Rozkad ma charakter szumu wokó osi czstotliwoci (<0,2%), co wiadczy o poprawno- ci danych eksperymentalnych. Analiz danych impedancyjnych przeprowadzono z wykorzystaniem elektrycznego modelu równowanego, który pozwoli na porównanie zachowania si rzeczywistego obiektu (ceramiki 0,7BF 0,3BT) i jego ukadu zastpczego (modelu elektrycznego). Schemat elektryczny zastosowanego modelu przedstawiono w postaci wstawki na Rys. 4. Równolegle poczonym elementom R2 i CPE2 (element pojemnociowy o staej fazie) mona przypisa zjawiska zachodzce na granicy materia próbki - elektroda. Natomiast fragment obwodu zawierajcy rezystor R1, element CPE1 oraz element impedancyjny Warburga (W) odpowiada za zjawiska zachodzce we wntrzu próbki. Zastosowanie impedancji Warburga pozwala uwzgldni dyfuzj jonów w materiale próbki. Parametry zastosowanych elementów elektrycznych zestawiono w Tabeli 3. Aproksymacja impedancji obiektu zycznego modelem równowanym, umoliwia sprawdzenie jego poprawnoci 124 MATERIA Y CERAMICZNE /CERAMIC MATERIALS/, 62, 2, (2010)

SYNTEZA, STRUKTURA KRYSTALICZNA I WACIWOCI DIELEKTRYCZNE CERAMIKI 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 Rys. 4. Widmo impedancyjne dla ceramiki 0,7BF 0,3BT spiekanej w T = 880 C (metoda III). Fig. 4. Impedance diagram for 0.7BF 0.3BT ceramic sintered at T = 880 C (method III). W wyniku zastosowanych trzech metod technologicznych opartych na reakcji w fazie staej wytworzono multiferroiczn ceramik elazianu bizmutu - tytanianu baru z ukadu (1-x)BiFeO 3 xbatio 3 dla koncentracji x = 0,3 o ogólnym wzorze chemicznym 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3. Na podstawie przeprowadzonych bada stwierdzono, i zwikszenie temperatury syntezy i spiekania o 100 C, pozwolio zmniejszy czas wytrzymania ceramiki w T max 10 razy. Wytworzona ceramika 0,7BF-0,3BT charakteryzowaa si du czystoci i homogenicznoci skadu, który zosta potwierdzony metod EDS. Przeprowadzone badania derywatogra czne obejmujce jednoczesn rejestracj przebiegów DTA, TG i DTG stechiometrycznej mieszaniny proszków Bi 2 O 3, Fe 2 O 3, TiO 2 i BaCO 3, uytej do wytwarzania badanego materiau, pozwoliy na dokonanie wyboru temperatury syntezy ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3 wynoszcej T 800 C. Zastosowane metody technologiczne, pozwoliy na otrzymanie multiferroicznej ceramiki 0,7BF0,3BT, która charakteryzowaa si w temperaturze pokojowej (T r < T C ) struktur regularn (a 0 = b 0 = c 0 = 0,399 nm, = = = 90 ), grup przestrzenn Pm3m (Nr 221). Wraz ze wzrostem temperatury i skróceniem czasu wytwarzania w ceramice nastpuje niewielkie zmniejszenie objtoci komórki elementarnej, wzrost gstoci i rozrost krystalitów o 24% oraz wyrane zmniejszenie znieksztace sieciowych o 19%. Badania waciwoci dielektrycznych przeprowadzone metod spektroskopii impedancyjnej wykazay, e elektryczny obwód zastpczy zawierajcy oprócz elementów (RQ) odpowiadajcych za zjawiska zachodzce na granicy materia - elektroda oraz zjawiska relaksacyjne wystpujce we wntrzu próbki, element impedancyjny Warburga (W), który opisuje odpowied elektryczn ceramiki 0,7BF 0,3BT uwzgldniajc wysokie przewodnictwo tego materiau w temperaturze pokojowej. Podzikowanie Praca naukowa nansowana ze rodków na nauk w latach 2008-2011 jako projekt badawczy Nr N507 446934. Rys. 5. Rezultaty oblicze spójnoci danych pomiarowych. Fig. 5. Kramers-Kronig test of impedance date. Tabela 3. Parametry elektrycznego obwodu zastpczego. Table 3. Parameters of the equivalent circuit. Element W1-R W1-T W1-P R1 CPE1-T CPE1-P R2 CPE2-T CPE2-P Wartoci 1,4506 10 7 [] 0,095 0,335 1,5803 10 5 [] 8,8376 10-10 0,92083 7,537 10 7 [] 4,7152 10-9 0,98023 przez porównanie przebiegów charakterystyk w okrelonym obszarze czstotliwoci. Jako parametr jakoci dopasowania widma modelu do eksperymentalnego widma impedancyjnego wykorzystano wartoci waonej sumy kwadratów (WSS) oraz - kwadrat, które wynosz odpowiednio: WSS = 0,00010345, 2 = 5,4146 10-7. Obie wartoci liczbowe wiadcz o uzyskaniu dobrej zgodnoci widma modelu elektrycznego i widma impedancji ceramiki 0,7BiFeO 3 0,3BaTiO 3. 4. Podsumowanie Literatura [1] Singh K., Negi N.S., Kotnala R.K., Singh M.: Solid State Communications, 148, (2008),18. [2] Pamuch R., Stoch L.: Inynieria Materiaowa, 2, (2004), 76-80. [3] Kumar M.M., Srinivas A., Suryanarayana S.V.: J. App. Phys., 87, (2000), 855. [4] Buscaglia M.T., Mitoseriu L., Buscaglia V., Pallecchi I., Viv iani M., Nanni P., Siri A.S.: J. Eur. Ceram. Soc., 26, (2006), 3027. [5] Nits ch K.: Zastosowanie spektroskopii impedancyjnej w badaniach materiaów elektronicznych, Wyd. Polit. Wrocawskiej, Wrocaw, (1999). [6] Boukamp B.A.: Solid State Ionics, 169, (2004), 65-73. [7] Lisiska-Czekaj A., Czekaj. D.: Archives of Metallurgy and Materials, 55, (2009), 869-874. MATERIA Y CERAMICZNE /CERAMIC MATERIALS/, 62, 2, (2010) 125