i i ix UNIKI JĄDROWI:.! ISSN PL RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 9/2001

Transkrypt

1 ISSN PL RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 9/2001 METODYKA POMIARU MOCY DAWKI ŹRÓDŁA KOBALTOWEGO ISSLEDOVATEL" ZA POMOCĄ DOZYMETRU FRICKEGO Zofia Peimel-Stuglik, Sławomir Fabisiak INSTYTUT CHKMII i i ix UNIKI JĄDROWI:.! INSTITUTE OI NUCLEAR CHEMISTRY ANI) TECHNOLOGY

2 RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 9/2001 METODYKA POMIARU MOCY DAWKI ŹRÓDŁA KOBALTOWEGO ISSLEDOVATEL" ZA POMOCĄ DOZYMETRU FRICKEGO Zofia Peimel-Stuglik, Sławomir Fabisiak Warszawa 2001

3 WYDAWCA Instytut Chemii i Techniki Jądrowej ul. Dorodna 16, Warszawa tel.: (0-22) , fax: (0-22) , sekdyrn@orange.ichtj.waw.pl Raport został wydany"w postaci otrzymanej od Autorów UKD: INIS: D23.00 SŁOWA KLUCZOWE: PROMIENIOWANIE JONIZUJĄCE, PROMIENIOWANIE GAMMA, DOZYMETRIA, DAWKA, MOC DAWKI, DOZYMETR FRICKEGO, ISSLEDOVATEL

4 Metodyka pomiaru mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" za pomocą dozymetru Frickego W pracy przedstawiono wyniki pomiarów wykonanych za pomocą klasycznego dozymetru Frickego, których celem było opracowanie metodyki wyznaczania mocy dawki źródła Issledovatel" gwarantującej maksymalną pewność i dokładność pomiaru. Wnioski mogą być użyteczne także w odniesieniu do dozymetrii innych źródeł kobaltowych. Pomiary były wykonywane przez nowo przyjęty personel Laboratorium Pomiarów Dawek Technologicznych (LPDT) i stanowiły praktyczny sprawdzian jego biegłości w zakresie dozymetrii źródeł gamma. Dose rate measurement of a cobalt source Issledovatel" by means of the Fricke dosimeter The results of measurements leading to the elaboration of a reliable and accurate dose rate determination for a cobalt irradiator Issledovatel" were presented. The dose measurements were done by means of the classic Fricke dosimeter. The conclusions from measurements can be useful also for the dosimetry of other kinds of cobalt irradiators. The measurements were performed by a newly employed Laboratory for Measurements of Technological Doses staff and were a practical test of their proficiency in gamma ray dosimetry.

5

6 SPIS TREŚCI 1. WPROWADZENIE 7 2. DOZYMETR FRICKEGO 8 3. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA Budowa źródła kobaltowego Issledovatel" Spektrofotometr UV-VIS CINTRA Sposób wykonywania napromieniań Pomiar absorbancji oraz sposób wyznaczania dawki Pomiar mocy dawki, Dt, za pomocą dozymetru Frickego WYNIKI I DYSKUSJA Badanie poprawności sporządzania roztworów dozymetrycznych Badanie wpływu czystości ampułek na wartość absorbancji napromienianych próbek dozymetru Frickego Badanie zakresu pomiarowego dozymetru Frickego Pomiar mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" w poszczególnych pozycjach statywu pomiarowego Pomiar mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" dla pozycji nr l statywu pomiarowego na podstawie kilkanastu punktów doświadczalnych Pomiar wielkości dawki otrzymywanej przez dozymetry w czasie wpuszczania i wyjmowania głowicy z przestrzeni roboczej źródła kobaltowego Issledovatel" (dawka w/w) WNIOSKI 19 BIBLIOGRAFIA 20

7

8 1. WPROWADZENIE Źródło kobaltowe Issledovatel" pełni w systemie dozymetrycznym Laboratorium Pomiarów Dawek Technologicznych (LPDT) rolę urządzenia pozwalającego na odtwarzanie wtórnego wzorca dawki pochłoniętej, spójnego pomiarowo ze wzorcem pierwotnym. Konstrukcja źródła jest zbliżona do konstrukcji szeroko rozpowszechnionych kanadyjskich źródeł Gammacell-220. Nieruchome i niedostępne dla badacza gilzy z 60 Co rozmieszczone są wokół cylindrycznej przestrzeni roboczej, zaś szalka z próbkami jest opuszczana i podnoszona za pomocą silnika elektrycznego. Koliste ustawienie źródeł kreuje spory obszar, w którym równomierność mocy dawki utrzymuje się na poziomie ±1% (wartość wymagana przez normy dotyczące kalibracji dozymetrów), a stała prędkość wprowadzania i wyprowadzania próbek z przestrzeni roboczej umożliwia korektę pomiarów na dawkę wejścia/wyjścia, D w / w, co jest szczególnie ważne przy pomiarach wykonywanych czułymi dozymetrami (np. dozymetrem Frickego). Natężenie pola w danym punkcie komory maleje wykładniczo z szybkością wynikającą ze stałej zaniku Co równej 5,271 lat [1]. W okresie l miesiąca spadek intensywności pola wynosi nieco ponad 1% wielkości wyjściowej, w krótkich okresach czasu (godziny, dni) zmienność intensywności pola jest - w zastosowaniach praktycznych - do zaniedbania. Teoretycznie, jednorazowy pomiar mocy dawki z wykorzystaniem dozymetru transferowego, spójnego pomiarowo ze wzorcem pierwotnym powinien pozwolić na wyliczenie mocy dawki w dowolnym innym punkcie czasowym. W praktyce pojawiają się komplikacje związane z nieuchronnymi (choć niewielkimi) zmianami geometrii źródła, ze zmianą statywów pomiarowych, a także z niepewnością co do czystości izotopowej materiału promieniotwórczego użytego do konstrukcji źródła. Określoną niepewnością obarczona jest również wartość stałej zaniku 60 Co: spotykane w literaturze fachowej wartości zawarte są w przedziale od 5,26 lat [2] do 5,272 lat [3]. Przyjmując wartość 5,271 lat wykorzystano najnowsze dane pochodzące z Brookhaven National Laboratory (USA). Należy jednak mieć świadomość, że jest to wciąż wybór arbitralny, a sprawdzenie czy szybkość zaniku intensywności pola w naszym źródle jest zgodna z podaną wartością jest zadaniem, które dopiero zostanie podjęte. Pomiar mocy dawki źródła izotopowego za pomocą dozymetru transferowego przez oferujące certyfikat laboratorium pierwotne jest najwygodniejszym i ogólnie zalecanym sposobem realizacji zasady spójności pomiarowej. Tego typu usługa jest jednak dość kosztowna. Aktualna cena pomiaru dawki przez National Physical Laboratory (NPL, Teddington, Wlk. Brytania) wynosi 600 GBP za pakiet zawierający 10 transferowych dozymetrów dowolnego typu (zestaw minimalny). Sposobem pozwalającym na obniżenie kosztów jest powiązanie certyfikowanych usług laboratorium zewnętrznego z własnymi pomiarami wykonywanymi za pomocą uznanych metod dozy metrycznych, np. za pomocą dozymetru Frickego, który jest wtórnym standardem [4], niewiele ustępującym komorze jonizacyjnej l. Obserwowany ostatnio odwrót od stosowania dozymetrów ciekłych, w tym dozymetru Frickego, wynika być może z faktu, że dozymetrią zajmują się obecnie głównie fizycy. Inaczej jest w LPDT. Mając dobre zaplecze chemiczne (personel i aparatura) Laboratorium nie ma tym samym żadnego powodu do rezygnacji z dozymetrów ciekłych i zamierza szeroko stosować dozymetr Frickego jako dozymetr transferowy pozwalający na pełniejsze wykorzystanie pozytywów formalnej certyfikacji źródła. 1 Dolny próg niepewności dozymetru Frickego określony niepewnością wyznaczenia wartości G(FeIII) wynosi -0,7%, podczas gdy dolny próg niepewności powietrznej komory jonizacyjnej określony niepewnością wyznaczenia wartości energii tworzenia pary jonów w powietrzu [5] wynosi -0,15%.

9 Niniejsza praca jest poświęcona opracowaniu szczegółowej metodyki pomiaru mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" za pomocą klasycznego dozymetru Frickego gwarantującej maksymalną pewność i dokładność pomiaru. Wyniki i wnioski mogą by ć użyteczne także w odniesieniu do innych źródeł kobaltowych. Pomiary były wykonywane przez nowo przyjęty personel LPDT i stanowiły praktyczny sprawdzian jego biegłości w zakresie dozymetrii źródeł gamma. 2. DOZYMETR FRICKEGO Nazwa dozymetru upamiętnia Hugo Fricke - autora pierwszych prac nad radiolizą napowietrzonego, wodnego roztworu soli Mohra w kwasie siarkowym i pomysłodawcę wykorzystania go do zadań dozymetrycznych. Skład roztworu zalecanego do celów dozymetrycznych przez International Commission on Radiological Units and Measurements (ICRU) [5,6] i normę American Society for Testing and Measurement (ASTM) [7] jest następujący: uwodniony siarczan żelazawo-amonowy (sól Mohra) l xl O" 3 M, kwas siarkowy 0,4 M, chlorek sodu l xl O" 3 M. Rozpuszczalnikiem jest napowietrzona, trzykrotnie destylowana woda. Napromienianie tego roztworu promieniowaniem jonizującym prowadzi do utleniania jonów żelazawych, Fe(II), do jonów żelazowych, Fe(III), a przyrost stężenia Fe(III) jest dla małych (<400 Gy) dawek wprost proporcjonalny do dawki pochłoniętej. W utlenianiu zasadniczą rolę odgrywaj ą pośrednie produkty radiolizy napowietrzonej wody: OH*, HO2*, H2O2- Najsilniej utleniającym indywiduum jest rodnik OH*. Podstawowe reakcje radiacyjne zachodzące w dozymetrze Frickego oraz ich stałe szybkości podano niżej. Reakcja k [M'V 1 ] e'aq + H+aq ** H, 2,4'K) 10 (1) H* *-H0 2 * 2, (2) Fe 2+ + OH* * Fe 3+ + OH'aq, 2,3-l O 8 (3) Fe 2+ + H0 2 *, + H + aq * Fe 3+ + H 2 0 2, l, (4) Fe 2+ + H * Fe 3+ + OH* 56 (5) Wykorzystując fakt, że każdy rodnik OH* utlenia jeden jon Fe 2+, każda cząstka H 2 O 2 utlenia dwa jony Fe 2+, a każdy e"aq i H*, poprzez stadium HO 2 *, trzy jony Fe 2+ - radiacyjną wydajność powstawania jonów Fe 3+ można opisać wzorem: G (Fe 3+ ) = 3 (G e.aq + GH) + G OH + 20^02 (6) Korzystając z kolei z dokładnie zmierzonych wydajności radiacyjnych procesu generacji produktów radiolizy wody można łatwo obliczyć wydajność radiacyjnego utleniania jonów żelazawych: G (Fe 3+ ) = 15,5 jonów/100 ev (7) W przeliczeniu na jednostki układu SI jest to: 1,61-10 ~* mol/j.

10 Zatem pomiar przyrostu stężenia jonów żelazowych pozwala nam na proste obliczenie energii promieniowania jonizującego pochłoniętego w jednostce masy dozymetru lub (po przeliczeniach) w wodzie. Do pomiaru stężenia jonów żelazowych wykorzystuje się z reguły metodę spektrofotometryczną, opartą na pomiarze absorbancji przy długości fali 303 nm (maksimum absorbcji siarczanowych kompleksów żelaza trójwartościowego). Wartość molowego współczynnika absorbcji w tym punkcie jest równa e303nm = 219 m 2 mol (2190 M^cm" 1 ) [7]. Dozymetr Frickego jest szczególnie wrażliwy na wszelkiego rodzaju zanieczyszczenia organiczne. Ich obecność może powodować zawyżenie wyników pomiarowych na skutek reakcji łańcuchowych z udziałem tlenu i produktów radiolizy wody. Dodatek chlorku sodu ma na celu zahamowanie reakcji łańcuchowych. Odbywa się to dzięki transformowaniu szybko i niespecyficznie reagującego rodnika OH* w znacznie wolniej i bardziej wybiórczo reagujący rodnik Cl* (CV*). Pomimo dodawania chlorku sodu wymagane jest zachowanie czystości zarówno przy sporządzaniu roztworu, jak i w trakcie napromieniania. Roztwór dozymetru Frickego sporządza się zawsze na wodzie trzykrotnie destylowanej, przy czym drugi stopień jest destylacją z zasadowego roztworu nadmanganianu. Szklane ampułki, w których dokonuje się napromienienia myje się na gorąco roztworem mieszaniny chromowej, płucze wodą trzykrotnie destylowaną i suszy. Testem poprawności przygotowania roztworów z punktu widzenia braku zanieczyszczeń organicznych jest taki sam wynik pomiaru dawki przy użyciu roztworu dozymetru Frickego oraz roztworu testowego (bez NaCl). Roztwór dozymetryczny należy przechowywać w chłodnym i zaciemnionym miejscu, aby obniżyć szybkość auto- (reakcja z rozpuszczonym tlenem) i foto-utlenienia żelaza. Pomiary mające na celu wyznaczenie stężenia jonu żelazowego można rozpocząć najwcześniej po upływie 15 minut od chwili zakończenia napromieniania. Jest to czas niezbędny do ilościowego zakończenia stosunkowo powolnej reakcji utleniania jonów Fe 2+ przez F^Oi. Z powodu dużej wartości zarówno współczynnika temperaturowego procesu napromieniania (-0,15%), jak i, w szczególności, molowego współczynnika absorbcji (-0,7%) zaleca się prowadzić napromienianie i pomiar w stałej temperaturze, najlepiej 25 C. Dozymetr Frickego jest przeznaczony do pomiaru dawki pochłoniętej w zakresie Gy. Dolne ograniczenie związane jest z dokładnością pomiaru absorbancji, górne - z narastaniem znaczenia reakcji redukcji Fe(III) prowadzących do ustalenia się stanu stacjonarnego (stosunek stężeń Fe(II)/Fe(III) nie zależy od dawki). 3. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA 3.1. Budowa źródła kobaltowego Issledovatel" Zamknięte źródło kobaltowe produkcji radzieckiej o nazwie Issledovatel" zostało zamontowane w Instytucie Chemii i Techniki Jądrowej (IChTJ) w 1975 roku. Jego wygląd zewnętrzny pokazano na rys.l, zaś ułożenie źródeł kobaltowych wokół przestrzeni roboczej na rys.2. Pierwszy załadunek źródła miał miejsce w roku 1976, kolejny w roku /3 gilz jest nadal pusta. Całkowita aktywność źródła jest aktualnie oceniana na około 100 TBk (2,7 kci). Przestrzeń robocza ma rozmiary: l = 20 cm, 0 = 14 cm. Zamontowany system chłodzenia pozwala na regulację temperatury komory roboczej przez regulację przepływu wody chłodzącej. Temperatura wewnątrz komory mierzona jest termistorem.

11 Rys.l. Wygląd zewnętrzny źródła kobaltowego Issledovatel". Ruchomymi częściami urządzenia są dwie metalowe, napędzane elektrycznie głowice w kształcie walca, które opuszczaj ą się i podnoszą po specjalnych prowadnicach. Głowice użytkowane są przez Zakład Chemii i Techniki Radiacyjnej oraz Laboratorium Pomiarów Dawek Technologicznych i pracują naprzemiennie. Głowicę, każdorazowo przed opuszczeniem do przestrzeni roboczej, zabezpiecza się odkręcając boczne śruby znajdujące się bezpośrednio Rys.2. Schemat ułożenia źródeł kobaltowych wokół statywu pomiarowego w przestrzeni roboczej, Jssledovatela". przy jej dolnej krawędzi. Każda z głowic zaopatrzona jest w szalkę, na której umieszcza się materiały przeznaczone do napromienienia Spektrofotometr UV-VIS CINTRA 40 Spektrofotometr ten został wyprodukowany przez australijską firmę GBC. Pozwala na pomiary w obszarze spektralnym nm oraz na mierzenie absorbancji w zakresie od 0,001 do 4,0 jednostek. Przyrząd spełnia wymagania normy amerykańskiej E Typ przyrządu został zatwierdzony przez Główny Urząd Miar (GUM). Przyrząd jest na bieżąco kontrolowany firmowym zestawem kalibracyjnym, pozwalającym na sprawdzenie zarówno skali długości fali, jak też absorbancji i poziomu światła rozproszonego. 10

12 3.3. Sposób wykonywania napromieniań Roztwór dozymetryczny dozowano mikropipetą do nie zatopionych, szklanych ampułek o objętości 2 ml, umytych mieszaniną chromową, przepłukanych kilkakrotnie wodą destylowaną i wysuszonych. Każdą ampułkę oznaczono cyfrą rzymską odpowiadającą numerowi serii pomiarowej i arabską odpowiadającą numerowi próbki w danej serii. Objętość roztworu Frickego nie przekraczała umownej kreski znajdującej się na każdej ampułce. Zarówno przed, jak i po napromienianiu ampułki zatykano korkiem z folii aluminiowej, aby uchronić roztwór przed parowaniem oraz przypadkowym zanieczyszczeniem. Przed napromienianiem doprowadzano temperaturę wewnątrz źródła do 25 ±1 C. Sposób podejścia zależał od warunków zewnętrznych. Latem, gdy temperatura zewnętrzna sięgała +30 C stosowano kontrolowany przepływ wody chłodzącej w zamontowanym fabrycznie systemie chłodzenia źródła. Jesienią wpuszczano głowicę do źródła na ok. 24 godziny przed napromienianiem i wykorzystywano do jej ogrzania ciepło pochodzące z degradacji energii promieniowania gamma w osłonie źródła. Ampułki napełnione dozymetrem Frickego oraz masywny statyw do napromieniania termostatowano w cieplarce laboratoryjnej w temperaturze 25 C. Wykonany z pleksiglasu statyw miał za zadanie zapewnić przybliżoną równowagę elektronową oraz powtarzalne napromienianie ampułek zawsze w tym samym miejscu komory. Stanowił on również rezerwuar ciepła ograniczając wpływ wahań temperatury komory na temperaturę próbek. Wygląd zewnętrzny statywu pokazano na rys.3. Rys.3. Wygląd zewnętrzny statywu do napromieniania próbek dozymetrycznych. Ampułki z roztworem dozymetrycznym umieszczano w sześciu wywierconych otworach (pozycje pomiarowe 1-6). Znajdowały się one w obszarze maksymalnej równomierności dawki (±1% w pionie i poziomie ampułki). Otwór w centralnym punkcie statywu przeznaczono dla ampułki z wodą destylowaną, w której zanurzano termistor mierzący temperaturę. Po osiągnięciu zadanych warunków temperaturowych statyw wraz z próbkami ustawiano na szalce głowicy i opuszczano do przestrzeni roboczej źródła (po uprzednim odkręceniu śrub zabezpieczających). Pomiar czasu napromieniania rozpoczynano w momencie, w którym głowica osiągała pozycję dolną (trzask wyłączenia silnika), a kończono w momencie uruchomienia silnika podnoszącego głowicę. Czas napromieniania mierzono stoperem elektronicznym firmy CASIO Pomiar absorbancji oraz sposób wyznaczania dawki Prawidłowy pomiar absorbancji jest bardzo ważnym elementem, gdyż niedokładność w wyznaczeniu tej wielkości przekłada się bezpośrednio na niedokładność pomiaru dawki - 11

13 wzór (8). Z tego względu pomiary właściwe były każdorazowo poprzedzane kalibracją skali absorbancji w obszarze nadfioletu, którą przeprowadzano przy użyciu roztworu dichromianu potasu w kwasie nadchlorowym (wzorzec). Roztwór znajdował się w zatopionej kuwecie kwarcowej, a pomiar wykonywano dla czterech długości fal: 350, 313, 257 i 235 nm. Zgodność zmierzonych absorbancji z wartościami określonymi przez certyfikat wzorca była potwierdzeniem sprawności przyrządu. W badaniach wykorzystywano przystawkę do pomiarów w stałej temperaturze. Pomiary właściwe wykonywano tego samego dnia co napromienianie, po upływie co najmniej 30 minut od jego zakończenia. Do chwili pomiaru roztwory przechowywano w temperaturze ~25 C. Pozwalało to skrócić czas termostatowania wewnątrz przyrządu. Pierwszymi badanymi próbkami były roztwory nie napromieniane. Wcześniej przygotowaną, l-centymetrową kuwetę kwarcową (wymoczoną w HNO 3 i przemytą wodą trzykrotnie destylowaną) płukano niewielką ilością badanego roztworu, napełniano i umieszczano w przystawce termostatującej. Po wy zerowaniu przyrządu i ustaleniu się temperatury mierzono absorbancję roztworu przy długości fali 303 nm (pomiar względem powietrza). Pomiary napromienianych roztworów dozy metrycznych wykonywano w identyczny sposób, przemywając trzykrotnie kuwetę przed pomiarem nieznaczną ilością badanego roztworu. Roztwory badano kolejno, rozpoczynając od dawek najmniejszych (mniejszy błąd rozcieńczania"). Z uwagi na fakt, że zarówno napromienianie, jak i pomiar miały miejsce w temperaturze 25 ±1 C, a droga optyczna miała długość l cm, dawkę pochłoniętą można było obliczać z uproszczonego wzoru (8) zalecanego normą [7]. Wielkość obliczona w ten sposób jest dawką odniesioną do wody. D w = 278(Ai-Ao) (8) gdzie: D w - dawka w wodzie, Aj - absorbancja próbki napromienionej, AQ - absorbancja próbki nie napromienionej Pomiar mocy dawki, D t, za pomocą dozymetru Frickego Moc dawki definiowana jest jako pierwsza pochodna dawki D względem czasu t. W przypadku pól wolnozmiennych można j ą zastąpić różniczką. Pomiar wielkości sprowadza się wówczas do pomiaru energii promieniowania jonizującego pochłoniętej w jednostce masy dozymetru w czasie At. W każdym przypadku, niezależnie od konstrukcji źródła, występują 3 fazy napromieniania. Faza wstępna ma miejsce w trakcie przesuwania dozymetru do komory napromieniania (przy innej konstrukcji - źródła do pozycji roboczej) i charakteryzuje się zmienną mocą dawki. Faza druga to napromienianie dozymetru w polu promieniowania ze stałą mocą dawki. Faza trzecia to wyprowadzenie dozymetru z pola promieniowania (lub źródła z pozycji roboczej do spoczynkowej). W fazie tej, analogicznie jak w pierwszej, mamy do czynienia z napromienianiem ze zmienną mocą dawki. Największą dokładność pomiaru uzyskuje się wydłużając czas trwania fazy drugiej w stosunku do łącznego czasu trwania fazy pierwszej i trzeciej. Swoboda wyboru jest jednak ograniczona z jednej strony konstrukcją źródła, a z drugiej - mocą dawki i zakresem roboczym dozymetru. Przy aktualnej mocy źródła Issledovatel" i wykorzystaniu dozymetru Frickego faza druga nie może trwać dłużej niż 10 minut. Wykorzystując źródło Issledovatel" jako bazę do odtwarzania wzorca dawki trzeba znać zarówno moc dawki we wszystkich pozycjach statywu, jak i dawkę otrzymywaną przez dozymetr przy przemieszczaniu do komory napromieniania i z powrotem. Duża czułość dozymetru Frickego pozwala na pomiar obu tych wielkości. 12

14 Generalnie istniej ą dwie metody wyznaczania mocy dawki źródła izotopowego: A/ Pomiar dawki jaką dozymetr otrzymuje w pełnym cyklu - (fazy 1-3) oraz oddzielnie - dla faz pierwszej i trzeciej (tzw. dawka wrzut-wyrzut, w skrócie w/w). Różnica tych wartości podzielona przez czas trwania fazy drugiej daje szukaną moc dawki. B/ Pomiar dawki całkowitej (fazy 1-3) dla kilku różnych czasów przebywania dozymetru w komorze roboczej i wykorzystanie liniowego przebiegu zależności sygnał-dawka do obliczenia mocy dawki (tangens kąta nachylenia prostej) i dawki w/w (punkt przecięcia osi X). W metodzie A należy zadbać, aby mierzona dawka była zbliżona do górnej granicy stosowalności dozymetru Frickego (maksymalna dokładność pomiaru), natomiast w metodzie B - aby dawki były możliwie równomiernie rozłożone w całym zakresie Gy. W mniejszej pracy zbadano oraz przedyskutowano zalety i ograniczenia obu metod. 4. WYNIKI I DYSKUSJA 4.1. Badanie poprawności sporządzania roztworów dozymetrycznych Jak wspomniano wyżej obecność zanieczyszczeń organicznych w roztworze dozymetru Frickego powoduje zawyżenie wyników pomiarowych. W celu sprawdzenia poziomu zanieczyszczeń organicznych sporządzano równocześnie dwa roztwory: dozymetr Frickego o standardowym składzie oraz roztwór dozy metryczny bez dodatku NaCl (roztwór testowy). Następnie napromieniano oba roztwory identyczną dawką promieniowania gamma i porównywano wartości zmierzonych absorbancji. Stopień zbieżności absorbancji obu roztworów był miarą czystości dozymetrycznej roztworu Frickego. Roztwór testowy przygotowywano dla każdej serii pomiarowej, zaś pomiar absorbancji przeprowadzano dla co najmniej dwóch próbek testowych. Wyniki pomiarów podano w tabeli l. Tabela 1. Wyniki badania poprawności przygotowania roztworu dozymetrycznego. Nr serii Nr pozycji w statywie Czas napromieniania [min] Dawka pochłonięta [Gy] Absorbancja dozymetru Frickego Absorbancja roztworu testowego Różnica wartość absolutna Różnica [%] Odchylenie standardowe III IV V VI VII ,0 235,0 235,0 235,0 265,6 0,9581 0,9740 0,9718 0,9374 0,9455 0,9534 0,9367 0,9389 0,9460 0,9437 0,9484 0,9518 1,0558 1,0646 0,9762 0,9843 0,9823 0,9549 0,9607 0,9689 0,9405 0,9471 0,9571 0,9427 0,9494 0,9566 1,0660 1,0774 0,0181 0,0103 0,0105 0,0175 0,0152 0,0155 0,0038 0,0082 0,0111-0,0001 0,001 0,0048 0,0102 0,0128 1, ,1 1,9 1,6 1,6 0,4 0,9 1,2 0,0 0,1 0,5 1,0 1,2 0,004 0,001 0,0004 0,003 0,002 13

15 Na podstawie przedstawionych wyników widać, że różnica między absorbancjami roztworu testowego i roztworu Frickego była z reguły dodatnia, co wskazuje na obecność pewnej ilości zanieczyszczeń organicznych. Z drugiej strony nadmiarowa absorbancja nie przekraczała 2% i jest to górna granica błędów, jakie mogłyby wynikać z obecności zanieczyszczeń organicznych, gdyby wykorzystywano do pomiaru roztwór testowy. Dla roztworów dozymetrycznych (obecność NaCl) błąd ten jest do zaniedbania Badanie wpływu czystości ampułek na wartość absorbancji napromienianych próbek dozymetru Frickego Eksperyment polegał na porównaniu absorbancji pięciu dozymetrów Frickego napromienianych w ampułkach mytych tak, jak to opisano w punkcie 3.3. niniejszej pracy oraz pięciu innych mytych wyłącznie firmowo przez dostawcę (Połfa; mycie w wodzie destylowanej, w myjce ultradźwiękowej i wygrzewanie gorącą parą wodną) i przechowywanych w szczelnie zamkniętych, aluminiowych pojemnikach przez 3 lata. Wszystkie próbki napromieniano w pozycji nr l statywu dawką 189,2 Gy. Rezultaty pomiarów przedstawiono w tabeli 2. Tabela 2. Absorbancja dozymetrów Frickego napromienianych w ampułkach mytych standardowo (I) i mytych wyłącznie przez dostawcę (II). Nr serii I (A-Ao)303nn) II I-II I-II [%] 0,7808 0,7719 0,0089 1,1 0,7792 0,7741 0,0051 0,7 Via 0,7729 0,7707 0,0022 0,3 0,7740 0,7757 0,0017 0,2 0,7772 0,7750 0,0022 0,3 Badana seria była statystycznie dość mała, a zaobserwowane różnice mieściły się w granicach błędu metody pomiaru dawki za pomocą dozymetru Frickego. Z tego powodu wyciąganie daleko idących wniosków jest niemożliwe. Tym niemniej wynik pomiarów wskazuje na wysoki poziom czystości ampułek mytych przez producenta. Pomiary zostaną powtórzone z użyciem roztworów testowych (bez NaCl) Badanie zakresu pomiarowego dozymetru Frickego Opisane niżej badania przeprowadzono w celu określenia górnej granicy stosowalności dozymetru Frickego, dla której przyrost absorbancji w funkcji stężenia generowanego radiacyjnie jonu Fe(IH) pozostawałby wciąż zależnością liniową. W związku z tym napromieniano szereg próbek z krokiem czasowym 30 i 60 s poczynając od stosunkowo niskich dawek, a kończąc na dawkach znacznie wykraczających poza górny zakres pomiarowy dozymetru. Napromieniania wykonano w pozycji nr l statywu pomiarowego. Dane pomiarowe przedstawiono w tabeli 3. Przyjęta w normie [7] górna granica stosowalności dozymetru Frickego do pomiaru dawki wynosi 400 Gy. Przeprowadzone pomiary potwierdziły fakt, że zależność efekt-dawka składa się w przypadku dozymetru z trzech obszarów (rys.4). W obszarze I, kończącym się około 400 Gy, zależność jest w pełni liniowa, w obszarze II, kończącym się około 430 Gy, 14

16 Tabela 3. Wyniki badania zakresu pomiarowego dozymetru Frickego. Nr serii Nr próbki Czas napromieniania [s] (A i -Ao) 3 o3 nm Dawka [Gy] , ,0 VII , , VII , , , ,3 VII , , , ,9 VII , , , ,8 VII , , , ,0 VII , , , ,8 VII , , , ,8 VII , , , ,0 VII , , , ,8 VII , , , , , , , , ,5519 1, ,1 430, , , , , , , , , , , , , , ,0 daje się zaobserwować lekkie zaginanie się wykresu, który dla D > 430 Gy (obszar III) jest już praktycznie równoległy do osi X. 15

17 1,8 -i 1,6-1,4 -.-" i 1 o 1, ,8 - I. II m 0,6 - m 'm 0,4 - " D<400Gy D > 430Gy 0,2 - " e » C zaś [s] Rys.4. Przebieg zmian absorbancji w dozymetrze Frickego napromienianym dawkami z zakresu kgy. Podstawowym wnioskiem z przeprowadzonych badań jest zalecenie, aby korzystając z dozymetru Frickego wykonywać zawsze kilka pomiarów dla różnych czasów napromieniania, w celu upewnienia się, że znajdujemy się w obszarze stosowalności dozymetru Pomiar mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" w poszczególnych pozycjach statywu pomiarowego Celem opisanych niżej pomiarów było wyznaczenie mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" we wszystkich pozycjach pomiarowych nowo wykonanego statywu. W ciągu miesiąca wykonano 3 serie pomiarowe, za każdym razem wykorzystując świeży roztwór Frickego przygotowany specjalnie dla danej serii. Napromieniania prowadzono równocześnie we wszystkich pozycjach statywu (pozycje 1-6). Roztwory napromieniano pięcioma różnymi dawkami, co dało możliwość skorzystania z wymienionego w punkcie 3.5. sposobu B. Pomiar mocy dawki dla danej pozycji sprowadzał się do wykreślenia, na podstawie otrzymanych danych, zależności dawki od czasu ekspozycji opisanej równaniem Y=A + BX, a następnie odczytania współczynnika kierunkowego B prostej. Wartość tego współczynnika odpowiadała wielkości mocy dawki w odpowiedniej pozycji. Zarówno napromienianie, jak i pomiar spektrofotometryczny utrudniała stosunkowo wysoka temperatura otoczenia, wynikająca z panujących warunków pogodowych. Zastawienie wyników podano w tabeli 4. Tabela 4 wskazuje na wyraźne wady metody określania mocy dawki na podstawie współczynnika kierunkowego prostej przy małej liczbie punktów wyznaczających prostą. Średnia arytmetyczna liczona z wszystkich wyników w grupie jest silnie obciążona pomiarami o wartościach przekraczających odchylenie standardowe. Bardziej prawidłowe wyniki względnej mocy dawek w poszczególnych pozycjach statywu otrzymuje się na podstawie me- 16

18 Tabela 4. Zestawienie wyników pomiaru mocy dawki źródła Issledovatel" dla wszystkich sześciu pozycji statywu pomiarowego. Nr pozycji Nr serii Moc dawki [Gy/min] Średnia arytmetyczna Mediana Średnia arytmetyczna po odrzuceniu wartości przekraczających jedno odchylenie standardowe Odchylenie standardowe od średniej III 38,77 1 IV 41,38 39,51 38,77 38,57 1,6 V 38,37 III 38,70 2 IV 38,61 38,35 38,61 38,65 0,5 V 37,74 III 39,35 3 IV 39,15 39,13 39,15 39,15 0,2 V 38,89 III 39,39 4 IV 39,15 39,20 39,15 39,20 0,2 V 39,06 III 38,71 5 IV 38,87 38,87 38,87 38,87 0,2 V III 39,04 39,15 6 IV 38,63 38,79 38,63 38,60 0,3 V 38,58 diany lub średniej arytmetycznej obliczanej po odrzuceniu wyników przekraczających jedno odchylenie standardowe Pomiar mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" dla pozycji nr l statywu pomiarowego na podstawie kilkanastu punktów doświadczalnych W związku ze spostrzeżeniami, o których mowa w punkcie 4.4. wykonano kolejno dwie serie pomiarowe - VII i - po 10 napromieniań z krokiem czasowym l-minutowym w każdej. W serii VII pomiary rozpoczęto od czasu ekspozycji wynoszącego 90 s, zaś w serii - 60 s, co w rezultacie umożliwiło wyznaczenie prostej na podstawie dwudziestu punktów doświadczalnych. Graficznie przedstawia to rys.5. Wartości D t otrzymane na bazie dziesięciu punktów doświadczalnych były równe 37,17 Gy/min dla serii VII i 37,83 Gy/min dla serii VII. Wykorzystanie wszystkich dwudziestu punktów (rys.5) dało wartość uśrednioną 37,46 Gy/min. Była to wartość o niecały procent mniejsza od dawki odniesienia (dawka obliczona po uwzględnieniu spadku aktywności źródła z wartości zmierzonej w 1999 roku transferowym dozymetrem dichromianowym przez NPL). 17

19 Z przeprowadzonych eksperymentów widać, że dla dokładnego wyznaczenia wartości D t metodą B konieczne jest w praktyce posiadanie kilkunastu punktów określających prostą. Dawka [Gy] Linear Regression for Datal_B: Y=A+B*X Param Value sd A 14,343 2,09717 B 0,6244 0,00531 R = 0,99939 SD = 3,92021, N =19 P = 3,44504E Czas [s] Rys.5. Pomiar mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" przy zastosowaniu dozymetru Frickego (metoda B) - zestawienie na jednym wykresie punktów doświadczalnych z VII i serii pomiarowej. W przypadku metody A zasadniczą trudność stanowi wyznaczenie dawki w/w. Przy obecnej aktywności źródła Issledovatel" dawka ta stanowi aż ~ 25% dawki minimalnej, jaką można mierzyć dozymetrem Frickego, ale tylko ~2,5% dawki maksymalnej. Aby zminimalizować obciążenie pomiaru niepewnością wyznaczenia dawki w/w, należy zatem mierzyć dawkę całkowitą w pobliżu górnej granicy stosowalności dozymetru Frickego. Nie umniejsza to wagi zagadnienia jakim jest dokładny pomiar dawki w/w Pomiar wielkości dawki otrzymywanej przez dozymetry w czasie wpuszczania i wyjmowania głowicy z przestrzeni roboczej źródła kobaltowego Issledovatel" (dawka w/w) Dawkę w/w wyznaczano trzema różnymi sposobami: a) Różnica między dawką całkowitą otrzymaną w trakcie napromieniania dozymetru a dawką obliczoną z czasu napromieniania i mocy dawki znanej z pomiaru kalibracyjnego wykonanego w dniu roku. b) Wartość współczynnika A prostych o równaniu Y = A + BX otrzymanych dla każdej z sześciu pozycji na bazie pięciu punktów eksperymentalnych. c) Pomiar bezpośredni polegający na 10-krotnym wprowadzaniu i natychmiastowym wyprowadzaniu ze źródła statywu z dozymetrami oraz obliczenie dawki przypadającej na pojedynczą operację w/w. Rezultaty badań zestawiono w tabeli 5. 18

20 Tabela 5. Dawka w/w określana dla sześciu pozycji statywu pomiarowego trzema różnymi metodami. Nr pozycji Dawka wyznaczona jako różnica dawek 1* i 2* [Gy] III 10,2 10,3 9,4 8,9 11,4 9,9 IV 11,5 8,0 8,0 6,8 8,8 8,5 V 10,0 10,6 9,2 8,3 10,0 12,0 średnia 10,6 9,6 8,9 8,0 10,0 10,1 Dawka określona ze współczynnika A prostej efekt-dawka [Gy] III 12,9 14,6 13,1 13,0 15,7 11,1 IV 3,4 12,2 12,0 11,5 11,9 11,3 V 13,5 17,9 13,9 12,9 12,2 14,7 średnia 9,3 14,9 13,0 12,5 13,3 12,4 Dawka wyznaczona z pomiaru bezpośredniego [Gy] 11,7 11,7 11,8 11,9 12,0 11,8 1 Dawka obliczona na podstawie zmierzonych wartości absorbancji napromienionych próbek. 2 Dawka obliczona w karcie napromienienia na podstawie spadku mocy dawki w dniu napromienienia. ** Zastosowano 10-krotne powtórzenie operacji wrzut-wyrzut. W przypadku metod a) i b) obserwuje się bardzo duże rozrzuty wyników. Warto przy tym zauważyć, że mimo iż dwie pierwsze metody bazowały na tym samym zbiorze danych wyjściowych (serie III-V), to odmienne ich wykorzystanie prowadziło do wyraźnej różnicy w rozkładzie wyznaczonych wartości dawek w/w. Metoda a) dawała wyniki zaniżone, metoda b) - najczęściej - zawyżone. Na podkreślenie zasługuje bardzo duża czułość współczynnika A prostej efekt-dawka na zmiany jej nachylenia. Dla zbioru tych samych prostych rozrzut wartości mocy dawki liczony na bazie współczynnika B (tabela 4) był znacznie mniejszy niż rozrzut wartości dawki w/w liczony na podstawie współczynnika A. Nawet prowadzenie prostej przez kilkanaście punktów eksperymentalnych nie zawsze gwarantuje otrzymanie prawidłowej wartości dawki w/w (rys.4). Z przedstawionych danych widać wyraźnie przewagę metody pomiaru bezpośredniego, w przypadku której rozrzuty danych są najmniejsze, a otrzymane wyniki spójne z wartościami określonymi kilka lat temu na bazie pomiaru kalibracyjnego. 5. WNIOSKI Przeprowadzone badania prowadzą do następujących wniosków: Przy obecnej aktywności źródła Issledovatel" możliwe jest dokładne wyznaczanie mocy dawki dozymetrem Frickego tak z nachylenia prostej efekt-dawka, jak i z różnicy między dawką całkowitą a dawką w/w, którą są napromieniane dozymetry w czasie wpuszczania i wyciągania głowicy z przestrzeni roboczej. W przypadku wyznaczania mocy dawki źródła kobaltowego Issledovatel" z nachylenia prostej efekt-dawka dokładność pomiaru wzrasta wraz z ilością punktów doświadczalnych użytych do wyznaczenia prostej. Dobre wyniki można osiągnąć dla serii pomiarowej zawierającej co najmniej kilkanaście punktów, równomiernie rozłożonych w całym zakresie pomiarowym. W przypadku wyznaczania mocy dawki z różnicy między dawką całkowitą a dawką, którą są napromieniane próbki dozymetryczne w czasie wpuszczania i wyciągania głowicy z przestrzeni roboczej należy pracować w pobliżu górnej granicy zakresu stosowalności dozymetru Frickego. Pozwala to zminimalizować obciążenie pomiaru niepewnością wyznaczenia dawki w/w. 19

21 Optymalnym sposobem wyznaczania dawki w/w jest bezpośredni pomiar dawki sumarycznej otrzymywanej w trakcie wielokrotnego wprowadzania dozymetrów do źródła i wyjmowania oraz podzielenie jej przez krotność procesu. Wykorzystywane w badaniach roztwory dozymetryczne charakteryzowały się zadowalającym stopniem czystości, co potwierdza prawidłowość stosowanych procedur pomiarowych i właściwy poziom wyszkolenia personelu. Podziękowania Autorzy serdecznie dziękują Paniom: Magdalenie Karlińskiej i Renacie Adamskiej za pomoc w wykonaniu pomiarów i wstępnym opracowaniu wyników. BIBLIOGRAFIA [1]. Tuli J.: Nuclear Walleet Cards. National Data Center, Brookhaven National Laboratory, January 2000 [2]. Moisieev A.A., Ivanov W.I.: Sprawocznik po dozimetrii i radiacionnoj gigienie. Energoatomizdat, 1990, p. 14. [3]. Seelmann-Eggebert W., Pfenig G., Munzel H., Klewe-Nebenius H.: Nuklidkarte. Kernforschungszentrum Karlsruhe, November [4]. Radiation Dosimetry: X Rays and Gamma Rays with Maximum Photon Energies Between 0,6 and 50 MeV. ICRU report 14. ICRU, [5]. Boutillon M: Re-evatuation of the W value for electrons in dry air. Phys. Med.&Biol., 32(1987) [6]. Radiation Dosimetry: Electrons with Initial Energies Between 1 and 50 MeV. ICRU Report 35. ICRU, [7]. Standard Practice for Using the Fricke Reference Standard Dosimetry System, ASTM Standard E

22