ISSN 14-731 PL00036 INCT--3/B/01 RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 3/001 ALANPOL - ALANINOWO-POLIMEROWY DOZYMETR DO MIERZENIA TECHNOLOGICZNYCH DAWEK PROMIENIOWANIA JONIZUJĄCEGO Zofia Peimel-Stuglik, Teresa Bryl-Sandelewska
PL00036 RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 3/001 ALANPOL - ALANINO WO-POLIMERO WY DOZYMETR DO MIERZENIA TECHNOLOGICZNYCH DAWEK PROMIENIOWANIA JONIZUJĄCEGO Zofia Peimel-Stuglik, Teresa Bryl-Sandelewska Warszawa 001
WYDAWCA Instytut Chemii i Techniki Jądrowej ul. Dorodna 16, 03-19 Warszawa tel.: (0-) 811 06 6; fax: (0-) 811 1 3; e-mail: sekdyrn@orange.ichtj.waw.pl Raport został wydany w postaci otrzymanej od Autorów UKD: 44.4 INIS: D3.00 SŁOWA KLUCZOWE: PROMIENIOWANIE JONIZUJĄCE, PROMIENIOWANIE GAMMA, WIĄZKI ELEKTRONOWE, DOZYMETRIA, DOZYMETR ALANINOWY, DOZYMETR RUTYNOWY
ALANPOL - alaninowo-polimerowy dozymetr do mierzenia technologicznych dawek promieniowania jonizującego W raporcie przedstawiono charakterystykę dozymetry czną, opracowanego w Instytucie Chemii i Techniki Jądrowej (IChTJ), dozymetru alaninowo-polimerowego o nazwie ALANPOL, którego cechą charakterystyczną jest mała procentowa zawartość taniej, racemicznej formy alaniny (DL-a-alanina). Przyrządem pomiarowym jest spektrometr EPR pracujący w paśmie X i wyposażony w cylindryczną wnękę mikrofalową. Dozymetr ma kształt pręcików o średnicy 3 mm i długości równej długości stosowanej wnęki mikrofalowej. Sygnałem dozymetrycznym jest amplituda pierwszej pochodnej krzywej absorbcji mikrofalowej napromienionego dozymetru. Sygnał ten jest trwały, a odczyt może być wykonywany wielokrotnie. Przedmiotem badań były dozymetry o zawartości 10 i 7% alaniny przeznaczone do mierzenia dawek zaabsorbowanych promieniowania jonizującego z zakresu 0,-100 kgy. Dozymetry ALANPOL są odporne na wodę i niewrażliwe na większość zanieczyszczeń. Mogą być stosowane zarówno do mierzenia dawek promieniowania gamma, jak i wysokoenergetycznych elektronów. Nadają się też do archiwizacji. ALANPOL - an alanine-polymer dosimeter for measurement of technological doses of ionizing radiation Dosimetric properties of the Institute of Nuclear Chemistry and Technology (INCT) newlydeveloped alanine-polymer dosimeter ALANPOL are presented. Low percentage content of the cheap racemate form of alaninę (DL-a-alanine) is a characteristic feature of this rod (0=3 mm) dosimeter. An X band EPR spectrometer with a cylindrical cavity is used as analytical instrument. The length of the dosimeter is equal to the microwave cavity length. An amplitude of the first derivative of the microwave absorption curve of irradiated dosimeter is used as dosimetric signal. Dosimetric signal is stable and can be measured many times. In this work, we present results for dosimeters with 10 and 7% of DL-a-alanine designed to the measurements within the dose range 0.-100 kgy. ALANPOL dosimeters are waterresistant and non-sensitive for the most of contaminants. They can be used for gamma rays and high energy electron beems and can be stored many years for archieval purposes.
SPIS TREŚCI 1. WPROWADZENIE 7. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA 9.1. Źródła promieniowania, aparatura pomiarowa, urządzenia pomocnicze 9.. Napromienianie 10.3. Wygrzewanie 10.4. Pomiar sygnału EPR 10 3. WYNIKI 11 4. PODSUMOWANIE 18 BIBLIOGRAFIA 19 RYSUNKI 0
1. WPROWADZENIE Technologie radiacyjne wymagają ścisłej kontroli ilości energii promieniowania jonizującego dostarczonej do układu, tj. dawki pochłoniętej. Zbyt niskie dawki nie gwarantują osiągnięcia założonego celu technologicznego, natomiast zbyt wysokie prowadzą do nadmiernych kosztów, a ponadto mogą spowodować niepożądaną, radiacyjną destrukcję materiału. Kontrola warunków napromieniania jest szczególnie istotna w przypadku technologii zorientowanych na ochronę zdrowia (dezynsekcja, higienizacja, sterylizacja, radiacyjne utrwalanie żywności). W najbardziej interesującym dla nas przypadku wykorzystywania wiązek elektronowych konieczne jest, zgodnie z normami [1,]: (a) wykonywanie po uruchomieniu akceleratora i każdym większym remoncie pomiarów dozymetrycznych w celu powiązania parametrów pracy akceleratora z powierzchniowym i głębinowym rozkładem dawki w fantomie (jednorodny materiał o gęstości zbliżonej do gęstości napromienianego produktu); (b) szczegółowe badanie rozkładu dawki w badanym obiekcie celem dobrania parametrów napromieniania; (c) wykonanie kilkakrotnie w trakcie napromieniania kontrolnego pomiaru dawki, dokumentującego zachowanie przyjętych warunków technologicznych. Dobór dozymetru zaloty od celu jaki jest realizowany. Najlepszym sposobem realizacji punktu (c) zarówno dla klienta (kontrola jakości usługi), jak i właściciela stacji napromieniania (auto-kontrola, uchronienie się przed ewentualnymi roszczeniami) jest mierzenie dawki w trakcie napromieniania za pomocą dozymetrów wielokrotnego odczytu. Forma i typ dozymetru nie są tu sprawą krytyczną, ponieważ dozymetr nie służy do szczegółowego badania rozkładu dawki, a tylko do kontroli stopnia powtarzalności przyjętych warunków technologicznych. Zdaniem autorów niniejszego raportu, jednym z najlepszych rutynowych dozymetrów przydatnych w technologiach akceleratorowych jest dozymetr a-alaninowy [3]. Promieniowanie jonizujące generuje w a-alaninie trwałe centra paramagnetyczne, których stężenie może być mierzone za pomocą spektrometru rezonansu paramagnetycznego (EPR). Dla danego spektrometru i zadanych parametrów pomiarowych amplituda sygnału jest proporcjonalna do dawki promieniowania jonizującego pochłoniętej w kształtce dozy metrycznej (dozymetrze). Generowany w a-alaninie sygnał dozymetryczny jest bardzo trwały i może być wielokrotnie mierzony bez wpływu na wynik pomiaru. Wyliczenie dawki wymaga skalibrowania wskazań dozymetru alaninowego w odniesieniu do dozymetru o charakterze absolutnym. Ogromnym atutem dozymetru alaninowego jest brak różnic w jego odpowiedzi dozymetrycznej na promieniowanie gamma oraz na wysokoenergetyczne (MeV) promieniowania akceleratorowe (wiązki elektronowe, promieniowanie hamowania). Pozwala to na zastosowanie dobrze zdozymetrowanego (spójność pomiarowa ze wzorcem pierwotnym) źródła gamma do wyznaczania krzywych kalibracyjnych i wykorzystywanie ich w dozymetrii wiązek elektronowych. Użyteczną formą dozymetru alaninowego są: saszetki z proszkiem mikrokrystalicznym, pastylki zawierające alaninę i lepiszcze, tworzywa alaninowo-polimerowe w formie pręcików, kabli lub folii. Specyfika pomiaru sygnału EPR, wrażliwego na efekty orientacji mikrokrystalitów w stosunku do kierunku pola magnetycznego sprawia, że największe zastosowanie mają pręciki,
pastylki i kable (symetria dozymetru jest identyczna z symetrią najczęściej stosowanej wnęki cylindrycznej). Tym niemniej od około 10 lat istnieją na rynku japońskie dozymetry alaninowo-polimerowe w kształcie folii [4]. Ostatnio pojawiły się także folie niemieckie, których producentem jest firma Gamma Service Produktbestrahlung GmbH z Radeberg koło Drezna. Wadą produkcyjną dozymetrów alaninowych w kształcie pastylek jest rozrzut mas. W sytuacji, gdy chce się utrzymać masy w zadanym zakresie konieczne jest ważenie poszczególnych pastylek i segregowanie ich na partie. Część pastylek jest odrzucana, co daje straty materiałowe i sprawia, że pastylki o małym rozrzucie mas (np. ±%) są wielokrotnie droższe od pastylek o większym rozrzucie (np. ±%). W zastosowaniach technologicznych, w których cena dozymetru odgrywa istotną rolę stosuje się z reguły pastylki o większym rozrzucie mas, wprowadzając korektę wyniku na podstawie operacji ważenia poszczególnych dozymetrów []. Zwiększa to pracochłonność, czasochłonność oraz podwyższa koszty wykonania pomiarów dozymetrycznych. Kolejnym mankamentem jest niska odporność pastylek alaninowych na czynniki środowiskowe, głównie wilgoć [6]. Osiągnięcie wysokiej dokładności pomiaru wymaga długotrwałego kondycjonowania [7] oraz stosowania indywidualnych, szczelnych osłon. Dozymetry, w których mikrokrystaliczna oc-alanina jest unieruchomiona w polimerze są praktyczniejsze i wygodniejsze w zastosowaniach technologicznych. Ich atuty to duża odporność mechaniczna oraz mniejsza wrażliwość na czynniki atmosferyczne. Przykładem takich dozymetrów są: japoński Aminogray" [8], szwajcarski Elcugray" [9], opracowany w Instytucie Chemii i Techniki Jądrowej (IChTJ) dozymetr pręcikowy składający się z L-cc-alaniny i kopolimeru etylenu z octanem winylu [10], a także dozymetry produkowane w Japan Atomie Energy Research Institute (JAERI) [4]. Cechą charakterystyczną większości opisywanych w literaturze dozymetrów alaninowych jest wysoka zawartość alaniny w stosunku do medium wiążącego oraz stosowanie drogiej, chiralnej formy alaniny (L-a-alanina) [3]. Jest to racjonalne dla dozymetrów opracowywanych z myślą o mierzeniu dawek terapeutycznych (przy ogólnie przyjętej procedurze pomiarowej chiralna forma alaniny jest nieco czulsza [11]), lecz zbędne w zastosowaniach technologicznych. Ogromna czułość metody EPR, wielkość stosowanych w technologii dawek oraz wymogi ekonomiczne sprawiają, że optymalnym rozwiązaniem dla rutynowej dozymetrii technologicznej są dozymetry alaninowo-polimerowe o małej zawartości taniej, racemicznej formy alaniny (DL-cc-alanina). Dodatkowym atutem takiego rozwiązania jest fakt, że obniżenie ilości wypełniacza (tj. alaniny) ułatwia proces formowania kształtek o stałych wymiarach i pozwala osiągnąć lepszą homogeniczność mieszanki. Ma to pozytywny wpływ na precyzję i dokładność pomiaru dawki. W niniejszym raporcie zaproponowano wykorzystanie w rutynowej dozymetrii opracowanych ostatnio w IChTJ pręcików alaninowo-polimerowych o nazwie ALANPOL [1]. Pręciki te zawierają mniej niż 30% DL-a-alaniny i mają dobrą charakterystykę dozymetryczną. Oferowane aktualnie partie próbne tego dozymetru to ALANPOL-10 i ALANPOL-7 (liczba określa procentową zawartość alaniny). ALANPOL wykonano w formie pręcików o średnicy 3 mm i długości cm. Pręciki te można przycinać do żądanej długości, która zależy od modelu spektrometru EPR i realizowanej procedury pomiarowej. Dozymetry ALANPOL pozwalają mierzyć dawki pochłonięte promieniowania gamma 60 Co, promieniowania hamowania i wiązek wysokoenergetycznych elektronów w zakresie od 0, do 100 kgy z niepewnością ±3% w przypadku promieniowania gamma i ±% w przypadku promieniowań akceleratorowych.
Pełne koszty materiałowe wytworzenia pręcika dozymetrycznego o długości mm wynoszą 0,06 zł dla wersji ALANPOL-7 i 0,0 zł dla wersji ALANPOL-10. Na wyprodukowanie jednej partii przy użyciu aparatury będącej w posiadaniu IChTJ potrzeba od 3 do 4 dni. Dla porównania, cena uznawanych za tanie dozymetrów alanino wy ch firmy Gamma Service Produktbestrahlung GmbH wynosi 0, DM (ok. 1 zł) dla folii i 0,6 DM (ok. 1, zł) dla pastylek.. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA.1. Źródła promieniowania, aparatura pomiarowa, urządzenia pomocnicze Issledovatel - duże, zamknięte źródło promieniowania gamma produkcji radzieckiej (rok zakupu - 197). Wykorzystywanym w nim materiałem promieniotwórczym jest 60 Co umieszczony w gilzach okalających przestrzeń roboczą. Źródła kobaltowe są nieruchome i niedostępne dla eksperymentatora. Przestrzeń robocza ma kształt cylindra o średnicy 1 cm i wysokości 4 cm. Moc dawki w pozycjach roboczych wynosi aktualnie, kgy/h. LAE 13/9 - akcelerator produkcji radzieckiej uruchomiony w roku 197. Przyspiesza elektrony do energii 7,-13 MeV. W praktyce technologicznej najczęściej wykorzystuje się wiązkę przemiataną o energii 10 MeV. Automatyczna regulacja prądu wiązki i szybkości transportera pozwala na powtarzalne napromienianie produktu zadaną dawką. Spektrometr EMS-104 firmy Bruker, Niemcy - spektrometr z magnesem stałym, wyprodukowany specjalnie w celu wykorzystania w pomiarach dozymetrycznych. Jest w pełni zautomatyzowany i skomputeryzowany oraz ma bardzo dobre oprogramowanie. Pracuje w paśmie X w wąskim zakresie przemiatania (00 gausów) i szerokim zakresie mocy mikrofalowej (0 uw-0 mw). Zaopatrzony jest we wnękę cylindryczną o długości 40 mm. Pole jest silnie skoncentrowane w środkowej części wnęki. Bardzo wygodnym rozwiązaniem jest automatyczne pozycjonowanie próbek oraz automatyczne ustawianie zadanych parametrów. Spektrometr EPR-10 MINI firmy Sankt-Petersburg Instruments Ltd., Rosja - spektrometr z magnesem stałym i cylindryczną wnęką rezonansową, pracujący w paśmie X (generator Ganna, częstość 9,0-9,6 GHz, zakres przemiatania 00-000 gausów). Jest słabo zautomatyzowany. Wiele operacji trzeba wykonywać ręcznie korzystając ze wskaźników analogowych. Utrudnia to i przedłuża czynności pomiarowe, a ponadto generuje niepewności pomiarowe związane z subiektywizmem ocen eksperymentatora. W przeciwieństwie do EMS-104 jest uniwersalnym narzędziem pomiarowym pozwalającym na prowadzenie różnorodnych prac badawczych. Zgodnie z powszechnym przekonaniem zwiększanie zakresu pomiarowego i czułości odbija się niekorzystnie na ważnej dla dozymetrii powtarzalności pomiaru. Tym niemniej prace prowadzone w Laboratorium Pomiarów Dawek Technologicznych (LPBT). IChTJ udowodniły, że EPR-10 MINI może być wykorzystywany jako czytnik dozymetryczny, a skala niepewności generowanych przez spektrometr jest mniejsza niż pierwotnie przypuszczano [13]. Wygrzewarka PF-60 firmy Carbolite, Wielka Brytania - piec laboratoryjny z nawiewem wymuszonym pozwalający uzyskiwać temperatury do 300 C. Szybkość nawiewu powietrza można regulować. Temperatura nawiewu jest kontrolowana kontrolerem Eurotherm 91.
.. Napromienianie Do napromieniań gamma wykorzystywany był niewielki obszar w centrum przestrzeni roboczej Issledovatela, w której umieszczano statyw z tworzywa sztucznego z 6 miejscami do napromieniania (cylindryczne otwory o wymiarach ml ampułki). Różnica mocy dawki w pionie i w poziomie w dowolnym z 6 miejsc nie przekraczała 1%. Moc dawki w poszczególnych miejscach była mierzona dozymetrem Frickego i weryfikowana w oparciu o pomiary wykonane dozymetrem dichromianowym z National Physical Laboratory - NPL (Teddington, United Kingdom). Równomierność dawki w pionie testowano dozymetrem z trójoctanu celulozy. Miejsca 1-6 nie są równocenne. Maksymalna różnica mocy dawki między nimi wynosi,7%. Niepewność wartości mocy dawki w danym miejscu oceniono na ±%. W przypadku napromieniań akceleratorowych dozymetry ALANPOL umieszczano w makiecie polistyrenowej bliźniaczo podobnej do kalorymetru polistyrenowego używanego do pomiaru dawki (oba urządzenia produkcji High Dose Reference Laboratory - HDRL, Riso, Dania). Dozymetr polistyrenowy i makietę kalorymetru umieszczano w tej samej skrzyni poddając napromienianiu jedno po drugim. Kalory metry kalibrowano w HDRL wykorzystując do tego celu dozymetry alanino we produkcji NPL. Niepewność pomiaru dawki w warunkach duńskich, odniesiona do pierwotnego wzorca dawki z NPL wynosiła ±,8%. Niepewność pomiaru dawki dla wiązki elektronów LAE 13/9 oceniona została na ±%..3. Wygrzewanie Zalecaną procedurą zwiększającą dokładność pomiaru dawki mierzonej w ciągu 4 godzin od napromieniania jest wygrzewanie napromienionych dozymetrów przez 30 minut w temperaturze 70 C. Do wygrzewania wykorzystywano piec laboratoryjny z nawiewem wymuszonym. Brak jest podstaw do twierdzenia, że zastosowanie innego urządzenia grzewczego mogłoby zmienić efekt..4. Pomiar sygnału EPR Wielkością mierzoną, wykorzystywaną jako sygnał dozymetryczny jest amplituda pierwszej pochodnej krzywej absorbcji rezonansowej (sygnał EPR) napromienianej a-alaniny (rys.l). Amplituda sygnału EPR jest wielkością proporcjonalną do ilości centrów paramagnetycznych i natężenia pola. 1 W przypadku wnęki cylindrycznej natężenie pola jest z reguły największe w jej środku i maleje w kierunku obu końców. Mierząc małe gabarytowo próbki (np. dozymetry w kształcie pastylek) umieszczamy je zwykle w centrum wnęki. Trudności związane z odtwarzalnym umieszczaniem pastylek we wnęce mogą być źródłem poważnych błędów pomiarowych, zależnych od rozkładu intensywności pola magnetycznego, które z 1 Ściślej rzecz biorąc wielkością proporcjonalną do stężenia radiacyjnie generowanych indywiduów (tym samym do dawki) jest pole pod krzywą absorbcji mikrofalowej, tj. całka pdwójna z normalnie wykorzystywanego w dozymetrii sygnału EPR. Wykorzystując amplitudę sygnału EPR jako sygnał dozymetryczny zakłada się, że kształt krzywej absorbcji mikrofalowej nie zmienia się wraz z dawką. 10
kolei jest wielkością specyficzną dla danego modelu spektrometru. Na rysunku przedstawiono wynik pomiaru sygnału EPR tej samej, małej gabarytowo próbki umieszczonej w dolnym końcu (A) i w środku (B) cylindrycznej wnęki spektrometru EPR EMS-104. W pierwszym przypadku nie zarejestrowano żadnego sygnału. Rysunek ilustruje wagę problemu jakim jest właściwe umieszczanie kształtki oraz powtarzalność położenia. Wykorzystywanie próbek o długości porównywalnej z długością wnęki osłabia nieco wymóg ich bardzo starannego pozycjonowania (rys.3). Pręcik wypełniający całą długość wnęki oraz umieszczony 7 mm ponad dnem daje prawie identyczny sygnał. Z danych przedstawionych na rysunkach i 3 widzimy wyraźnie, że pole w cylindrycznej wnęce mikrofalowej spektrometru EMS-104 jest bardzo silnie skoncentrowane w jego środkowej części. Przeprowadzone pomiary wykazały, że problem pozycjonowania pręcika dozymetrycznego we wnęce cylindrycznej przestaje mieć jakiekolwiek znaczenie, gdy długość pręcika przewyższa długość wnęki (rys.4). Jest to optymalne podejście przy szybkich, rutynowych pomiarach. Długość dozymetru zależy od typu spektrometru. Przykładowo, dla spektrometru EMS-104 należy stosować pręciki o długości > 3 mm, dla EPR-10 MINI o długości > mm. Wszystkie cytowane niżej pomiary zostały wykonane w taki właśnie sposób. Tabela 1. Podstawowe parametry stosowane w pomiarach wykonywanych za pomocą spektrometrów EMS-104 i EPR-10 MINI. Parametr Moc mikrofalowa [mw] Szerokość przemiatania [G] Modulacja [G] Stała czasowa [s] Czas przemiatania [s] Ilość powtórzeń EMS-104 1, 00,01 0,16 4 1- EPR-10 MINI 1 300 1,0 0, 60 1-10 W tabeli 1 przedstawiono parametry stosowane w badaniach wykonywanych za pomocą spektrometrów EMS-104 i EPR-10 MINI. ' 3. WYNIKI Ustalając zakres badań dotyczących charakterystyki dozymetrycznej dozymetrów ALANPOL kierowano się dokumentami [14,1] oraz informacjami o potrzebach stacji napromieniania działających na terenie IChTJ. Wszystkie prezentowane pomiary wykonano na tych samych partiach (batch) dozymetrów wyprodukowanych w IChTJ w 1998 roku i przechowywanych bez dostępu światła w temperaturze pokojowej. Konieczność zmiany aparatury pomiarowej z EMS-104 na EPR-10 MINI przerwała wieloletnie badania. Tym niemniej posiadane dane dotyczące okresu ok. 1, roku nie wskazują na istnienie efektów starzeniowych mogących zmienić charakterystykę dozymetryczną ALANPOL-u. Biorąc pod uwagę, że krzywe wzorcowe wykorzystywane w pomiarach rutynowych muszą być z założenia sprawdzane przynajmniej raz na rok należy uznać sprawę 11
ewentualnych i raczej hipotetycznych zmian starzeniowych w dozymetrach ALANPOL za mało istotną z praktycznego punktu widzenia. Szczegółowa analiza walorów użytkowych spektrometrów EMS-104 i EPR-10 MINI będzie przedmiotem oddzielnego raportu. Wnioskiem istotnym dla potrzeb niniejszej pracy jest to, że oba spektrometry mogą być wykorzystywane do rutynowej dozymetrii, jakkolwiek zarówno komfort pracy, jak i powtarzalność pomiarów są lepsze w przypadku EMS-104. Charakterystyczną cechą sygnału EPR mierzonego w dozymetrach ALANPOL za pomocą spektrometru EPR-10 MINI jest silne nasycanie się sygnału. W związku z tym nie zaleca się stosowania mocy mikrofalowych przekraczających 1 mw. Napromienianie samego polimerowego składnika ALANPOL-u prowadzi do pojawienia się słabego sygnału EPR rejestrowanego w tym samym obszarze co sygnał od alaniny (rys.) i zanikającego w ciągu kilku godzin po napromienieniu. Obecność tego pasożytniczego sygnału tłumaczy niewielki zanik sygnału EPR obserwowany bezpośrednio po napromienianiu (rys.6 i 7). Stwierdzono dalej, że już 30-minutowe wygrzewanie napromienionych dozymetrów ALANPOL w temperaturze 70 C prowadzi do pełnego zaniku pasożytniczego sygnału (tabela ). Taka procedura jest zalecana zawsze wtedy, gdy zależy nam na szybkim odczycie dawki. W przeciwnym przypadku wystarczy odczekać 4 godziny. Tabela. Amplituda sygnału EPR obserwowanego w pręcikach dozymetrycznych ALANPOL-7 napromienionych dawką 3,7 kgy, wygrzewanych i niewygrzewanych, mierzona za pomocą spektrometru EMS-104 w ciągu 3 miesięcy od napromieniania. Nr próbki 1 3 Średnia la Błąd wzgl. [%] 4 6 Średnia la Błąd wzgl. [%] Amplituda sygnału EPR w pręcikach dozymetrycznych ALANPOL-7 Czas mierzenia po napromienianiu 30 min lh h 3h 4h, h 4 h 3 miesiące 33,91 3,3 34,8 33,47 1,09 3 bez obróbki termicznej po napromienianiu 33,09 3,43 33,71 33,08 0,64 3,67 31,93 3,86 3,49 0,49 31,78 31,36 3,1 31,78 0,43 1 31,13 30,64 3,08 31,8 0,73 30,88 30,7 31,8 31,14 0,6 30,8 30,36 31,19 30,79 0,4 wygrzewanych po napromienianiu przez 30 minut w temperaturze 70 C 31,3 30,7 30, 30,93 0,4 31,8 30,9 30,17 30,89 0,71 31,3 30,6 9,87 30,9 0,74 31,39 30,34 9,84 30, 0,79 3 31,06 30, 30,1 30,7 0,46 31,6 30,1 30,1 30,64 0,7 1 31, 30,8 30,37 30,89 0,7 30,03 9,11 30,4 9,8 0,66 30,93 30, 9,68 30,7 Bardzo ważnym parametrem charakteryzującym daną partię dozymetrów jest powtarzalność definiowana jako zgodność odpowiedzi losowo wybranej próbki dozymetrów na stałą dawkę pochłoniętą promieniowania jonizującego. 0,63 1
W tabeli 3 przedstawiono wyniki badań 30 próbek dozymetru ALANPOL-10 oraz 30 próbek dozymetru ALANPOL-7. Wszystkie próbki napromieniano w statywie LPDT w 6 dokładnie zdozymetrowanych pozycjach. Wartość dawki w pozycji 1 wynosiła 10, kgy, zaś średnia temperatura w trakcie napromieniania,9 ±0, C. Po napromienianiu próbki wygrzewano przez 30 minut w temperaturze 70 C w wygrzewarce PF-60. Sygnały EPR zmierzono 9 dni później za pomocą spektrometru EMS-104 pracującego w HDRL. Określenie dane surowe" odnosi się do sytuacji, w której założono identyczność mocy dawki we wszystkich pozycjach statywu. W tym przypadku rozrzut wyników (kolumna ogółem") zawiera w sobie także różnice mocy dawki w poszczególnych 6 pozycjach statywu do napromieniania. Bardziej reprezentatywne dla oceny powtarzalności są wyniki otrzymane po wprowadzeniu poprawek na różną moc dawki ( dane znormalizowane"). Średnie odchylenie standardowe dla dozymetru ALANPOL-10 wyniosło 1%, dla ALANPOL-7-1,4%. Tabela 3. Badanie powtarzalności dozymetrów ALANPOL-10 i ALANPOL-7. Pozycja w statywie Ilość próbek Średnia wartość sygnału EPR Odchylenie standardowe, c Odchylenie standardowe, a [%] ALANPOL-10 - dane surowe Dane dla poszczególnych pozycji 1 3 4 1,89,7 3,49 3,7 1,63 1,0 0,78 0,8 0,9 1,14,0 1, 1,1 0,, 6 1, 1,8 3,6 Ogółem 1-6 30,3 0,98 1,9 Pozycja w statywie Ilość próbek Średnia wartość sygnału EPR Odchylenie standardowe, a Odchylenie standardowe, c [%] ALANPOL-10 - dane znormalizowane 1 3 4 1,89 1,8,4,16 1,0 0,77 0,7 0,8 1, 1,1 0, 1,17 1,13, 6 1,17 1,84 3,6 1-6 30 1,78 0, 1,0 Pozycja w statywie Ilość próbek Średnia wartość sygnału EPR Odchylenie standardowe, a Odchylenie standardowe, a [%] ALANPOL-7 - dane surowe 1 138,6,3 1,7 134,9 0,88 0,7 3 13,9,39 1,8 4 138,8,06 1, 134,7,93, 6 134,,41 1,8 1-6 30 136,,0 1, ALANPOL-7 - dane znormalizowane Ilość próbek Pozycja w statywie Średnia wartość sygnału EPR Odchylenie standardowe, a Odchylenie standardowe, er [%] 1 138,6,3 1,7. 134,4 0,87 0,7 3 133,,34 1,8 4 13, 1, 133,,91, 6 134,8,73,0 1-6 30 13,0 1,9 1,4 Stosunek sygnału EPR obserwowanego w ALANPOL-7 do obserwowanego w ALANPOL-10 wyniósł,61 (tabela 3). Kolejne pomiary wykonane na dużych partiach pręcików obu typów 13
(tabela ) dały wartości stosunku sygnałów równe,68 i,73. Wyniki te (mediana =,68) bardzo dobrze korelują z przybliżonym stosunkiem zawartości alaniny w próbkach równym,7. Otrzymany rezultat jest interesujący i ważny zarówno z praktycznego, jak i poznawczego punktu widzenia. Aspekt praktyczny jest to możliwość wyliczania dawki na podstawie krzywej wzorcowej wyznaczonej dla dozymetru o innym stężeniu alaniny, natomiast aspekt poznawczy - to potwierdzenie faktu inertności wybranej matrycy polimerowej (brak procesów przekazywania energii z polimeru na mikrokrystality alaniny, mimo silnie rozwiniętej powierzchni styku z polimerem). Bardzo ważnym parametrem dla rutynowych dozymetrów alaninowo-polimerowych o symetrii cylindrycznej jest niezależność amplitudy sygnału od kąta obrotu wokół osi. Zwiększa to szybkość wykonywania pomiaru dawki oraz korzystnie wpływa na jego dokładność. W tabeli 4 podano amplitudy sygnału EPR dla dozymetru ALANPOL-7 napromienionego dawką 14, kgy promieniowania gamma i obracanego wokół osi. Pomiary wykonano za pomocą spektrometru EMS-104 w IChTJ. Jak widać odchylenia od średniej dla danej serii mieszczą się w wąskim przedziale ±1%. Określona w tym samym dniu i w taki sam sposób powtarzalność wielokrotnego pomiaru tej samej próbki bez jej poruszania czy wyjmowania wynosiła ±0,3%. Tabela 4. Zależność amplitudy sygnału EPR dla dozymetru ALANPOL-7 od kąta obrotu wokół osi. Kąt obrotu 0 4 90 13 180 70 31 360 Średnia la la- [%] Amplituda sygnału EPR Seria pomiarowa I 77,37 76,89 77,19 76,83 76,8 76,66 76,71 76,99 76,47 76,8 0,9 0,4 II 76,47 76,6 77,69 77,4 77,6 76,94 77,99 77,9 77,11 77,7 0,4 0,7 III 77,0 77,9 77,44 77,43 77, 77, 77,1 77,64 77,6 77,4 0,0 0,3 Odchylenie od wartości średniej Seria pomiarowa I 0,7% 0,1% 0,4% 0,0% -0,4% -0,% -0,% 0,% -0,% II -1,0% -0,9% 0,% 0,% 0,0% -0,4% 0,9% 0,8% -0,% III -0,% 0,% 0,0% 0,0% -0,% -0,3% 0,1% 0,3% 0,3% Rysunek 8 ilustruje, że nie każdy typ dozymetru alaninowo-polimerowego posiada tak dobre parametry. Uwidoczniono na nim zmiany związane z kątem obrotu dla dozymetru ALANPOL-7 oraz dla japońskiego dozymetru alaninowo-polistyrenowego, który również został opracowany z myśląo technologicznych zastosowaniach [16]. Jedną z bardzo istotnych zalet dozymetrii EPR/alaninowej jest niezależność odpowiedzi dozymetrycznej od typu promieniowania o zbliżonym LET [17]. Zarówno ten fakt, jak i brak 14
zależności od mocy dawki w szerokim przedziale jej wartości [3] pozwalają na wykorzystywanie krzywej wzorcowej otrzymanej dla promieniowania gamma do wysokoenergetycznych wiązek elektronowych. Wyniki zawarte w tabeli wskazują, że dotyczy to także dozymetrów ALANPOL. Tabela. Porównanie wartości sygnału EPR dozymetrów ALANPOL napromienianych dawką 0 kgy promieniowania akceleratorowego oraz taką samą dawką promieniowania gamma. Nr próbki 1 3 4 6 7 8 9 10 Dawka pochłonięta [kgy] 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 Średnia arytmetyczna Odchylenie standardowe Odchylenie standardowe [%] Wiązka elektronowa 10MeV LAE 13/9 ALANPOL-10 119,7 119,3 1,8 11,1 13,7 10,3 118,0 118,4 119,9 1,9 10,6,0 1,6 ALANPOL -7 34,3 316,7 316,7 317,0 316,7 33,0 333,3 330,0 330,0 3,0 33,3 6,4,0 Promieniowanie y 0 Co 1,17 MeV; 1,33 MeV Issledovatel ALANPOL-10 14,0 11,3 13,1 14,0 119,9 14,3 1,3 118,7 1,3 13,7 13,0,3 1,8 ALANPOL -7 336,7 334,3 334,0 336,0 344,0 334,0 337,7 330,7 33,7 340,0 336,3 3,7 1,1 W przypadku obu typów dozymetrów wartości średnie dla 10 pręcików napromienianych dawką 0 kgy promieniowania elektronowego oraz taką samą dawką promieniowania gamma są, w granicach dwóch odchyleń standardowych, identyczne. Różnice wartości średnich są przy tym mniejsze niż szacowana aktualnie niedokładność dozymetrii wiązki elektronów (%). Zaprezentowane dane wskazują na niezależność wyniku pomiaru dawki dozymetrami ALANPOL od typu promieniowania o niskim LET (kwanty gamma, wysokoenergetyczne elektrony) oraz od mocy dawki w granicach od 0,7 Gy-s' 1 (gamma) do około 1 kgy-s" 1 (wysokoenergetyczne elektrony). Nie widać żadnych przeciwskazań dla wykorzystywania ALANPOL-u w dozymetrii promieniowania hamowania generowanego w wyniku konwersji energii wiązki elektronów. Analiza danych zamieszczonych w tabelach 3 i prowadzi do interesujących wniosków dotyczących sprzętu pomiarowego. Wyniki pomiarów podane w tabeli 3 otrzymano za pomocą spektrometru EMS-104 w HDRL, zaś wyniki zamieszczone w tabeli - za pomocą spektrometru EPR-10 MINI w IChTJ. Zbieżność odchyleń standardowych dla badanych serii dozymetrów jest pośrednim, ale przekonywującym dowodem na to, że obecnie używany spektrometr EPR-10 MINI nie generuje znaczących błędów pomiarowych. 1
Na rysunku 9 przedstawiono krzywą wzorcową wykonaną dla dozymetru ALANPOL-10 napromienianego wiązką elektronową. Podane punkty są wartością średnią z pomiarów dla niezależnych próbek. Dozymetry nie były wygrzewane. Pomiary EPR wykonano za pomocą EMS-104 w IChTJ. Zaprezentowaną krzywą wykorzystano z dobrym skutkiem do odczytu nieznanych dawek promieniowania elektronowego, którymi napromieniono dozymetry ALANPOL w HDRL (pomiary międzylaboratoryjne wykonywane w ramach graniu europejskiego IC 1-CT96-084). Innym przykładem są krzywe wzorcowe przedstawione na rys. 10. W tym przypadku próbki były napromieniane promieniowaniem gamma i mierzone za pomocą duńskiego spektrometru EMS-104. Warto zwrócić uwagę na dobre dopasowanie krzywych do punktów pomiarowych oraz na fakt, że sięgają one dawek rzędu 3 kgy (nie jest to koniec ich możliwości w niskim zakresie). Dozymetry ALANPOL mogą być zatem z powodzeniem wykorzystywane np. w radiacyjnej obróbce żywności lub w innych technologiach wymagających niskich dawek. W przypadku żywności dodatkowym atutem AL ANPOL-u jest jego nietoksyczność. Należy podkreślić, że krzywe robocze, użyteczne w pomiarach rutynowych, muszą być wykonane przez użytkownika lub na jego zlecenie dla stosowanego egzemplarza spektrometru i wybranych parametrów roboczych. Korzystną cechą ALANPOL-u jest jego niski współczynnik temperaturowy. Fakt ten jest szczególnie istotny w przypadku promieniowań elektronowych, w trakcie których temperatura napromienianych obiektów zmienia się skokowo o kilka do kilkunastu stopni. Wstępne badania dotyczące pomiaru współczynnika temperaturowego wykonane w zakresie temperatur 1-4 C dla dawki 3,6 kgy dały wynik +0,0% dla dozymetrów ALANPOL-10 oraz +0,3% dla dozymetrów ALANPOL-7 (tabela 6). Dozymetry napromieniano w źródle gamma. Amplitudę sygnału mierzono po 7 dniach. Obie wartości zawierają się w granicach danych prezentowanych w literaturze [18]. Tym niemniej należy podkreślić, że różnica temperatur 11-1 C okazała się za mała do w pełni wiarygodnego określenia wartości współczynnika temperaturowego (efekt porównywalny z błędem pomiaru). Stąd wartości współczynnika temperaturowego należy traktować jako obarczone około 0% błędem. Pomiary będą powtórzone. Tabela 6. Wpływ temperatury napromieniania na amplitudę sygnału EPR mierzonego w dozymetrach ALANPOL. Typ dozymetru Średnia temperatura napromieniania [ C] Amplituda sygnału EPR Współczynnik temperaturowy [%] ALANPOL-7 13 78,3 ±1,4 ALANPOL-7 4 80,8 ±,1 0,3 ALANPOL-10 1 9,4 ±0,6 ALANPOL-10 4 30,0 +0, 0,0 Ważną sprawą dla zastosowań rutynowych jest wrażliwość dozymetru na najczęściej spotykane zanieczyszczenia. Z punktu widzenia dozymetrii alaninowej wykorzystującej EPR jako metodę analityczną zanieczyszczeniem mogą być wyłącznie centra paramagnetyczne. Najbardziej niepożądane są centra o charakterze rodnikowym. Takich substancji jest w naszym normalnym otoczeniu ra- 16
czej niewiele. Jedynym realnym zagrożeniem może być ewentualnie popiół z papierosa. Nie wydaje się jednak, aby dla odpowiednio przeszkolonego personelu stanowiło to jakiś problem. Spośród czynników atmosferycznych najważniejsza jest wilgoć. W celu sprawdzenia odporności na wilgoć moczono dozymetry ALANPOL przez 18 godzin w wodzie destylowanej. Wyniki przedstawiono na rys.ll. Jak widać nawet bardzo drastyczne postępowanie prowadzi do zaledwie kilkuprocentowych zmian w amplitudzie sygnału EPR (,8% w przypadku ALANPOL-10 i 3,6% w przypadku ALANPOL-7). W tym miejscu warto powiedzie parę słów o zaletach i wadach dozymetrów alaninowopolimerowych w kształcie folii i pręcików. Banalnym, lecz prawdziwym stwierdzeniem jest, że nie można rozpatrywać tego problemu w kategoriach absolutnych. To, co jest zaletą w jednej sytuacji, może być wadą. w drugiej. Wybór dozymetru zawsze zależy od postawionego celu i posiadanej aparatury. Na rysunku 1 zaprezentowano sygnały otrzymane z dwóch dozymetrów alanino wopolimerowych napromienionych dawką 10 kgy promieniowania gamma: dozymetru ALANPOL-7 (krzywa A) oraz dozymetru foliowego, produkcji Gamma Service Produktbestrahlung GmbH, o grubości 0,16 mm (krzywe B i C). Aby uzyskać porównywalne amplitudy sygnałów EPR trzeba było w przypadku folii zastosować sześciokrotnie większe wzmocnienie. Naturalnym skutkiem tej operacji był silny wzrost poziomu szumów, co jak wiadomo obniża dokładność. Z danych umieszczonych na rysunku można łatwo oszacować dolną granicę pomiarową, która dla badanej folii wynosi około kgy. Dozymetr ALANPOL mierzy bez kłopotu dawki kilka razy mniejsze [13]. Kolejny niebagatelny aspekt sprawy to wrażliwość dozymetrów foliowych na sposób ustawienia we wnęce pomiarowej. Sygnały B i C (rys. 1) pochodzą od tego samego dozymetru, ale zostały otrzymane dla różnych ustawień folii w rurce dozymetrycznej. Przy różnicy ustawień równej 90 różnica amplitud wynosi 40%! Staranne pozycjowanie próbki pozwoliłoby zapewne znacznie obniżyć tę składową błędu, ale nigdy nie byłaby to pozycja zaniedbywalna. Najlepszą drogą wiodącą do zminimalizowania błędów związanych z efektem orientacji byłoby zastosowanie wnęki płaskiej, lecz to w praktyce oznacza zakup dodatkowego spektrometru EPR. Niekorzystnie przedstawia się także sprawa wrażliwości folii na wodę. Już półgodzinne przetrzymywanie niemieckiej folii pod wodą powoduje całkowity zanik sygnału. W przypadku ALANPOL-u po 18 godzinach obserwuje się zaledwie 3-4% spadek. Jeżeli chodzi o przydatność alaninowo-polimerowych dozymetrów pręcikowych do rutynowej dozymetrii wiązek 10 MeV elektronów, to sprawa sprowadza się do tego czy zastosowanie dozymetrów pręcikowych o średnicy 3 mm w rutynowej dozymetrii akceleratorowej polepsza czy pogarsza stan aktualny. Podstawowym narzędziem do pomiaru dawki średniej (po nastrojeniu akceleratora) są dziś kalorymetry, przy czym jako przyrządy wzorcowe stosuje się kalorymetry polistyrenowe zakupione w HDRL. Pozostawiając na uboczu sprawę rekalibracji w warunkach roboczych (bezwzględnie wymaganej przez producenta) trzeba zwrócić uwagę na sposób w jaki wykonywana jest kalibracja kalorymetru w HDRL. Punktem odniesienia dla kalorymetru polistyrenowego jest dawka zmierzona na poziomie termistora w makiecie polistyrenowej napromienianej równocześnie z badanym kalorymetrem. Dawkę mierzy się pakietem 4 pastylek alaninowych produkcji NPL, co daje spójność pomiarową ze wzorcem pierwotnym na poziomie,9% dla dawek wyższych niż 10 kgy i 3,6% dla dawek rzędu 3 kgy. Pastylki mają grubość 3 mm. Jest 17
to odpowiedź na pytanie czy 3 mm to dużo czy mało i czy tego typu dozymetry nadają się do dozymetrowania 10 MeV wiązek elektronowych. Oczywiście tak, o ile są profesjonalnie stosowane. Reasumując, pomiar dawki średniej dozymetrem alanino wy m o grubości 3 mm pozwoli na opuszczenie ogniwa pośredniego (kalorymetr), co może tylko korzystnie wpłynąć na dotychczasowy poziom dokładności pomiaru. 4. PODSUMOWANIE Podstawową korzyścią wynikającą ze stosowania dozymetrów ALANPOL jest możliwość szybkiego i dokładnego określania dawki pochłoniętej promieniowania jonizującego. Dozymetry te są dozymetrami wielokrotnego odczytu oraz nadają się do archiwizacji, co sprawia, że mogą być z powodzeniem wykorzystywane jako ogniwo systemu zachowania jakości procesów obróbki radiacyj nej. Niewielki spadek amplitudy sygnału związany z nietrwałymi centrami paramagnetycznymi generowanymi w matrycy polimerowej trwa nie dłużej niż 4 godziny i może być z powodzeniem wyeliminowany przez zastosowanie krótkiej procedury wygrzewania. Po 4 godzinach lub po wygrzaniu amplituda sygnału EPR osiąga wartość stabilną i nie ulega zmianom przez co najmniej kilka miesięcy. Zaproponowany sposób pomiaru (pręcik o długości równej długości wnęki mikrofalowej) upraszcza i skraca czynności manualne sprowadzając je do wprowadzenia dozymetru do rurki pomiarowej i wykonania pomiaru. Eliminowane są trudności i błędy związane z pozycjonowaniem, nie trzeba wprowadzać poprawek na masę dozymetru. Pozwala to na polepszenie dokładności pomiaru, obniżenie kosztów aparaturowych oraz powierzenie wykonywania pomiarów personelowi technicznemu. Mała wrażliwość dozymetrów ALANPOL na temperaturę napromieniania jest szczególnie korzystna przy pomiarach akceleratorowych. Duża moc dawki oraz silne chłodzenie powierzchniowe (nawiew powietrza) powodują nierównomierne nagrzewanie się dozymetrów, co w przypadku wysokich współczynników temperaturowych może być źródłem istotnych niedokładności pomiarowych. Dozymetr jest odporny na większość zanieczyszczeń i czynników atmosferycznych. Może być stosowany bez opakowań jednostkowych i przechowywany w warunkach laboratoryjnych bez zabezpieczeń. Koszty materiałowe wykonania dozymetru są o około rzędy wielkości niższe od ceny komercyjnie dostępnych dozymetrów alaninowych, a aparatura potrzebna w procesie wytwórczym jest w posiadaniu IChTJ. Podziękowania Autorki serdecznie dziękują dr Arne Millerowi z HDRL za udostępnienie spektrometru EMS-104 Bruker do wykonania części pomiarów. 18
BIBLIOGRAFIA [1]. ASTM E 1649 Standard Practice for Dosimetry in an Electron Beam Facility for Radiation Processing at Energies Between 300 kev and MeV. []. ASTM E 1431 Standard Practice for Dosimetry in Electron and Bremstrahlung Irradiation Facilities for Food Processing. [3]. Working Draft - ISO/ASTM 1607 Practice for use of the alanine-epr dosimetry system. [4]. Kojima T., Tachibana H., Haruyama Y., Tanaka R., Okamoto J.: Recent Progress in JAERI Alanine/ESR Dosimetry System. Radiat. Phys. Chem., 4 (1993) 813-816. []. Sollier T.J.L., Mosse D.C., Chartier M.M.T., Joli J.E.: The LMRI ESR/Alanine Dosimetry System: Description and Performance. Appl. Radiat. Isot, 40 (1989) 961-96. [6]. Sleptchonok O.F., Nagy V., Desrosiers M.F.: Advancements in accuracy of the alaninę dosimetry system. Part 1. The effects of enviromental humidity. Radiat. Phys. Chem., 7(000)11-133. [7]. Arber J.M., Sharpe P.H.G.: Fading Characteristics of Irradiated Alaninę Pellets; The Importance of Pre-irradiation Conditioning. Appl. Radiat. Isot., 44 (1993) 19-. [8]. Kojima T., Tanaka R., Morita Y., Seguchi T.: Alaninę dosimeters using polymers as binders. Appl. Radiat. Isot., 37 (1986) 17-0. [9]. Coninckx F., Schonbacher H.: Experience with New Polymer-Alanine Dosimeter in a High-Energy Particle Accelerator Environment. Appl. Radiat. Isot., 44 (67-71) 1993. [10]. Tomasiński Z., Mirkowski K., Panta P., Stachowicz W.: Alaninowo-polimerowy dozymetr promieniowania jonizującego. Patent nr 84961. [11]. Stuglik Z., Sadło J.: A comparison of three materials used in ESR dosimetry: L-a-alanine, DL-ot-alanine and standard bone powder. Response to Co-60 gamma radiation. Raporty IChTJ. Seria A, nr 1/9, Warszawa 199. [1]. Stuglik Z., Bryl-Sandelewska T., Mirkowski K.: Alaninowo-polimerowy dozymetr promieniowania jonizującego. Zgłoszenie patentowe P-338997. [13]. Peimel-Stugłik Z., Fabisiak S.: Badanie przydatności spektrometru EPR-10 MINI do mierzenia technologicznych dawek promieniowania jonizującego za pomocą dozymetrów ALANPOL. Raporty IChTJ. Seria B, wysłane do druku. [14]. Sharpe P., Miller A.: Guidelines for the Calibration of Dosimeters for Use in Radiation Processing, CIRM 9. NPL report, 1999. [1]. ASTM Standard Practice for Performance Testing of a Dosimetry System. Sub-committee E10.01-C, Draft No.l, 1999. [16]. Kojima T., Kashiwazaki S., Zhang Y.: Alanine-polystyrene Dosimeters Prepared by Injection Moulding. Appl. Radiat. Isot., 48 (1997) 96-968. [17]. Sharpe P.H.G., Burns D.T.: The relative response of Fricke, dichromate and alaninę dosimeters to 60 Co and high energy electron beam radiation. Radiat. Phys. Chem.; 46 (199)173-177. [18]. Nagy V., Puhl J.M., Desrosiers M.F.: Advancements in accuracy of the alaninę dosimetry system. Part. The influence of the irradiation temperature. Radiat. Phys. Chem., 7 (000) 1-9. 19
.01.07.004 1.981 1.9 (G-VALUE) Rys.l. Sygnał EPR (pierwsza pochodna krzywej absorbcji rezonansowej) obserwowany w dozymetrze ALANPOL. Sygnałem dozy metrycznym jest amplituda linii centralnej (AH). BPUKER SAMPLE HEIGHT (mm) : 3 Rssulc: 1. 9 A PARAMETERS : <M-t«1 1 1» 1 A U COJ-łtlOi Kl ł 91 mci* n< HI fi *t COMMENTS : I1NC : 11- He H UJAI :CIFJI» TV * rncouhjl Mil*]?.O?.08 J.00 1.98? 1.960 IG-VALUE) SAMPLE HEIGHT (mm) 17 PAHAMETEflS : B?.03 J.09 S.006 1.963 1.961 (G-VALUEI Rys.. Wpływ położenia próbki we wnęce pomiarowej EMS-104 na amplitudę sygnału EPR. Wysokość próbki - mm. A - próbka umieszczona na poziomie 3 mm nad dnem wnęki, B - próbka umieszczona w obszarze centralnym (17 mm nad dnem wnęki). Wynik wskazuje na silną koncentrację pola w środku wnęki. 0
10 18, 17,7 13,7 100 78,66 0 0 ^ o Rys.3. Zależność amplitudy sygnału EPR dozymetru ALANPOL-10 o długości 38 mm od położenia we wnęce mikrofalowej spektrometru EMS-104. Wartości wyrażone w [mm] informują o położeniu dolnego końca pręcika w stosunku do dna wnęki. Wyniki wskazują na silną koncentrację pola w środku wnęki. 0 <u I 3 w 40 30 bezp.po napr. 10 godz.po napr. "O 3 U 10, 3 3, 4 Długość pręcików (cm) 4, Rys.4. Zależność amplitudy sygnału EPR dozymetru ALANPOL-10 napromienionego dawką 4,3 kgy i mierzonego za pomocą spektrometru EMS-104 od długości pręcika. Wszystkie pręciki umieszczano w najniższym możliwym położeniu (0 mm). 1
3,3 kgy min 30 min 7 min 4h napromieniony (3,3 kgy) i wygrzany (70 C, 30 min).0).07.004 1.98! i, (G-VAIUE) Rys.. Zanik nietrwałych sygnałów w napromienianym polimerze używanym do produkcji dozymetrów ALANPOL (krzywe górne) oraz zapis widma EPR w polimerze napromienianym i wygrzanym (krzywa dolna) dokumentujący brak pasożytniczego sygnału.
c i 3 in O C o CL UJ 10 100 co OD X> ". 0 10 1 Czas po napromienianiu [dni] 0 30 Rys.6. Zanik nietrwałych sygnałów w niewygrzewanych dozymetrach ALANPOL-10 napromienianych 10 MeV elektronami z akceleratora LAE 13/9 dawkami z zakresu 4-8 kgy. C o 300 3 o "O (U CL UJ 00 -o 100 D. S - H ' ' I I I I I I _L I ' ' 10 1 Czas po napromienianiu [godziny] 0 30 Rys.7. Zanik nietrwałych sygnałów w niewygrzewanych dozymetrach ALANPOL-10 napromienianych promieniowaniem gamma 60 Co dawkami z zakresu -46 kgy. 3
108 Kojima et al.[16] ALANPOL- 7 o, S < 96 _i i i ' ' ' ' 0 100 00 300 400 Kąt obrotu wokół osi [stopnie] Rys.8. Zależność amplitudy sygnału EPR od kąta obrotu pręcika dozymetrycznego wokół własnej osi dla dozymetru ALANPOL-7 oraz dla japońskiego dozymetru alaninowo-poly styrenowego opisanego w pracy [16]. - 0 - o L.ii.l 1 Q 10.... i.. i 0 40 60 80 100 10 140 160 180 Amplituda sygnału EPR [jednostki umowne] Rys.9. Krzywa wzorcowa dla dozymetru ALANPOL-10 napromienianego wiązką 10 MeV elektronów z akceleratora LAE 13/9. Pomiary EPR wykonano 14 dni po napromienianiu. Nie stosowano wygrzewania. 4
IID 00 - Pu, 10-1 100-0 - 0 10 dawka [kgy] i 1 Rys. 10. Krzywe wzorcowe dla dozymetrów ALANPOL-10 i ALANPOL-7 napromienianych w źródle gamma. Pomiary EPR wykonano 9 dni po napromienianiu za pomocą spektrometru EMS-104 w HDRL. Nie stosowano wygrzewania. 0 numery próbek Rys.l 1. Wpływ 18-godzinnego moczenia w wodzie na sygnał EPR dozymetrów ALANPOL-10 napromienionych dawką 10 kgy. Pomiary EPR wykonano za pomocą spektrometru EMS-104 w HDRL.
Date : 1-8-000 *** EPR-10 MINI *** Time : 11:9:7 St.Petersburg Instruments Ltd. ALANPOL-7 0 = 3 mm, 1 = mm folia alaninowa Gamma Service Leipzig, Niemcy 4x34x 0,16 mm h 10 kgy wzmocnienie: 3000 folia alaninowa Gamma Service Leipzig, Niemcy 4x34xO,16mm 10 kgy wzmocnienie: 3000 Rys. 1. Sygnały EPR obserwowane w dwóch dozymetrach alanino wo-polimerowych napromienionych tą samą dawką (10 kgy) promieniowania gamma: A - ALANPOL-7, B - dozymetr foliowy ustawiony w rurce pomiarowej stroną płaską do obserwatora, C - dozymetr foliowy obrócony o 90 w stosunku do pierwszego położenia. 6
INSTYTUT CHEMII I TECHNIKI JĄDROWEJ INSTITUTE OF NUCLEAR CHEMISTRY AND TECHNOLOGY Dorodna 16, 03-19 Warszawa, Poland tel.: (+48 ) 811 06 6, fax: (+48 ) 811 1 3, e-mail: sekdyrn@orange.ichtj.waw.pl