(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/EP00/00287 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

Podobne dokumenty
PL B1. PRZEDSIĘBIORSTWO ARKOP SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Bukowno, PL BUP 19/07

(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

(12) OPIS PATENTOWY. (86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego , PCT/NO98/00100

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/EP03/02749 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/GB00/00413 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

PL B1. AIC SPÓŁKA AKCYJNA, Gdynia, PL BUP 01/16. TOMASZ SIEMIEŃCZUK, Gdańsk, PL WUP 10/17. rzecz. pat.

PL B1. Kwasy α-hydroksymetylofosfonowe pochodne 2-azanorbornanu i sposób ich wytwarzania. POLITECHNIKA WROCŁAWSKA, Wrocław, PL

PL B1. ECOFUEL SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Jelenia Góra, PL BUP 09/14

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL

(12) OPIS PATENTOWY (19)PL

PL B1. GULAK JAN, Kielce, PL BUP 13/07. JAN GULAK, Kielce, PL WUP 12/10. rzecz. pat. Fietko-Basa Sylwia

PL B1. JODKOWSKI WIESŁAW APLITERM SPÓŁKA CYWILNA, Wrocław, PL SZUMIŁO BOGUSŁAW APLITERM SPÓŁKA CYWILNA, Oborniki Śląskie, PL

PL B1. INSTYTUT METALURGII I INŻYNIERII MATERIAŁOWEJ IM. ALEKSANDRA KRUPKOWSKIEGO POLSKIEJ AKADEMII NAUK, Kraków, PL

PL B1. Urządzenie ręczne z elektrycznie napędzanym narzędziem i elektropneumatycznym mechanizmem uderzeniowym

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/FR02/ (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

PL B1. SZKRED TADEUSZ NITROLEN ZAKŁAD BADAWCZO-WDROŻENIOWY TECHNIKI CIEPLNEJ, Wrocław, PL BUP 06/12

PL B1. Preparat o właściwościach przeciwutleniających oraz sposób otrzymywania tego preparatu. POLITECHNIKA ŁÓDZKA, Łódź, PL

J CD CD. N "f"'" Sposób i filtr do usuwania amoniaku z powietrza. POLITECHNIKA LUBELSKA, Lublin, PL BUP 23/09

PL B1. EKOPROD SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Bytom, PL

PL B1. Sposób wytwarzania dodatku o właściwościach przewodzących do kompozytów cementowych

PL B1. LESZCZYŃSKA FABRYKA POMP SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Leszno, PL BUP 05/14

(54) Sposób wydzielania zanieczyszczeń organicznych z wody

(19) PL (11) (13) B1 (12) OPIS PATENTOWY PL B1 FIG BUP 20/ WUP 11/01 RZECZPOSPOLITA POLSKA

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL. (86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: ,PCT/CA96/00336

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

PL B1. Instytut Chemii Przemysłowej im.prof.ignacego Mościckiego,Warszawa,PL BUP 07/06

PL B1 (12) O P I S P A T E N T O W Y (19) P L (11) (13) B 1 A61K 9/20. (22) Data zgłoszenia:

(12) OPIS PATENTOWY PL B1 (19) PL (11) (51) IntCl7 B65D 88/34 B65D 88/06 E04H 7/16 F17C 3/00. (22) Data zgłoszenia:

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL

WZORU UŻYTKOWEGO PL Y1 A23G 9/12 ( ) A23G 9/20 ( ) Bartkowski Tomasz, Sieraków, PL BUP 16/06

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/EP01/03424 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11)

Biopaliwo do silników z zapłonem samoczynnym i sposób otrzymywania biopaliwa do silników z zapłonem samoczynnym. (74) Pełnomocnik:

(73) Uprawniony z patentu: (72) (74) Pełnomocnik:

(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: ,PCT/EP02/06600 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

(13)B1 PL B1 (12) OPIS PATENTOWY (19)PL (11) Bydgoskie Zakłady Przemysłu Gumowego STOMIL Spółka Akcyjna, Bydgoszcz, PL

PL B1. SZKODA ZBIGNIEW, Tomaszowice, PL BUP 03/16

PL B1. ZELMER MARKET SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Rzeszów, PL BUP 18/09

(12) OPIS PATENTOWY (19)PL (11) (13) B1

RZECZPOSPOLITA POLSKA (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

PL B1. W.C. Heraeus GmbH,Hanau,DE ,DE, Martin Weigert,Hanau,DE Josef Heindel,Hainburg,DE Uwe Konietzka,Gieselbach,DE

(19) PL (11) (13) B1 (12) OPIS PATENTOWY PL B1 E03F 3/04

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/DE03/ (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

PL B1. KOTŁY PŁONKA, Osiek, PL BUP 08/11. ZBIGNIEW PŁONKA, Osiek, PL WUP 11/13. rzecz. pat.

PL B1. ŚLĄSKIE ZAKŁADY ARMATURY PRZEMYSŁOWEJ ARMAK SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Sosnowiec, PL

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

PL B1. POLITECHNIKA GDAŃSKA, Gdańsk, PL BUP 11/11

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

Sposób otrzymywania dwutlenku tytanu oraz tytanianów litu i baru z czterochlorku tytanu

(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

PL B1. Urządzenie do odpylania spalin i gazów przemysłowych oraz instalacja do odpylania spalin i gazów przemysłowych

(21) Numer zgłoszenia: (54) Sposób wytwarzania preparatu barwników czerwonych buraka ćwikłowego

PL B1. Specjalistyczne Przedsiębiorstwo Budowlane SAVEX Spółka z o.o.,zgorzelec,pl BUP 13/03

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11)

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/JP02/ (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

PL B1. Sposób i reaktor do oczyszczania gazów, zwłaszcza spalinowych, z zanieczyszczeń gazowych, zwłaszcza kwaśnych

PL B1. Ośrodek Badawczo-Rozwojowy Izotopów POLATOM,Świerk,PL BUP 12/05

PL B1. AKADEMIA GÓRNICZO-HUTNICZA IM. STANISŁAWA STASZICA W KRAKOWIE, Kraków, PL BUP 04/15

PL B1. Sposób transportu i urządzenie transportujące ładunek w wodzie, zwłaszcza z dużych głębokości

(12) OPIS PATENTOWY. (86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego , PCT/KR96/00238

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

PL B1. AKADEMIA GÓRNICZO-HUTNICZA IM. STANISŁAWA STASZICA W KRAKOWIE, Kraków, PL BUP 23/15. WŁODZIMIERZ OCHOŃSKI, Kraków, PL

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11)

PL B1. POLITECHNIKA ŚLĄSKA, Gliwice, PL BUP 20/10

PL B1. Sposób i urządzenie do przemysłowego czyszczenia, mycia lub odtłuszczania wyrobów lub detali w rozpuszczalnikach

PL B1. SINKOS SPÓŁKA Z OGRANICZONĄ ODPOWIEDZIALNOŚCIĄ, Police, PL BUP 13/13

PL B1. ZELMER S.A.,Rzeszów,PL BUP 09/03

OPIS PATENTOWY (19) PL

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

PL B1. B & P ENGINEERING Spółka z o.o. Spółka Komandytowa,Przeworsk,PL BUP 18/08

PL B1. INSTYTUT ODLEWNICTWA, Kraków, PL BUP 03/13

(12) TŁUMACZENIE PATENTU EUROPEJSKIEGO (19) PL (11) PL/EP (96) Data i numer zgłoszenia patentu europejskiego:

PL B1. PRZEDSIĘBIORSTWO PRODUKCJI FARMACEUTYCZNEJ HASCO-LEK SPÓŁKA AKCYJNA, Wrocław, PL BUP 09/13

(57) (13) B1 (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) PL B1

(19) PL (11) (13)B1 (12) OPIS PATENTOWY PL B1 FIG. 2 F28F 1/32 B60H 3/00. (57) 1. Wymiennik ciepła dla układu klimatyzacji

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11)

PL B1. Sposób zasilania silników wysokoprężnych mieszanką paliwa gazowego z olejem napędowym. KARŁYK ROMUALD, Tarnowo Podgórne, PL

(21)Numer zgłoszenia:

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL. (86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/DK95/00453

PL B1. SUROWIEC BOGDAN, Bolszewo, PL BUP 18/13. BOGDAN SUROWIEC, Bolszewo, PL WUP 04/16 RZECZPOSPOLITA POLSKA

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/EP02/ (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

(13) B1 (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) PL B1

OPIS PATENTOWY (19) PL

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/EP96/05837

PL B1 (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1. (51) IntCl7 A63F 9/08. (54) Łamigłówka. (73) Uprawniony z patentu:

PL B1. FRYDRYCHOWSKI ANDRZEJ, Gdańsk, PL BUP 08/05. ANDRZEJ FRYDRYCHOWSKI, Gdańsk, PL WUP 09/10

RZECZPOSPOLITAPOLSKA (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1

PL B1. Symetryczne czwartorzędowe sole imidazoliowe, pochodne achiralnego alkoholu monoterpenowego oraz sposób ich wytwarzania

PL B1. Urządzenie wentylatorowe do recyrkulacji gazów w wysokotemperaturowym ogniwie paliwowym. POLITECHNIKA WARSZAWSKA, Warszawa, PL

(86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: , PCT/FI04/ (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego:

(13) B1 PL B1. (21) Numer zgłoszenia: (51) IntCl6: B65D5/18 865D 5/3P. (57) 1. Pudełko składane w kształcie prostopadłościanu

PL B1. POLITECHNIKA LUBELSKA, Lublin, PL BUP 02/15. MAŁGORZATA IWANEK, Lublin, PL MICHAŁ CIUKSZO, Pisz, PL

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11)

PL B1. AKADEMIA GÓRNICZO-HUTNICZA IM. STANISŁAWA STASZICA W KRAKOWIE, Kraków, PL BUP 08/13

PL B1 (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) (13) B1 C02F 3/ BUP 13/ WUP 07/00

PL B1. KRAWIEC BOGUSŁAW, Łódź, PL BUP 20/07. BOGUSŁAW KRAWIEC, Łódź, PL WUP 05/11. rzecz. pat. Bożydar Piotrowski

Transkrypt:

RZECZPOSPOLITA POLSKA (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 197694 (21) Numer zgłoszenia: 350169 (13) B1 Urząd Patentowy Rzeczypospolitej Polskiej (22) Data zgłoszenia: 15.01.2000 (86) Data i numer zgłoszenia międzynarodowego: 15.01.2000, PCT/EP00/00287 (87) Data i numer publikacji zgłoszenia międzynarodowego: 03.08.2000, WO00/44767 PCT Gazette nr 31/00 (51) Int.Cl. C07H 1/00 (2006.01) C07K 14/62 (2006.01) C07K 1/14 (2006.01) C07K 1/36 (2006.01) (54) Sposób suszenia kryształów białka (30) Pierwszeństwo: 27.01.1999,DE,19903125.8 (43) Zgłoszenie ogłoszono: 18.11.2002 BUP 24/02 (73) Uprawniony z patentu: SANOFI-AVENTIS DEUTSCHLAND GMBH, Frankfurt nad Menem,DE (72) Twórca(y) wynalazku: Rolf Deusser,Sulzbach,DE Peter Krämer,Eschborn,DE Horst Thurow,Kelkheim,DE (45) O udzieleniu patentu ogłoszono: 30.04.2008 WUP 04/08 (74) Pełnomocnik: Zofia Sulima, Sulima Grabowska Sierzputowska, Biuro Patentów i Znaków Towarowych Sp.j. (57) 1. Sposób suszenia kryształów białka z użyciem wodnej zawiesiny kryształów białka, znamienny tym, że zawiesinę kryształów białka suszy się z użyciem gazu suszącego w suszarce wirówkowej, przy czym gaz suszący przed procesem suszenia nawilża się wodą i kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka łączy się ze środkiem osuszającym, stanowiącym mieszaninę wody i niewodnego rozpuszczalnika mieszającego się z wodą w każdym stosunku i mającego wyższą prężność pary niż woda. PL 197694 B1

2 PL 197 694 B1 Opis wynalazku Przedmiotem wynalazku jest sposób suszenia kryształów białka z użyciem wodnej zawiesiny kryształów białka. Wiele handlowych postaci preparatów zawiera białka. W szczególności białka jako substancje czynne są składnikiem niektórych farmaceutycznych środków leczniczych. Przy wytwarzaniu takich postaci preparatów celowe jest stosowanie białek w postaci krystalicznej. Obróbka takich białek jest łatwiejsza, a ponadto szczególnie białka w postaci suchych kryształów są trwalsze niż np. w postaci rozpuszczonej. Przykładowo przy wytwarzaniu preparatu farmaceutycznego zawierającego hormon insulinę jako substancję czynną stosuje się białko insulinę w postaci krystalicznej. Wykrystalizowana insulina może być przechowywana np. w temperaturze -20 C przez kilka lat. Znane są krystaliczne postacie białek o masie cząsteczkowej do kilkuset tysięcy daltonów, jak również peptydów o mniejszej masie cząsteczkowej. Sekwencja aminokwasów w białku może być albo identyczna z sekwencją występującą w naturze, albo może być ona zmieniona w stosunku do postaci naturalnej. Oprócz łańcucha aminokwasów, białka mogą zawierać jako łańcuchy boczne również grupy cukrowe lub inne ligandy. Białka można wyodrębniać ze źródeł naturalnych, albo można je wytwarzać genetycznie lub syntetycznie, albo otrzymywać z zastosowaniem tych procesów w połączeniu. W roztworze wodnym białka mają bardziej lub mniej skomplikowaną strukturę trójwymiarową, wynikającą ze specyficznego, przestrzennego pofałdowania łańcuchów aminokwasów. Nienaruszona struktura białka ma zasadnicze znaczenie dla jego działania biologicznego. W procesie krystalizacji białek z roztworów wodnych struktura ta pozostaje w znacznym stopniu zachowana. Krystaliczna struktura białka jest zdeterminowana głównie przez sekwencję aminokwasów, ale mają na nią również wpływ wtrącenia substancji o małej masie cząsteczkowej, takich jak np. sole jonów metali i cząsteczki wody. Dla trwałości struktury krystalicznej konieczna jest zwłaszcza obecność określonej ilości międzykrystalicznych cząsteczek wody (wody krystalizacyjnej). Przykładowo kryształy insuliny wymagają optymalnej resztkowej zawartości wody (około 1-7%). Jeśli przez przesuszenie kryształów osiąga się zbyt małą zawartość wilgoci, to z kryształów zostaje usunięta woda krystalizacyjna. Wpływa to niekorzystnie na trwałość chemiczną insuliny, wskutek czego dochodzi np. do powstania związków o dużej masie cząsteczkowej. Przypuszcza się, że część insuliny o dużej masie cząsteczkowej jest odpowiedzialna za immunologiczne reakcje nietolerancji tego związku. W skrajnym przypadku insulina może być tak bardzo zdenaturowana, że kryształy stają się nierozpuszczalne w środowisku wodnym. Natomiast jeśli w procesie suszenia otrzymuje się kryształy o zbyt dużej zawartości wilgoci, to pomiędzy poszczególnymi kryształami znajduje się za dużo wody. W tej wodzie międzykrystalicznej insulina częściowo się rozpuszcza. Trwałość rozpuszczonej insuliny jest jednak wyraźnie mniejsza niż stałych postaci tego związku. Znany jest sposób suszenia kryształów białka, zwłaszcza kryształów insuliny, zgodnie z którym z zawiesiny kryształów wyodrębnia się kryształy przez filtrację i suszenie placka filtracyjnego pod próżnią, w temperaturze powyżej 0 C. Wiadomo również, że można przyspieszyć proces suszenia, zastępując przed suszeniem wodę międzykrystaliczną etanolem. Podczas suszenia krystalizat rozprowadza się w cienkich warstwach na blachach suszących, albo wstrząsa się je na filtrze. Zgodnie z innym sposobem kryształy białka, np. kryształy insuliny, w postaci wodnej zawiesiny zamraża się na blachach suszących w temperaturze poniżej 0 C i następnie odparowuje pod próżnią ze stanu zamrożenia. W obu wymienionych sposobach nie jest wystarczająco zapewnione osiągnięcie określonej lub optymalnej wilgotności resztkowej w wysuszonych kryształach. W obu przypadkach proces suszenia jest do końca kontrolowany kinetycznie i trzeba go przerwać we właściwym czasie dla uniknięcia przesuszenia. Praktyka pokazuje, że trudne jest określenie właściwego momentu przerwania suszenia. Resztkowa zawartość wilgoci w kryształach zależy nie tylko od grubości warstwy na blachach suszących, lecz także od wielkości kryształów (lub od ich powierzchni). Ponieważ proces krystalizacji prowadzi do powstania kryształów insuliny o bardziej lub mniej szerokim rozkładzie wielkości, w kinetycznie kontrolowanym procesie otrzymuje się wysuszone kryształy białka, stanowiące mieszaninę suchych małych i wilgotnych dużych kryształów. Inna wada tych procesów polega na tym, że bardzo trudno jest zautomatyzować napełnianie i opróżnianie urządzeń stosowanych do suszenia. Ciągle jeszcze przy napełnianiu i opróżnianiu

PL 197 694 B1 3 w znacznym stopniu potrzebna jest praca ręczna, co powoduje ryzyko zanieczyszczenia zarazkami i obcymi cząstkami. Dlatego obecnie obowiązujące farmakopee wymagają, aby insulina krystaliczna przeznaczona do wytwarzania preparatów farmaceutycznych zawierała niewiele zarazków, ale nie musi być ich całkowicie pozbawiona. Wynalazek dotyczy sposobu suszenia kryształów białka z użyciem wodnej zawiesiny kryształów białka, charakteryzującego się tym, że zawiesinę kryształów białka suszy się z użyciem gazu suszącego w suszarce wirówkowej, przy czym gaz suszący przed procesem suszenia nawilża się wodą i kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka łączy się ze środkiem osuszającym, stanowiącym mieszaninę wody i niewodnego rozpuszczalnika mieszającego się z wodą w każdym stosunku i mającego wyższą prężność pary niż woda. Korzystnie stosuje się środek osuszający zawierający rozpuszczalnik w ilości 10-80%, a zwłaszcza 15-60%. Korzystnie jako rozpuszczalnik stosuje się alkohol lub mieszaninę alkoholi. Szczególnie korzystnie jako rozpuszczalnik stosuje się metanol, etanol, n-propanol lub izopropanol, a także ich mieszaniny. Korzystnie jako gaz suszący stosuje się azot. Korzystnie kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka przeprowadza się w złoże fluidalne i poddaje suszeniu. Korzystnie jako kryształy białka stosuje się kryształy insuliny zwierzęcej, insuliny ludzkiej lub analogów tych insulin. Jako analogi insuliny określa się tutaj pochodne insulin występujących w naturze, a mianowicie insuliny ludzkiej lub insuliny zwierzęcej, która przez podstawienie co najmniej jednej występującej w naturze reszty aminokwasu i/lub przez przyłączenie co najmniej jednej reszty aminokwasu i/lub grupy organicznej, odróżnia się od odpowiedniej, pod innym względem takiej samej, insuliny występującej w naturze. Poniżej opisano sposób suszenia, w którym wszystkie istotne etapy przebiegają kolejno w urządzeniu (suszarce wirówkowej): 1. Odfiltrowanie kryształów z zawiesiny wodnej. 2. Przemywanie placka filtracyjnego. 3. Wymiana cieczy do przemywania na środek osuszający. 4. Odwirowywanie na sucho placka filtracyjnego. 5. Odrywanie placka filtracyjnego od filtra i przeprowadzanie go w złoże fluidalne. 6. Suszenie kryształów w złożu fluidalnym w nawilżonym strumieniu azotu. 7. Odprowadzanie wysuszonych kryształów do zbiornika przyłączonego za pomocą kołnierzy, pod wpływem nagłego wzrostu ciśnienia azotu. Poniżej opisane doświadczenia przeprowadzono w dostępnej w handlu suszarce wirówkowej. W opisanym procesie suszenia szczególnie korzystne jest, jeśli oderwany placek filtracyjny można przeprowadzić w złoże fluidalne. Doświadczenia wykazały, że bez wymiany wody międzykrystalicznej na poniżej opisane środki osuszające nie można wytworzyć złoża fluidalnego, ponieważ powstaje mieszanina heterogeniczna składająca się z większych lub mniejszych agregatów krystalicznych, co uniemożliwia równomierne suszenie. Inne doświadczenia wykazały, że po wymianie wody międzykrystalicznej na czysty niewodny środek osuszający, np. 100% etanol lub 100% propanol, przy pozostawaniu w kryształach białka tylko wody międzykrystalicznej (wody krystalizacyjnej), możliwe jest wytworzenie złoża fluidalnego. Możliwe jest jednak, że podczas następnej fazy suszenia nie usunie się środka osuszającego w wystarczającym stopniu, nawet po długim czasie suszenia. Wysuszone produkty wykazują resztkową zawartość środka osuszającego powyżej 5%. Z drugiej strony, podczas suszenia częściowo zostaje usunięta woda krystalizacyjna. Obecnie nieoczekiwanie stwierdzono, że po wymianie wody międzykrystalicznej na środek osuszający, stanowiący mieszaninę wody i niewodnej substancji, można wyeliminować wspomniane wady. Po wymianie wody międzykrystalicznej na poniżej opisane środki osuszające, z oderwanego placka filtracyjnego można wytworzyć złoże fluidalne i wysuszyć kryształy białka w zadowalającym stopniu. Z użyciem nawilżonego gazu suszącego, po czasie suszenia około 1 do 4 godzin, otrzymano produkty niezawierające agregatów krystalicznych i wykazujące resztkową zawartość niewodnych substancji poniżej 0,1%.

4 PL 197 694 B1 Niewodne substancje jako składniki odpowiednich środków osuszających cechują się tym, że w temperaturze około 40 C mają wysoką prężność pary (to znaczy wykazują wyższą prężność pary niż woda), mieszają się w każdym stosunku z wodą i w danych warunkach są chemicznie nieaktywne wobec białek. Alkohole, takie jak np. metanol, etanol, n-propanol i izopropanol, szczególnie dobrze spełniają te wymagania. Przydatne są również mieszaniny alkoholi. Udział niewodnych substancji w odpowiednich mieszaninach z wodą w środku osuszającym wynosi korzystnie 10-80%, korzystniej 15-60%, a zwłaszcza 20-80%. W opisanym sposobie suszenia, z użyciem suchego azotu jako gazu suszącego, proces suszenia jest do końca kontrolowany kinetycznie, wskutek czego mogą wystąpić wyżej opisane niekorzystne zjawiska. Własne doświadczenia z użyciem wilgotnego azotu jako gazu suszącego wykazały, że proces usuwania wody z kryształów podczas fazy suszenia zostaje zatrzymany i że resztkowa zawartość wody w wysuszonych kryształach jest określona przez zawartość wody w gazie suszącym. To znaczy, pod koniec fazy suszenia ustala się równowaga termodynamiczna pomiędzy zawartością wody w gazie suszącym i zawartością wody w kryształach. Resztkowa zawartość wody w wysuszonych kryształach jest zatem niezależna od ich wielkości (lub od wielkości ich powierzchni). Poza tym, doświadczenia z użyciem suchego azotu jako gazu suszącego wykazały, że nie można usunąć niewodnego składnika środka osuszającego w wystarczającym stopniu, nawet po długim czasie suszenia. Resztkowa zawartość niewodnego składnika w wysuszonych produktach była większa niż 1%. Nieoczekiwanie stwierdzono, że w sposobie suszenia białek krystalicznych z użyciem gazu suszącego, resztkową zawartość niewodnego składnika środka osuszającego można zmniejszyć do wartości poniżej 0,1%, gdy stosuje się gaz suszący zawierający wodę. Proces suszenia prowadzi się w suszarce wirówkowej. W sposobie według wynalazku kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka łączy się ze środkiem osuszającym, stanowiącym mieszaninę wody i niewodnego rozpuszczalnika mieszającego się z wodą w każdym stosunku i o wyższej prężności pary niż woda. Szczególnie korzystne jest przy tym, jeśli kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka przeprowadza się w złoże fluidalne dla wysuszenia. Własne doświadczenia z zastosowaniem opisanego sposobu suszenia wykazały, że z użyciem jałowej i niezawierającej obcych cząstek zawiesiny kryształów i wody do przemywania w procesie filtracji w warunkach jałowych, środka osuszającego i gazu suszącego, jak również po właściwym oczyszczeniu i wyjałowieniu suszarki wirówkowej otrzymywano wysuszony produkt, niezawierający zarówno zarazków, jak i obcych cząstek. Poniżej dokładniej objaśniono sposób według wynalazku na podstawie podanych przykładów. Budowa i sposób działania suszarki wirówkowej Suszarka wirówkowa składa się z poziomo usytuowanego bębna wirówki z litym płaszczem. W bębnie znajduje się cylindryczny kosz sitowy, trwale połączony z bębnem. Przestrzeń pomiędzy porowatą powierzchnią płaszcza kosza sitowego i powierzchnią litego płaszcza bębna jest podzielona w kierunku promieniowym na kilka komór. W tylnej powierzchni czołowej bębna znajdują się otwory, tak że podczas wirowania bębna można doprowadzać z zewnątrz do komór gaz (np. gaz suszący), albo można odprowadzać na zewnątrz z komór ciecz (np. roztwór macierzysty z zawiesiny kryształów). Bęben jest zamknięty z przodu stemplem, obracającym się razem z bębnem. Gdy bęben jest w stanie spoczynku, stempel można przesunąć w kierunku osiowym. Gdy stempel jest cofnięty, otwiera się nieruchoma kołowa prowadnica wylotowa, która wtedy jest dostępna z wnętrza bębna wirówki. Po otwarciu bębna można go znów powoli obracać (dla usunięcia suchego produktu). Suszarka wirówkowa, w której przeprowadzono doświadczenia, miała bęben o średnicy 400 mm i wysokości 200 mm, powierzchnia filtracyjna kosza sitowego wynosiła 0,25 m 2, a wielkość porów wynosiła 10 μm. Wirówkę napełnia się w kierunku osiowym produktem (zawiesiną kryształów) przy obracającym się bębnie (475 obrotów/minutę) przez wewnątrz pusty wał napędowy, przy czym tworzy się placek filtracyjny (białko krystaliczne) w postaci warstwy na płaszczu sita, a przesącz jest przeciskany przez płaszcz sita do komór i z komór przez dno bębna do nieruchomej przestrzeni zewnętrznej. Przesącz (roztwór macierzysty po krystalizacji) opuszcza wirówkę przez króćce wylotowe i jest odrzucany. Następnie placek filtracyjny w taki sam sposób przemywa się wodą. Potem wodę stosowaną do przemywania w taki sam sposób wymienia się na jeden ze środków osuszających wymienionych w przykładach. Po odwirowaniu na sucho placka filtracyjnego przy wyższych obrotach (1200 obro-

PL 197 694 B1 5 tów/minutę), odrywa się go od płaszcza sita przy niższych obrotach (6 obrotów/minutę) przez wdmuchiwanie azotu i oderwany produkt przeprowadza się w złoże fluidalne i suszy. W tym celu, przez dolne komory bębna i przez dolną część płaszcza sita doprowadza się z zewnątrz (przez otwory w dnie bębna) do wewnętrznej przestrzeni bębna pulsujący strumień azotu. Gaz suszący przepływa przez obracające się złoże fluidalne produktu i opuszcza bęben przez górną część płaszcza sita i górną komorę bębna. Po zakończeniu fazy suszenia cofa się stempel, wskutek czego otwiera się nieruchoma kołowa prowadnica wylotowa. Przy niskich obrotach i pulsujących nagłych skokach ciśnienia, strumień azotu podaje wysuszony produkt do prowadnicy wylotowej. Na końcu prowadnicy wylotowej azot kieruje się do cyklonu, a wysuszony produkt zbiera się w zasobniku. Przed wprowadzeniem do suszarki wirówkowej gaz suszący (azot) nawilża się w oddzielnej aparaturze jałową parą wodną i ogrzewa do temperatury suszenia. Reguluje się temperaturę i zawartość wody w strumieniu azotu. P r z y k ł a d 1 świńskiej z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 100 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 25 μm. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 30 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrami wody, po czym wymieniono wodę stosowaną do przemywania na 70% wodny roztwór etanolu (środek osuszający). Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia gaz suszący wstępnie ogrzano do temperatury 40 C i nawilżono do zawartości wody 4 g na 1 kg azotu. Po 120 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 5% i resztkową zawartość etanolu poniżej 0,1%. P r z y k ł a d 2 W krystalizatorze z mieszadłem poddano krystalizacji w warunkach jałowych, z wodnego roztworu o ph 5,5, 1500 g insuliny ludzkiej z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 150 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 20 μm. Suszarkę wirówkową przed napełnieniem przemyto kolejno 10% ługiem sodowym, wodą niezawierającą cząstek, 10% kwasem octowym i ponownie wodą niezawierającą cząstek. Następnie suszarkę wirówkową wyjałowiono parą niezawierającą cząstek. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 45 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrami wody, po czym wymieniono wodę stosowaną do przemywania na 50% wodny roztwór etanolu (środek osuszający). Obie ciecze przedtem przefiltrowano w warunkach jałowych. Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia przefiltrowany w warunkach jałowych gaz suszący wstępnie ogrzano do temperatury 40 C i nawilżono do zawartości wody 3 g na 1 kg azotu. Po 150 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika, tak jak opisano powyżej. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 4% i resztkową zawartość etanolu poniżej 0,1%. Produkt nie zawierał zarazków i obcych cząstek. P r z y k ł a d 3 ludzkiej z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 100 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 25 μm. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 30 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrami wody, po czym wymieniono wodę stosowaną do przemywania na 30% wodny roztwór etanolu (środek osuszający). Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia gaz suszący wstępnie ogrzano do temperatury 40 C i nawilżono do zawartości wody 5 g na 1 kg azotu. Po 120 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 6% i resztkową zawartość etanolu poniżej 0,1%. P r z y k ł a d 4 świńskiej z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 100 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 30 μm. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 30 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrami wody, po czym wymieniono wodę sto-

6 PL 197 694 B1 sowaną do przemywania na 72% wodny roztwór propanolu (środek osuszający). Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia gaz suszący wstępnie ogrzano do temperatury 40 C i nawilżono do zawartości wody 4 g na 1 kg azotu. Po 140 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 5% i resztkową zawartość propanolu poniżej 0,1%. P r z y k ł a d 5 W krystalizatorze z mieszadłem poddano krystalizacji, z wodnego roztworu o ph 6,3, 1500 g insuliny di-arg z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 100 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 20 μm. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 30 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrów wody i wymieniono wodę stosowaną do przemywania na 25% wodny roztwór propanolu (środek osuszający). Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia gaz suszący wstępnie ogrzano do temperatury 40 C i nawilżono do zawartości wody 3 g na 1 kg azotu. Po 160 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 6% i resztkową zawartość propanolu poniżej 0,1%. P r z y k ł a d 6 ludzkiej z dodatkiem jonów cynkowych. Po zakończeniu krystalizacji zawiesina (około 100 litrów) zawierała romboedryczne kryształy o średniej wielkości cząstek 25 μm. Jak opisano w ogólnej części opisu, poddawaną mieszaniu zawiesinę kryształów podawano w ciągu około 30 minut do suszarki wirówkowej. Placek filtracyjny przemyto około 50 litrami wody i wymieniono wodę stosowaną do przemywania na 15% wodny roztwór n-propanolu (środek osuszający). Po oderwaniu placka filtracyjnego od płaszcza sita, produkt wysuszono w złożu fluidalnym. Podczas suszenia gaz suszący wstępnie ogrzewano do temperatury 40 C. Zawartość wody w gazie suszącym na początku suszenia wynosiła 15%, a podczas suszenia zmniejszono ją do 8%. Po 120 minutach zakończono suszenie i produkt odprowadzono do zasobnika. Analiza suchych kryształów białka wykazała resztkową zawartość wody 6% i resztkową zawartość propanolu poniżej 0,1%. Zastrzeżenia patentowe 1. Sposób suszenia kryształów białka z użyciem wodnej zawiesiny kryształów białka, znamienny tym, że zawiesinę kryształów białka suszy się z użyciem gazu suszącego w suszarce wirówkowej, przy czym gaz suszący przed procesem suszenia nawilża się wodą i kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka łączy się ze środkiem osuszającym, stanowiącym mieszaninę wody i niewodnego rozpuszczalnika mieszającego się z wodą w każdym stosunku i mającego wyższą prężność pary niż woda. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się środek osuszający zawierający rozpuszczalnik w ilości 10-80%. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że stosuje się środek osuszający zawierający rozpuszczalnik w ilości 15-60%. 4. Sposób według zastrz. 1 albo 2, albo 3, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się alkohol lub mieszaninę alkoholi. 5. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się metanol. 6. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się etanol. 7. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się n-propanol. 8. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik stosuje się izopropanol. 9. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako gaz suszący stosuje się azot. 10. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że kryształy białka po odsączeniu z zawiesiny kryształów białka przeprowadza się w złoże fluidalne i poddaje suszeniu. 11. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako kryształy białka stosuje się kryształy insuliny zwierzęcej, insuliny ludzkiej lub analogów tych insulin. Departament Wydawnictw UP RP Nakład 50 egz. Cena 2,00 zł.