WYKORZYSTANIE DOZYMETRII EPR-ALANINOWEJ DO MIERZENIA DAWEK POCHŁONIĘTYCH PROMIENIOWANIA JONIZUJĄCEGO Z ZAKRESU 0,5-10 kgy

ISSN 1425-7351 PL0202057 RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 10/2001 WYKORZYSTANIE DOZYMETRII EPR-ALANINOWEJ DO MIERZENIA DAWEK POCHŁONIĘTYCH PROMIENIOWANIA JONIZUJĄCEGO Z ZAKRESU 0,5-10 kgy Zofia Peimel-Stuglik, Sławomir Fabisiak INSTYTUT CHEMII I TECHNIKI JĄDROWEJ INSTITUTE OF NUCLEAR CHEMISTRY AND TECHNOLOGY

RAPORTY IChTJ. SERIA B nr 10/2001 WYKORZYSTANIE DOZYMETRII EPR-ALANINOWEJ DO MIERZENIA DAWEK POCHŁONIĘTYCH PROMIENIOWANIA JONIZUJĄCEGO Z ZAKRESU 0,5-10 kgy Zofia Peimel-Stuglik, Sławomir Fabisiak Warszawa 2001

WYDAWCA Instytut Chemii i Techniki Jądrowej ul. Dorodna 16, 03-195 Warszawa tel.: (0-22) 811 06 56, fax: (0-22) 811 15 32, e-mail: sekdyrn@orange.ichtj.waw.pl Raport został wydany w postaci otrzynanej od Autorów

Wykorzystanie dozymetrii EPR-alaninowej do mierzenia dawek pochłoniętych promieniowania jonizującego z zakresu 0,5-10 kgy Zbadano użyteczność dwóch łatwo dostępnych dozymetrów alaninowych (dozymetru ALANPOL produkcji IChTJ i dozymetru foliowego firmy Gamma Service, Radeberg, Niemcy) do pomiaru dawek pochłoniętych promieniowania jonizującego z zakresu 0,5-10 kgy. W obu przypadkach wynik testu był pozytywny. Dozymetr foliowy jest szczególnie polecany do badania rozkładu dawek w fantomach lub produktach, zaś dozymetr ALANPOL - do pomiarów rutynowych. Metoda dozymetrii EPR-alaninowej oparta na badanych dozymetrach może być z powodzeniem stosowana m.in. w technologii radiacyjnego utrwalania żywności. Alanine-EPR dosimetry for measurements of ionizing radiation absorbed doses in the range 0.5-10 kgy The usefulness of two, easy accessible alaninę dosimeters (ALANPOL from IChTJ and a foil dosimeter from Gamma Service, Radeberg, Germany) to ionizing radiation dose measurement in the range 0.5-10 kgy, were investigated. In both cases, the result of the test was positive. The foil dosimeter from Gamma Service is recommended for dose distribution measurements in fantoms or products, ALANPOL - for routine measurements. The EPR-alanine method based on the described dosimeters can be successfully used, among others, in the technology of radiation protection of food.

SPIS TREŚCI 1. WPROWADZENIE 7 2. DOZYMETRIA EPR-ALANINOWA 7 3. ALANPOL 8 4. FOLIOWE DOZYMETRY ALANINOWE FIRMY GAMMA SERVICE 9 5. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA 9 5.1. Źródła promieniowania i aparatura badawczo-pomiarowa 9 5.2. Napromienianie 10 5.3. Wygrzewanie 10 5.4. Pomiar sygnału EPR 10 6. WYNIKI I DYSKUSJA 11 6.1. Kształt sygnału 11 6.2. Powtarzalność 12 6.3. Badanie zależności amplitudy sygnału od dawki 14 6.4. Wpływ wilgotności na szybkość zaniku sygnału EPR w dozymetrze alaninowym ALANPOL i GS-f 16 7. PRZYDATNOŚĆ BADANYCH DOZYMETRÓW DO DOZYMETRII WIĄZEK WYSOKOENERGETYCZNYCH ELEKTRONÓW 18 8. WNIOSKI 18 BIBLIOGRAFIA 19

1. WPROWADZENIE Rozwój technologii radiacyjnych rozpoczął się od procesów wymagających dużych dawek promieniowania jonizującego (sieciowanie polimerów, sterylizacja). Stąd większość dostępnych w handlu, rutynowych dozymetrów jest zorientowana na pomiary w zakresie dziesiątków kgy. Aktualnie coraz intensywniej rozwijane są technologie wy korzy stujące dawki z zakresu 0,5-10 kgy. Dla szybszego rozwoju tych technologii konieczne jest opracowanie dokładnych i praktycznych w użyciu metod dozymetryczhych przeznaczonych do niższego zakresu dawek. Metody te muszą spełniać zarówno ogólne, jak i specyficzne wymagania. Do tych pierwszych należy precyzja, dokładność, trwałość sygnału, podobieństwo składu dozymetru do składu obrabianych substancji, niezależność odpowiedzi dozymetru od energii, odporność na czynniki środowiskowe, niska cena, dostępność, małe rozmiary. Przykładem wymagań specyficznych może być - niezbędna dla metod utrwalania żywności - nietoksyczność dozymetru. Dla systemu zapewnienia jakości pożądana jest możliwość wielokrotnego pomiaru sygnału oraz odpowiednia, ułatwiająca archiwizację, wielkość dozymetru. Istnieje obecnie co najmniej jeden typ dozymetru, który spełnia wszystkie wyżej wymienione wymagania. Jest nim dozymetr alaninowy z odczytem sygnału bazującym na metodzie EPR [1-4]. Użyteczną formą dozymetru alaninowego są: saszetki z proszkiem mikrokrystalicznym; pastylki zawierające alaninę i lepiszcze; tworzywa alaninowo-polimerowe w formie pręcików, kabli lub folii. Saszetki są rozwiązaniem dość prymitywnym (konieczność ważenia, podatność na utratę sygnału w razie zawilgocenia) i rzadko w technologii stosowanym. Lepszym rozwiązaniem są pastylki zawierające alaninę i Jepiszcze. Ich wadą jest rozrzut mas. tym większy im tańsze są dozymetry. Dla korekty wyniku pomiaru konieczne jest ważenie każdego dozymetru i wprowadzanie poprawek. Zwiększa to pracochłonność, czasochłonność oraz podwyższa koszty kontroli dozy metrycznej. Kolejnym, trudnym do korekcji, mankamentem jest niska odporność pastylek alaninowych na wilgoć [3]. Osiągnięcie wysokiej dokładności pomiaru wymaga długotrwałego kondycjonowania [5] i/lub stosowania indywidualnych, szczelnych osłon. Dozymetry z unieruchomioną w polimerze mikrokrystaliczną a-alaniną [6-10] są znacznie wygodniejsze w użyciu. Ich podstawowym atutem jest duża odporność mechaniczna oraz mniejsza wrażliwość na czynniki atmosferyczne. Jak wykazały badania, użytkowe właściwości kształtek alaninowo-polimerowych zależą od sposobu ich wytwarzania i nie zawsze prowadzą do rozwiązań przydatnych w praktyce [l 1]. W niniejszej pracy skoncentrowano się na badaniu przydatności dozy metrycznej dwóch rodzajów łatwo dostępnych dozymetrów alaninowo-polimerowych: opracowanego w Instytucie Chemii i Techniki Jądrowej (IChTJ) dozymetru ALANPOL [9] i foliowego dozymetru oferowanego przez niemiecką firmę Gamma Service z Radebergu koło Drezna [10]. 2. DOZYMETRIA EPR-ALANINOWA Jednym z często obserwowanych rezultatów napromieniania ciał stałych jest generacja centrów paramagnetycznych. Istnieje szereg substancji, w których centra te (często są to rodniki)

są bardzo trwałe, a ich stężenie jest liniową lub w przybliżeniu liniową funkcją dawki pochłoniętej. Selektywną i bardzo czułą metodą badania centrów paramagnetycznych jest elektronowy rezonans paramagnetyczny, EPR. W zastosowaniach dozymetrycznych korzysta się z reguły ze spektrometru pracującego w paśmie X. Warunkiem zaistnienia rezonansowej absorbcji promieniowania mikrofalowego jest spełnienie zależności: hv = g a B B (1) gdzie: h - stała Planck'a (J s), v - częstotliwość mikrofalowa (Hz), g - stała rozszczepienia mikrofalowego (zwykle ok. 2,0), (ae - magneton Bohra (J T ~'), B - natężenie pola magnetycznego (T). Najszerzej wykorzystywaną w dozymetrii substancją czujnikową jest mikrokrystaliczna a-alanina. Zakłada się. że głównym centrum paramagnetycznym odpowiedzialnym za trwały sygnał EPR jest rodnik CH3C*HCOO", chociaż swój wkład wnoszą prawdopodobnie i inne rodniki [12]. Przygotowywany projekt normy ASTM (American Society for Testing and Materials) [1] zaleca, aby za sygnał dozymetryczny przyjmować amplitudę linii centralnej sygnału EPR. Możliwe jest wykorzystywanie wszystkich izomerów a-alaniny. W medycynie najczęściej wykorzystuje się optycznie czynną L-a-alaninę, w technologii - kilkakrotnie tańszą - DL-cc-alaninę (racemat). Mimo identycznej wartości wydajności radiacyjnej powstawania trwałych centrów paramagnetycznych [13], forma L-oc- jest nieco czulsza (odmienna sieć krystalograficzna wpływa na kształt widma EPR dając w rezultacie nieco większą amplitudę linii centralnej). Dla danego spektrometru i zadanych parametrów pomiarowych amplituda sygnału jest proporcjonalna do dawki promieniowania jonizującego pochłoniętej w kształtce dozymetrycznej (dozymetrze). Rozkład'pola w cylindrycznej wnęce rezonansowej sprawia, że największy udział wnosi obszar centralny. Zasadne jest zatem umieszczanie małej gabarytowo próbki w środku wnęki lub zapełnianie całej wnęki równomiernie napromienioną próbką. Zgodnie z ustaleniami podanymi w pracy [14] wybrano drugi sposób, czyli zapełnianie całej wnęki. Do obliczenia dawki niezbędne jest korzystanie z krzywej kalibracyjnej, tj. zależności amplitudy sygnału EPR od dawki pochłoniętej zmierzonej dozymetrem o charakterze absolutnym lub dozymetrem referencyjnym. Generowany w a-alaninie sygnał dozymetryczny jest bardzo trwały (lata) i może być wielokrotnie mierzony bez wpływu na wynik pomiaru. Wartość sygnału jest niezależna od mocy dawki i typu promieniowania, o ile tylko są to promieniowania o zbliżonym LET (liniowe przekazywanie energii). Dozymetr alaninowy jest mało wrażliwy na warunki środowiskowe z wyjątkiem bardzo intensywnego naświetlania i wysokiej wilgotności. Stopień wrażliwości na te czynniki zależy od typu dozymetru. 3. ALANPOL Cechą charakterystyczną opracowanego w IChTJ dozymetru alaninowo-polimerowego o nazwie ALANPOL [9] jest niska zawartość alaniny w masie próbki (<30%) oraz wykorzystanie racemicznej odmiany tego związku (DL-a-alanina). Oba czynniki obniżają koszt jednostkowy dozymetru, a niska zawartość alaniny ułatwia proces formowania kształtek o stałych wymiarach i dobrej homogeniczności. Wartą podkreślenia cechą jest też hydro fobowość powierzchni dozymetru.

ALANPOL jest wytwarzany w formie pręcików o średnicy 3 mm i długości 22 cm, które można przycinać do żądanej długości. Długość pręcika zależy od modelu spektrometru EPR i realizowanej procedury pomiarowej. Dla spektrometru EPR MINI-10 optymalna długość wynosi 25 mm [15]. Oferowane aktualnie (partia próbna) wersje tego dozymetru to ALANPOL-10 i ALANPOL-27 (liczba określa procentową zawartość alaniny). Koszty materiałowe wytworzenia jednego pręcika dozy metrycznego o długości 25 mm wynoszą 1,8 grosza dla wersji ALANPOL-27 i 0,6 grosza dla wersji ALANPOL-10. Na wyprodukowanie jednej partii za pomocą posiadanej przez IChTJ aparatury potrzeba od 3 do 4 dni. 4. FOLIOWE DOZYMETRY ALANINOWE FIRMY GAMMA SERVICE Foliowe dozymetry alaninowe są produkowane i wykorzystywane przez niemiecką firmę Gamma Service od kilku lat. Dozymetry te mają kształt cienkich pasków o wymiarach 140 mm/4 mm, przy czym warstwa alaninowa pokrywa dolną część paska o długości 40 mm. Pozostała część paska ma za zadanie ułatwić operacje manualne oraz identyfikację dozymetru. Każdy pasek ma nadrukowany numer szarży (batch). Jest także miejsce na wpisanie numeru porządkowego. Folia dozymetryczna produkowana jest metodą wylewania. Zakres pomiarowy dozymetru, podany przez producenta na opakowaniu, wynosi 0,1-500 kgy, zaś zalecane warunki przechowywania to: temperatura od 10 do 50 C, względna wilgotność od 30 do 70%. Cena foliowych dozymetrów alaninowych firmy Gamma Service wynosi 0,5 DM (ok. l zł) za szt. Dla potrzeb niniejszej pracy dozymetr foliowy firmy Gamma Service nazwano GS-f. 5. CZĘŚĆ EKSPERYMENTALNA 5.1. Źródła promieniowania i aparatura badawczo-pomiarowa Issledovatel jest dużym, zamkniętym źródłem promieniowania gamma produkcji radzieckiej (rok zakupu: 1975). Wykorzystuje się w nim promieniotwórczy 60 Co umieszczony w gilzach okalających przestrzeń roboczą. Źródła kobaltowe są nieruchome i niedostępne dla eksperymentatora. Przestrzeń robocza ma kształt cylindra o średnicy 15 cm i wysokości 24 cm. Moc dawki w pozycjach roboczych standardowego statywu LPDT wynosi obecnie ok. 2,2 kgy/h. Akcelerator LAE 13/9 produkcji radzieckiej (uruchomiony w roku 1972) przyspiesza elektrony do energii 7,5-13 MeV. W praktyce technologicznej najczęściej wykorzystuje się wiązkę przemiataną o energii 10 MeV. Automatyczna regulacja prądu wiązki i szybkości transportera pozwala na powtarzalne napromienianie produktu zadaną dawką. Spektrometr EPR-10 MINI firmy Sankt-Petersburg Instruments Ltd. (Rosja) pracuje w paśmie X (generator Ganna, częstość 9,0-9,6 GHz, zakres przemiatania od 500 do 5000 gausów) i jest wyposażony w cylindryczną wnękę mikrofalową. Przeznaczony jest do prowadzenia różnorodnych prac badawczych. Ocenę jego przydatności do pomiarów dozymetrycznych przedstawiono w raporcie [15]. Wygrzewarka PF-60 firmy Carbolite (Wielka Brytania) jest piecem laboratoryjnym z nawiewem wymuszonym i pozwala uzyskiwać temperatury do 300 C (±2%). Szybkość nawiewu powietrza można regulować. Temperatura nawiewu jest kontrolowana kontrolerem Eurotherm 91.

5.2. Napromienianie Do napromieniań gamma wykorzystywano niewielki obszar w centrum przestrzeni roboczej Issledovatela, w której umieszczano wykonany z polimetakrylanu metylu statyw z sześcioma miejscami do napromieniania (cylindryczne otwory o wymiarach 2 ml ampułki). Różnica mocy dawki w pionie i w poziomie w dowolnym z sześciu miejsc nie przekraczała 1%. Moc dawki w poszczególnych pozycjach statywu była mierzona dozymetrem Frickego i weryfikowana w oparciu o pomiary wykonane dozymetrem dichromianowym w National Physical Laboratory - NPL (Teddington, Wielka Brytania). Równomierność dawki w pionie testowano dozymetrem z trioctanu celulozy. Niepewność wartości mocy dawki w jednej pozycji ocenia się na ±2%. W przypadku napromieniań akceleratorowych dozymetry umieszczano w makiecie polistyrenowej bliźniaczo podobnej do kalorymetru polistyrenowego używanego do pomiaru dawki (oba urządzenia produkcji High Dose Reference Laboratory - HDRL, Riso, Dania). Dozymetr polistyrenowy i makietę kalorymetru umieszczano w tej samej skrzyni technologicznej poddając napromienianiu jedno po drugim. Kalorymetry kalibrowano w HDRL wykorzystując do tego celu dozymetry alaninowe produkcji NPL. Niepewność pomiaru dawki w warunkach duńskich odniesiona do pierwotnego wzorca dawki z NPL wynosiła ±2,8%. Niepewność pomiaru dawki dla wiązki elektronów akceleratora LAE 13/9 oceniono na ±5%. 5.3. Wygrzewanie Zgodnie z zaleceniami podanymi w pracy [14] napromieniane dozymetry ALANPOL wygrzewano przez 30 minut w temperaturze 70 C, co pozwoliło na szybkie pozbycie się pasożytniczego sygnału pochodzącego z matrycy polimerowej. Dozymetrów GS-f nie wygrzewano. 5.4. Pomiar sygnału EPR Ustawiano moc mikrofalową i częstotliwość spektrometru odpowiednio na l mw i 9,4 GHz. następnie włączano zasilanie i czekano 15 minut na ustabilizowanie się parametrów elektrycznych. Potem zestrajano częstotliwość oscylatora mikrofalowego z częstotliwością wnęki rezonansowej. Kolejną czynnością było dopasowywanie oporności wnęki rezonansowej do oporności falowodu. Uzyskiwano je przez obracanie pionowego pręta sprzęgającego do momentu aż wskazówka wskaźnika prądu ustawiła się w pozycji O". Wówczas zwiększano w kilku etapach moc mikrofalową (redukując za każdym razem prąd do zera) aż do osiągnięcia wartości 80 mw. Po zestrojeniu ustawiano wskaźnik mocy mikrofalowej na poziomie właściwym dla pomiaru (l mw) i przełączano spektrometr na tryb pracy. Badaną próbkę umieszczano w kwarcowej rurce pomiarowej o średnicy 5 mm (firmy Wilmad Glass Company, Inc.), a rurkę - we wnęce mikrofalowej, w dokładnie ustalonej pozycji. Parametry pomiarowe były następujące: natężenie początkowe pola magnetycznego 3220 G, zakres przemiatania 300 G, czas przemiatania 60 s, liczba akumulacji 1-10, moc mikrofalowa l mw, amplituda modulacji l G, 10

stała czasowa 0,25 s, wzmocnienie 600-3000. Dodatkowe szczegóły dotyczące techniki wykonywania pomiarów można znaleźć w raporcie [15]. 6. WYNIKI I DYSKUSJA 6.1. Kształt sygnału Sygnały EPR generowane w dozymetrze ALANPOL oraz GS-f przedstawiono na rys.l. W przypadku dozymetru ALANPOL (rys. l a) zarówno kształt, jak i amplituda sygnału są praktycznie identyczne przy dowolnym ułożeniu dozymetru we wnęce mikrofalowej. Jest to sytuacja bardzo wygodna z punktu widzenia eksperymentatora, który nie musi tracić czasu na żmudne pozycjonowanie próbki. \i \ \f I I i } I \! ' '-J V ra?^ Widmo EPR próbki- ALANPOL-27 napromienionej dawką 10 kgy; wzmocnienie: 500. Widmo EPR folii dozymetrycznej GS-f napromienionej dawką 10 kgy (ustawienie folii w czasie pomiaru szeroką płaszczyzną w stosunku do obserwatora; wzmocnienie: 1500). Widmo EPR folii dozymetrycznej GS-f napromienionej dawką 10 kgy (ustawienie folii w czasie pomiaru wąską płaszczy zna w stosunku do obserwatora; wzmocnienie: 1500). Rys. l. Widma EPR generowane w dozymetrze ALANPOL (a) i foliach alaninowych GS-f (b i c) dawką 10 kgy promieniowania gamma. W przypadku folii GS-f (jak i dowolnej innej) kształt i amplituda sygnału zmieniają się w zależności od ustawienia płaszczyzny folii w stosunku do linii pola magnetycznego. Wyższy i wygodniejszy pomiarowo sygnał obserwujemy dla folii ustawionej wzdłuż linii pola (tj. płaszczyzną szeroką do obserwatora - rys. l b). Obrót paska folii o 90 powoduje maksymalny spadek sygnału i znaczne pogorszenie się kształtu widma (rys.lc). Z punktu widzenia dozymetrii kształt widma EPR nie ma zasadniczego znaczenia, o ile tylko istnieją warunki do precyzyjnego i jednoznacznego wyznaczenia amplitudy linii centralnej. Z pośród trzech sygnałów przedstawionych na rys.l warunek ten spełniają widma a) i b). Kształt sygnału folii GS-f ustawionej szeroką płaszczyzną do obserwatora (rys.lb) jest przy tym najbardziej zbliżony do kształtu obserwowanego w próbkach mikrokrystalicznych. Przyczyną nieco nietypowego widma EPR generowanego w dozymetrze ALANPOL (rys.la) jest wewnętrzne uporządkowanie krystalitów w kształtce dozymetrycznej (dane w opracowaniu). Widmo c) 11

otrzymane dla folii ustawionej prostopadle do linii pola magnetycznego ma znacznie mniejszą amplitudę niż widmo b) i rozmytą dolną część linii centralnej. Prowadzić to może do dużych błędów w określeniu wartości sygnału, zwłaszcza przy automatycznym pomiarze amplitudy. W rezultacie nie ma powodu do zalecania tego typu ustawienia. Dane z rys. l pozwalają stwierdzić, że dozymetry GS-f są około czterokrotnie mniej czułe niż pręciki ALAŃPOL-27. 6.2. Powtarzalność Badanie powtarzalności metody dozy metrycznej wykorzystującej pomiar sygnału EPR jest sprawą dość żmudną, ponieważ trzeba oceniać zarówno powtarzalność odpowiedzi dozymetrycznej kształtek dozymetrycznych, jak i aparatury pomiarowej. Oceniając powtarzalność aparatury należy zbadać: powtarzalność przy wielokrotnym pomiarze bez poruszania próbki; powtarzalność przy wkładaniu i wyjmowaniu próbki z wnęki mikrofalowej; powtarzalność pomiaru wykonywanego przy tych samych nominalnie parametrach, ale w różnych dniach. Zgodnie z raportem [15] powtarzalność EPR-10 MINI w dwóch pierwszych przypadkach jest zadowalająca (odchylenie standardowe od średniej jest odpowiednio na poziomie 0,9 i 1,4%)'. Powtarzalność w trzecim przypadku była znacznie gorsza, co spowodowało, że zastosowano wzorzec roboczy i normalizowano wyniki otrzymane w danym dniu stosownie do wartości sygnału wzorca [15]. Zachowanie się sygnału wzorca pokazano na rys.2. Amplituda G.u.) 120-100- 801 60 r 40 20 2 3 4 5 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 Numer porządkowy pomiaru J 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 Rys.2. Amplituda wzorca roboczego (dozymetr ALANPOL-27 napromieniony dawką 10 kgy) mierzona za pomocą spektrometru EPR-10 MINI przez 6 miesięcy. Powyższe wartości uzyskano dla próbek ALANPOL-27 napromienianych dawką 10 kgy. 12

Powtarzalność odpowiedzi dozymetrycznej dozymetrów ALANPOL badano w raporcie [14] i ustalono, że niezależnie od zawartości alaniny w dozymetrze odchylenie standardowe od średniej nie przekracza 2%. Tabela l. Badanie powtarzalności pomiarów dawki dozymetru GS-f napromienionego dawką 10 kgy. Pasek ustawiono we wnęce rezonansowej szeroką płaszczy zna w stosunku do wykonującego pomiar (wzdłuż linii pola). Wzmocnienie wynosiło 1500. Nr szarży Data pomiaru Nr próbki Amplituda sygnału [mm] Średnia arytmetyczna Odchylenie standardowe Odchylenie od średniej [%] I III 01.06.01 08.06.01 31.08.01 9 10 11 12 13 14 15 16 17 1 2 3 4 5 58,4 58,5 59,2 58,4 55,4 57,2 58,0 57,2 59,0 61,0 61,9 62,5 64,0 65,5 58,0 57,8 63,0 1,5 0,9 1,8 0,7 0,9 2,0 0,7-4,7-1,0 0,3-1,0 2,0-3,3-1,8-0,8 1,6 3,8 W przypadku dozymetru GS-f badano powtarzalność odpowiedzi dozymetrycznej tej samej szarży dozymetrów przy dwóch różnych ustawieniach (tabela l i 2) oraz wpływ krotności skanowania widm na wartość amplitudy sygnału (tabela 3). Tabela 2. Badanie powtarzalności pomiarów dawki dozymetru GS-f napromienionego dawką 10 kgy. Pasek ustawiono we wnęce rezonansowej wąską płaszczyzną w stosunku do wykonującego pomiar (prostopadle do linii pola). Wzmocnienie wynosiło 1500. Nr szarży Data pomiaru Nr próbki Amplituda sygnału [mm] Średnia arytmetyczna Odchylenie standardowe Odchylenie od średniej [%] I III 01.06.01 08.06.01 31.08.01 9 10 11 12 13 14 15 16 17 1 2 3 4 5 37,5 37,3 37,9 36,9 35,3 36,4 37,1 37,2 36,9 44,4 43,5 44,5 44,9 45,9 37,0 36,9 44,6 1,0 0,4 0,9 1,3 0,8 2,4-0,3-4,8-1,4 0,5 0,8 0,0-0,5-2,5-0,2 0,7 2,8 13

Tabela 3. Wpływ krotności wykonania pomiaru (ilości skanów) na wartość sygnału EPR foliowych dozymetrów alaninowych GS-f napromienianych dawką ok. 7 kgy. Nr folii D 25 D31 Sposób ustawienia Płaszczyzna szeroka Płaszczyzna wąska Płaszczyzna szeroka Płaszczyzna wąska Liczba powtórzeń (skanów) 1 10 1 10 1 10 1 10 Amplituda sygnału po przeliczeniu na wartość wzmocnienia 1 500 [mm] 38,0 38,0 28,0 26,3 39,9 38,3 27,0 25,5 Wyniki badań zamieszczone w tabelach l i 2 potwierdziły dobrą powtarzalność folii GS-f należących do danej szarży oraz zauważalne różnice czułości między poszczególnymi szarżami. Zastosowanie procedury wielokrotnego skanowania (tabela 3) nie wpłynęło znacząco na wartość amplitudy przy ustawieniu folii wzdłuż linii pola. W przypadku ustawienia prostopadłego do linii pola pozytywny wpływ tego typu operacji był znacznie większy. Należy podkreślić, że zamieszczone w tabeli 3 wyniki otrzymano dla folii napromienionych stosunkowo dużą dawką. W przypadku dawek rzędu l -2 kgy pozytywny wpływ krotności skanowania jest znacznie lepiej widoczny. 6.3. Badanie zależności amplitudy sygnału od dawki Na rys.3 i 4 przedstawiono przykładowe krzywe kalibracyjne otrzymane dla dozymetru ALANPOL-27. Dawka. kgy Polynomial Regression on Datal_B y = AO + Al x + A2 x A 2 + A3 x A 3 +... Param. Value AO -0,048262588 A l 0.099652782 A2-5,4016347E-4 sd 0,03254 0,00623 2,67167E-4 1.6-1.4-1.2-1.0-0,8-0,6-0,4- R =0,99968 R A 2=0.99936 SD =0.01342 r ' r ' 1 ' 1 ' 1 ' 1 10 12 14 16 18 20 Amplituda sygnału, mm Rys.3. Zależność sygnału EPR od dawki dla ALANPOL-27 w zakresie dawek 0,4-1,6 kgy. 14

Każdy punkt wykresu odpowiada innemu dozymetrowi. Przebieg krzywych wskazuje na dobrą powtarzalność dozymetrów danej partii i możliwość precyzyjnych pomiarów dawki pochłoniętej w całym zakresie 0,4-12 kgy. 10- Dawka. kgv Polynomial Regression on Datal_B y = AO + Al x + A2 x A 2 + A3 x A 3 +... Param. AO Al A2 Value -0.051604511 0,091369334 8J776767E-5 sd 0,02971 0,00146 l,26527e-5 R =0,9999 R A 2=0,99981 SD =0,0549 10 100 Amplituda sygnału, mm Rys.4. Zależność sygnału EPR od dawki dla ALANPOL-27 w zakresie dawek 0,4-12 kgy. W przypadku folii GS-f nie dysponowano, w momencie wykonywania pomiarów, dostateczną ilością dozymetrów. Z tego powodu przebiegi przedstawione na rys.5 i 6 należy traktować jako orientacyjne. 100- Amplituda sygnału, mm Polynomial Regression on Datal_B y = AO + Al x + A2 x A 2 + A3 x A 3 +... Value -0,020160240 4,2614307-0,028779049 R =0,99999 R A 2=0,99998 SD =0.45167 Dawka, kgy 10 Rys.5. Zależność amplitudy sygnału od dawki dla dozymetru alaninowego GS-f. Pasek ustawiono szeroką płaszczy zna w stosunku do eksperymentatora. 15

Amplituda sygnału, mm Polynomial Regression on Datal_B = AO + A l x + A2 x A 2 + A3 x A 3 +. 10 - Param. AO Al A 2 Value 0,23810224 2.6404906-0.014784763 sd 0.09281 0.01713 3.15309E-4 R =1 R A 2=I SD =0.08718 Dawka. kgv 10 Rys.6. Zależność amplitudy sygnału od dawki dla dozymetru alaninowego GS-f. Pasek ustawiono wąską płaszczy zna w stosunku do eksperymentatora. Mimo niepełnych danych widać wyraźnie, że również dozymetry foliowe GS-f mogą być stosowane do mierzenia niskich dawek. Niedogodnością jest w tym przypadku konieczność wykonywania pomiarów przy dużych wzmocnieniach oraz, dla małych dawek, przedłużające pomiar wielokrotne skanowanie. 6.4. Wpływ wilgotności na szybkość zaniku sygnału EPR w dozymetrze alaninowym ALANPOL i GS-f Wcześniej wykonane badania wskazywały na bardzo dużą odporność dozymetru ALANPOL na kontakt z wodą. Kilkunastogodzinne moczenie napromienionego dozymetru w wodzie prowadziło do zaledwie kilkuprocentowego obniżenia wartości sygnału [14]. Analogiczny eksperyment z próbką GS-f prowadził do całkowitego zaniku sygnału (rys.7). M " v i /K ; / i/ " A >- / i / ; / Y/*-^* \l li v V Rys.7. Sygnał EPR w próbce GS-f przed zanurzeniem do wody (krzywa lewa) i po kilkunastogodzinnym moczeniu (krzywa prawa). 24-godzinne przetrzymywanie napromienionej folii GS-f w atmosferze nasyconej pary wodnej nie prowadziło do pełnego zaniku sygnału (rys.8). Tym niemniej spadek był bardzo duży. 16

A -\ i/ l/ yv ' y x i / L/V Rys.8. Obniżenie sygnału EPR jako skutek przetrzymywania napromienionej folii GS-f przez 24 godziny w atmosferze nasyconej pary wodnej (temperatura pokojowa). Wyniki wykonanych badań wskazywały, że folie GS-f są znacznie bardziej wrażliwe na kontakt z wodą i parą wodną niż dozymetry ALANPOL. W kolejnym eksperymencie sprawdzono prostą możliwość zabezpieczenia folii GS-f przed negatywnym wpływem wilgoci. W tym celu jedną z próbek GS-f pokryto standardowym lakierem do paznokci, a drugą pozostawiono bez zmian. Obie próbki napromienione dawką 10 kgy i umieszczono na 25 minut w zlewce z wodą destylowaną. Wynik eksperymentu pokazano na rys.9. /\ V xl A ^ yv i / U y Rys.9. Wynik eksperymentu polegającego na 25-minutowym moczeniu napromienionych folii GS-f w wodzie destylowanej. Krzywe górne: folia niezabezpieczona. Krzywe dolne: folia zabezpieczona lakierem. Lewa strona: sygnały po napromienianiu. Prawa strona: sygnały po 25-minutowym moczeniu w wodzie destylowanej. Jak widać, proste zabezpieczenie powierzchni próbki GS-f lakierem wyraźnie podwyższyło jej odporność na wodę. 17

7. PRZYDATNOŚĆ BADANYCH DOZYMETRÓW DO DOZYMETRII WIĄZEK WYSOKOENERGETYCZNYCH ELEKTRONÓW Generalnie dozymetry są wy korzy sty wane w technologiach akceleratorowych do: kwalifikacji aparatury, kwalifikacji procesu, rutynowej kontroli dawki. W dwóch pierwszych przypadkach zaleca się [16-18] wykorzystywanie cienkich dozymetrów foliowych. Zatem do tego typu badań bardziej odpowiednie są folie GS-f. Warto jednak przypomnieć o mniejszej czułości dozymetrów GS-f, która może utrudniać zdozymetrowanie obszarów o niskiej dawce. Należy także pamiętać o wpływie wilgoci. Pomiary rutynowe mają za zadanie kontrolę wybranych warunków napromieniania przez pomiar dawki w miejscu ustalonym na etapie kwalifikacji procesu i powiązanym z dawką maksymalną lub/i minimalną. Rozmiary dozymetru nie są tu już czynnikiem krytycznym. Szerokie wykorzystywanie masywnych dozymetrów kalorymetrycznych jest prostym dowodem na poparcie tego stwierdzenia. W rutynowej kontroli dawki na pierwszy plan wysuwa się powtarzalność, czułość, trwałość, odporność na warunki środowiskowe oraz łatwość i szybkość odczytu. Z punktu widzenia tych wymagań zalety dozymetru ALANPOL przewyższają zalety GS-f. Dodatkowym atutem jest jego dostępność i niska cena. 8. WNIOSKI Metoda dozymetrii EPR-alaninowej wykorzystująca dozymetry ALANPOL i GS-f może być stosowana do pomiaru dawek pochłoniętych promieniowania gamma lub elektronowego z zakresu 0.5-10 kgy, w tym do technologii radiacyjnego utrwalania żywności. Dozymetr GS-f może być z powodzeniem stosowany do pomiaru rozkładu dawki w fantomie lub produkcie (kwalifikacja urządzenia lub procesu). Nikła masa alaniny w dozymetrze GS-f sprawia jednak, że nie jest on polecany do mierzenia bardzo małych dawek. Próbki muszą być starannie pozycjonowane, a dozymetr zabezpieczony przed wodą i wysoką wilgotnością. Zaletą dozymetru ALANPOL jest wyjątkowa odporność na niekorzystne wpływy środowiskowe, w tym na kontakt z wodą. Większa niż w przypadku GS-f masa alaniny sprawia, że jest on lepszy do pomiaru dawek z dolnego krańca badanego zakresu. Nie wymaga precyzyjnego pozycjonowania próbek ani wielokrotnego, wydłużającego pomiar, skanowania. Jest polecany do rutynowej kontroli dawek. Podziękowania Autorzy serdecznie dziękują drowi Uve Gohs z Gamma Service za bezpłatne udostępnienie próbek dozymetrów GS-f. 18

BIBLIOGRAFIA [1]. Practice for use of the alanine-epr dosimetry system, ISO/ASTM working draft 51607. [2]. Reguła D.F., Deffner U.: Dosimetry by ESR spectroscopy of alaninę. Appl. Radiat. Isot., 33 (1882) 1101-1114. [3]. Sleptchonok O.F., Nagy V., Desrosiers M.F.: Advancements in accuracy of the alaninę dosimetry system. Part 1. The effects of enviromental humidity. Radiat. Phys. Chem., 57(2000) 115-133. [4]. Nagy V., Puhl J.M., Desrosiers M.F.: Advancements in accuracy of the alaninę dosimetry system. Part 2. The influence of the irradiation temperature. Radiat. Phys. Chem., 57(2000)1-9. [5]. Arber J.M., Sharpe P.H.G.: Fading Characteristics of Irradiated Alaninę Pellets. The Importance of Pre-irradiation Conditioning. Appl. Radiat. Isot., 44 (1993) 19-22. [6]. Kojima T., Tanaka R., Morita Y., Seguchi T.: Alaninę dosimeters using polymers as binders. Appl. Radiat. Isot., 37 (1986) 517-520. [7]. Tomasiński Z., Mirkowski K., Panta P., Stachowicz W.: Alaninowo-polimerowy dozymetr promieniowania jonizującego. Patent nr 284961. [8]. Coninckx F., Schonbacher H.: Experience with New Polymer-Alanine Dosimeter in a High-Energy Particle Accelerator Environment. Appl. Radiat. Isot., 44 (67-71) 1993. [9]. Stuglik Z., Bryl-Sandelewska T., Mirkowski K.: Alaninowo-polimerowy dozymetr promieniowania jonizującego. Zgłoszenie patentowe P-338997. [10]. Thin-film alaninę dosimeter. Gamma Service Produktbestrahlung GmbH Information, Radeberg, Germany 2001. [11]. Kojima T., Kashiwazaki S., Zhang Y.: Alanine-polystyrene Dosimeters Prepared by Injection Moulding. Appl. Radiat. Isot., 48 (1997) 965-968. [12]. Sagstuen E., Hole E.O., Haugedal S.R., Nelson W.H.: Alaninę radicals: Structure determination by EPR and ENDOR of single crystals X-irradiated at 295 K. J. Phys. Chem., 101(1997)9763-9771. [13]. Stuglik Z., Sadło J.: A comparison of three materials used in ESR dosimetry: L-oc-alanine, DL-a-alanine and standard bone powder. Response to Co-60 gamma radiation. Raporty IChTJ. Seria A nr 1/95. [14]. Peimel-Stuglik Z., Bryl-Sandelewska T.: ALANPOL - alaninowo-polimerowy dozymetr do mierzenia technologicznych dawek promieniowania jonizującego. Raporty IChTJ. Seria B nr 3/2001. [15]. Peimel-Stuglik Z., Fabisiak S.: Badanie przydatności spektrometru EPR-10 MINI do mierzenia technologicznych dawek promieniowania jonizującego za pomocą dozymetrów ALANPOL". Raporty IChTJ. Seria B nr 6/2001. [16]. ASTM E 1649 Standard Practice for Dosimetry in an Electron Beam Facility for Radiation Processing at Energies Between 300 kev and 25 MeV. [17]. ASTM E 1431 Standard Practice for dosimetry in Electron and Bremstrahlung Irradiation Facilities for Food Processing. [18]. ASTM E1261 Guide for Selection and Calibration of Disimetry Systems for Radiation Processing. 19

UKD: 544.54 INIS: D23.00 SŁOWA KLUCZOWE: PROMIENIOWANIE JONIZUJĄCE, DOZYMETRIA, EPR-DOZYMETRIA, DOZYMETR ALANINOWY 20