BILANS PLUTONU 239+240 Pu W ZATOCE GDAŃSKIEJ I BASENIE GDAŃSKIM Dagmara I. Strumińska, Małgorzata Prucnal, Bogdan Skwarzec Wydział Chemii, Uniwersytet Gdański Abstract PLUTONIUM 239+240 pu INVENTORIES IN GDAŃSK BAY AND GDAŃSK BASIN The results of B9+240 pu determinations in different components of Gdańsk Bay and Gdańsk Basin ecosystem as well as estimated sources and inventories of plutonium in these basins are presented and discussed. The total plutonium 239+240 p u amount deposited in Gdańsk Bay and Gdańsk Basin sediments is 1.18 and 3.77 TBq respectively. Two rivers, Vistula and Neman, and atmospheric fallout were distinguished as the main sources of plutonium in these basins. In seawatcr of Gdańsk Bay (with suspended matter) there is about 2.33 GBq 239+240 p u (0.2% of total amount) and 9.92 GBq 239+240 pu (0.3% of total amount) in Gdańsk Basin. In both cases 56.0% of 239+240 pu ; s associated with suspended matter. Organisms in Gdańsk Bay contain 3.81 MBq and 7.45 MBq 239+240 Pu in Gdańsk Basin. From this value in Gdańsk Bay 82.1% of plutonium is deposited in zoobenthos, 13.6% in phytobenthos, 1.6% in phytoplankton, 1.5% in zooplankton and 1.2% in fish. In Gdańsk Basin 83.2% is deposited in zoobenthos, 7.5% in phytobenthos, 3.6% in phytoplankton, 3.2% in zooplankton and 2.5% in fish. 1. WSTĘP PL0201693 Środowisko morskie jest szczególnie narażone na zanieczyszczenie radionuklidami. Jest ono miejscem składowania i zrzutu odpadów. Wiele elektrowni jądrowych, jak również fabryk przerobu wypalonego paliwa jądrowego jest umiejscowionych wpobliżu mórz [1]. Forma plutonu w środowisku zależy od postaci chemicznej, w jakiej został on uwolniony [2]. Większość plutonu występującego w środowisku związana jest z glebą, osadami i materią zawieszoną obecną w wodzie [3]. Morze Bałtyckie jest stosunkowo niewielkim akwenem, wrażliwym na wpływ ludzkiej działalności. Głównym źródłem plutonu przed awarią w Czarnobylu był opad atmosferyczny pochodzący z testów broni jądrowej, który rocznie wnosił ok. I GBq plutonu [5]. Obecnie ważniejszym wydaje się być opad atmosferyczny pochodzący z awarii w Czarnobylu, oszacowany na 30 TBq 238 Pu oraz 61,5 TBq 239 Pu i 240 Pu [6]. Ważnym źródłem tych radionuklidów jest również Wisła, która wprowadza do Zatoki Gdańskiej ok. 192 MBq 239+240 pu rocznie, a całkowita depozycja 239+240 p u w Głębi Gdańskiej została oszacowana na 98 Bq-m" [7]. 255
2. MATERIAŁY I METODY Próby osadów dennych, wody morskiej oraz organizmów morskich (fitoplankton, zooplankton, fitobentos, zoobentos, ryby) pobrano w latach 1980-1998 w różnych rejonach południowej części Morza Bałtyckiego [l, 8, 9]. Analizowany materiał zmineralizowano na gorąco przy użyciu stężonego kwasu azotowego z dodatkiem 242 Pu jako wskaźnika odzysku. Zawartość plutonu oznaczono przy użyciu metod opisanych wcześniej przez Skwarca [l, 10]. Aktywność plutonu zmierzono w spektrometrze alfa (Canberra-Packard, USA). 3. WYNIKI I DYSKUSJA Basen Gdański stanowi południowo-wschodnią część Morza Bałtyckiego o współrzędnych geograficznych N: 54 20'-56 00' i E: 18 20'- 19 40', i zajmuje powierzchnię 18 178 km 2. Umowną granicę pomiędzy Zatoką Gdańską i Basenem Gdańskim stanowi linia łącząca Przylądek Rozewie i Przylądek Taran [11]. W celu oszacowania zasobu plutonu w Zatoce Gdańskiej i Basenie Gdańskim przeanalizowano: drogi i ilości dopływu plutonu, drogi i ilości usuwania plutonu oraz ilość plutonu zdeponowanego w ekosystemie (i jego przepływ pomiędzy elementami ekosystemu). Z wszystkich możliwych źródeł plutonu rozpatrzono: suchy i mokry opad atmosferyczny, dopływy rzek i wlewy z Morza Północnego (bez znaczenia w analizowanych akwenach). Pluton w badanych akwenach usuwany jest przez wymianę materii pomiędzy morzem i atmosferą, rybołówstwo, wymianę wody z Morzem Północnym, natomiast zdeponowany jest w osadach, wodzie morskiej, materii zawieszonej i organizmach. Wisła corocznie wzbogaca Zatokę Gdańską o 192 MBq 239+240 pu [7]. Jeżeli Niemen charakteryzuje podobne stężenie plutonu, pozwala to oszacować dopływ plutonu do Basenu Gdańskiego (wpływ 674 m 3 -s"') na 120 MBq 239+240 Purocznie[12]. Stężenie plutonu w wodzie deszczowej w Lund (Szwecja) zostało oszacowane na 9 mbq-irf 3 [1]. Przyjmując, że średnia wartość opadów deszczu wynosi 500 mm-rok" 1, to całkowita ilość wody deszczowej opadająca na powierzchnię Zatoki Gdańskiej i Basenu Gdańskiego sięga odpowiednio 2,47 i 9,09 km 3 -rok~', co oznacza, że opady mokre wnoszą rocznie do Zatoki Gdańskiej 22 MBq 239+240 Pu, a do Basenu Gdańskiego 82 MBq 239+240 P u [13]. Bezpośrednia depozycja 239+240 p u z atmosfery w 256
postaci suchego opadu wynosi ok. l GBq rocznie [1]. Ponieważ powierzchnia Morza Bałtyckiego wynosi 415 266 km 2, to depozycja 239+240 pu na jego powierzchnię sięga 2,41 kbq-km" 2, zatem na powierzchnię Zatoki Gdańskiej (4940 km 2 ) i Basenu Gdańskiego (18 178 km 2 ) opada odpowiednio 12 i 44 MBq 239+240 p u [14]. Osady denne Morza Bałtyckiego są najważniejszym rezerwuarem plutonu. Ilość 239+240 pu w osadach Zatoki Gdańskiej i Basenu Gdańskiego została oszacowana według Skwarca [1] oraz Suplińskiej i Grzybowskiej [15] odpowiednio na 1,18 i 3,77 TBq. Pluton 239+ 40 Pu w wodzie bałtyckiej występuje w stężeniach od 2 do 8 u,bq-dnv. Wyższe wartości stężeń plutonu obserwuje się w Cieśninach Duńskich, Skagerraku i Kattegacie (11-18 u,bq-dm" 3 ). W oparciu o oszacowane objętości akwenów ilość plutonu 239+240 pu obliczono na 1,02 GBq w Zatoce Gdańskiej (przy objętości 291,2 km 3 ) i 4,34 GBq w Basenie Gdańskim (przy objętości 1239,5 km 3 ) [8]. W badaniach przeprowadzonych w 1987 roku stężenie plutonu w wodzie powierzchniowej sięgało 4,8 ±1,6 0,Bq-dnT 3, a udział frakcji rozpuszczonej oznaczono na 70% [1]. Przyjmując, iż średnie stężenie materii zawieszonej w wodzie bałtyckiej wynosi 3 mg d.w.-dm" 3, a stężenie plutonu w tej frakcji oznaczono na 1,5 Bq-kg"' s.m., to ilość plutonu 239+240 pu związanego z materią zawieszoną szacuje się na 1,31 GBq w Zatoce Gdańskiej i na 5,58 GBq w Basenie Gdańskim [8]. Natomiast w oparciu o szybkość sedymentacji, która przyjmuje wartości od 0,45 mm-rok" 1 w Zatoce Puckiej do 2,3 mm-rok' 1 w Głębi Gdańskiej, określono wielkość sedymentacji na 7,1 GBq-rok' 1 w Zatoce Gdańskiej i 26,9 GBq-rok" 1 w Basenie Gdańskim [16]. Ważnym składnikiem ekosystemu bałtyckiego są organizmy morskie, w których akumulowany jest pluton. Średnia wartość biomasy fitoplanktonu w Zatoce Gdańskiej i Basenie Gdańskim wynosi 68,46 mgc-m" 3 -rok~' [17]. W oparciu o te dane i równanie Redfielda-Richardsa, biomasę fitoplantonu w Basenie Gdańskim (18 178 km 2 ) w 10-metrowej warstwie wody oszacowano na 34 846 ton s.m. Średnie stężenie plutonu 239+240 Pu w fitplanktonie wynosi 6,31 ±0,89 mbq-kg'' s.m. (2,11 ±0,3 mbq-kg' 1 m.m.), tak więc ogólną zawartość 239+240 p u w fitoplanktonie Zatoki Gdańskiej oszacowano na 60 kbq, a w Basenie Gdańskim na 220 kbq. Celem oszacowania ilości plutonu w zooplanktonie, przyjęto jego rozmieszczenie wynoszące w jego mokrej masie od 20 do 311 g-m', a ogólną biomasę oszacowano na 62 067 ton m.m. (10 913 ton s.m.) w Zatoce Gdańskiej i 319 500 ton m.m. (17 820 ton s.m.) w Basenie Gdańskim, co przy średnim stężeniu 239+240 Pu równym 5,19 ±0,57 mbq-kg' 1 s.m. (0,97 ±0,11 mbq-kg' 1 m.m.) zostało ocenione na 60 kbq 239+240 p u w Zatoce Gdańskiej i 310 kbq w Basenie Gdańskim [18]. 257
Średnia biomasa fitobentosu w Zatoce Puckiej wynosi 27,5 g s.m.-m" 2, a w Basenie Gdańskim 1,0 g s.m.-m" 2 [19]. Całkowitą biomasę fitoplanktonu oszacowano na 3942 tony s.m. (33 115 ton m.m.) w Zatoce Gdańskiej i 4 409 ton s.m. (36 745 ton m.m.) w Basenie Gdańskim. Przyjmując, że stężenie 239+240 Pu w roślinach bentosowych jest równe 118 ±20 mbq-kg"' s.m. (12 ±2 mbq-kg~' m.m.), ilość 239+240 p u oszacowano na 470 kbq w Zatoce Gdańskiej i 520 kbq w Basenie Gdańskim. Przyjmując, że średnie stężenie plutonu wzoobentosie szacuje się na 11±1 mbq-kg" 1 m.m. (73 ±6 mbq-kg" 1 s.m.), obliczono jego ogólną ilość na 3,2 MBq w Zatoce Gdańskiej i 6,2 MBq w Basenie Gdańskim [8]. Celem oszacowania ilości plutonu w ogólnej masie ryb, przeanalizowano ich zasoby na podstawie pobwów ryb w polskiej strefie ekonomicznej, uzyskując 14 251 ton w Zatoce Gdańskiej i 55 472 tony w Basenie Gdańskim. Średnie stężenie plutonu 239+24o pu w rybach W y nos i 3^ ±0,4 mbq-kg" 1 m.m. (14 ±2 mbq-kg" 1 s.m.), zatem korzystając z tej zależności oszacowano ilość plutonu w rybach na 46 kbq w Zatoce Gdańskiej i 178 kbq w Basenie Gdańskim [8, 9]. Badania wykazały, iż głównym źródłem 239+240 pu w Zatoce Gdańskiej i Basenie Gdańskim są dopływy rzek, które wnoszą rocznie do tych akwenów ok. 78% całkowitej jego ilości. Całkowitą ilość plutonu 239+240 pu zdeponowanego w Zatoce Gdańskiej i Basenie Gdańskim oszacowano odpowiednio na 1,18 i 3,77 TBq. Prawie cała ilość plutonu jest obecna w osadach dennych. W wodzie Zatoki Gdańskiej (wraz z materią zawieszoną) znajduje się ok. 2,33 GBq (0,2% całkowitej ilości plutonu), natomiast w wodzie Basenu Gdańskiego 9,92 GBq (0,3% całkowitej ilości plutonu). W obu przypadkach 56% 239+240 pu jest związane z materią zawieszoną. Organizmy Zatoki Gdańskiej zawierają 3,81 MBq, a Basenu Gdańskiego 7,45 MBq 239 ~ l " 240 Pu. Z tej wartości 82,1% jest zakumulowane wzoobentosie Zatoki Gdańskiej, 13,6% w fitobentosie, 1,6% w fitoplanktonie, 1,5% w zooplanktonie i 1,2% w rybach. Z kolei w organizmach Basenu Gdańskiego 83,2% plutonu jest zakumulowane w zoobentosie, 7,5% w fitobentosie, 3,6% w fitoplanktonie, 3,2% zooplanktonie i 2,5% w rybach. Całkowita ilość plutonu w osadach Bałtyku mieści się w zakresie od 15,2 do 24,2 TBq, w wodzie morskiej ilość ta wynosi 0,2 TBq [20, 21]. Stąd też osady Zatoki Gdańskiej stanowią odpowiednio 6,4% ilości plutonu, a Basenu Gdańskiego 22,0% ilości 239+240 p u zdeponowanego w osadach Morza Bałtyckiego (tabela). Pluton w wodzie Zatoki Gdańskiej stanowi 0,5% (1,2% przy udziale materii zawieszonej) i 2,2% (5,0% przy udziale materii zawieszonej) w wodzie Basenu Gdańskiego, a w organizmach ilość tę szacuje się odpowiednio na: -0,1 i-0,2%. Ponieważ powierzchnie Zatoki Gdańskiej i Basenu Gdańskiego stanowią tylko 1,2 i 4,4% powierzchni Morza Bałtyckiego, a objętości odpowiednio 1,3 i 5,7%, 258
stąd też uzyskane wyniki wskazują na wzbogacenie osadów obu akwenów w pluton przy niewielkiej jego zawartości w organizmach. Tabela. Pluton Bałtyckiego. Pu w ekosystemie Zatoki Gdańskiej, Basenu Gdańskiego i Morza Składnik 239+240 Pu w: osady [TBq] woda [GBq] woda i materia zawieszona [GBq] organizmy [MBq] Powierzchnia [km ] Objętość [km 3 ] Morze Bałtyckie 15,2-24,2 200 kilka GBq 415266 21 721 Zatoka Gdańska wartość całkowita 1,19 1 2,3 3,81 4940" 291,2 % wartości bałtyckiej 6,4 0,5 1,2-0,1 1,2 1,3 Basen Gdański wartość całkowita 3,77 4,3 9,9 7,50 18 178 1 239,5 % wartości bałtyckiej 22,0 2,2 5,0-0,2 4,4 5,7 Badania zostały częściowo sfinansowane z projektów badawczych KBN DS-8210-0-0086-2 J6PO4G081 19. LITERATURA [l]. Skwarzec B.: Polon, uran i pluton w ekosystemie południowego Bałtyku, Rozprawy i monografie, 6. Instytut Oceanologii PAN, Sopot 1995, 183 s. [2], Coughtrey P.J., Jackson D., Jones C.H., Kane P., Thorne M.C.: Radionuclide distribution and transport in terrestial and aquatic ecosystems - A Critical Review of Data. A.A. Balkema, Rotterdam 1984,495 s. [3]. Choppin G.R.: Speciation of plutonium in seawater and freshwater. Environ. Inorg. Chem., 307-317 (1985). [4]. Holm E.: Sources and distribution of anthropogenic radionuclides in the marine environment. W: Radioecology, Lectures in Environmental Radioactivity. Red. E. Holm. World Scientific, Singapore-New Jersey- London-Hong Kong 1994. [5]. Skwarzec B.: Rozmieszczenie i potencjalne źródła pochodzenia plutonu w ekosystemie Morza Bałtyckiego, Stud. Mater. Oceanolog., 62,87-100(1992). [6]. Summary report on the post-accident review meeting on the Chernobyl accident. Safety Series, 75, INSAG-1, IAEA, Vienna 1986. [7]. Skwarzec B., Bojanowski R.: Distribution of plutonium in selected components of the Baltic ecosystem within the Polish economic zone. J. Environ. Radioactivity, 15, 249-263 (1992). 259
[8]. Skwarzec B.: Polonium, uranium and plutonium in the southern Baltic Sea. Ambio, 26, 113-117 (1997). [9]. Skwarzec B., Strumińska D.I. Boryło A.: Bioaccumulation and distribution of plutonium in fish from Gdańsk Bay. J. Environ. Radioactivity, 55, 167-178(2001). [10]. Skwarzec B.: Radiochemical methods for the determination of polonium, radiolead, uranium and plutonium in environmental samples. Chem. Anal. (Warsaw), 42, 107-115 (1997). [11]. Majewski A.: Morfometria i hydrografia zlewiska, Zatoka Gdańska, IMGW, Wydawnictwa Geologiczne, Warszawa 1990. [12]. Hakanson L.: Physical geography of the Baltic. W: The Baltic Sea environment. Uppsala University, 1993, s. 11-13. [13]. Kwiecień K.: Klimat, Zatoka Gdańska, IMGW, Wydawnictwa Geologiczne, Warszawa 1990, s. 66-114. [14]. Ehlin U., Mattison J., Zacharisson G.: Computer based calculation of volumes of the Baltic Area. 9th Conference Baltic Oceanogr., Kiel, 17-20.04.1974,s. 115-128. [15]. Suplińska M., Grzybowska D.: Monitoring skażeń promieniotwórczych w wybranych składnikach ekosystemu Bałtyku południowego. Postępy Techniki Jądrowej, 43(3), 35-44 (2000). [16]. Suplińska M.; Plutonium in sediments of the Baltic Sea in the period of 1991-1993. Nukleonika, 40, 33-44 (1995). [17]. Niemkiewicz E.: Fitoplankton. W: Warunki środowiskowe polskiej strefy południowego Bałtyku w 1997 roku. IMGW, Gdynia 1998, s. 174-183. [18]. Wolska-Pyś M.: Mezozooplankton. W: Warunki środowiskowe polskiej strefy południowego Bałtyku w 1997 roku. IMGW, Gdynia 1998, s. 185-191. [19]. Kruk-Dowgiałło L.: Fitobentos Zatoki Gdańskiej latem 1992 roku, Zatoka Gdańska. Stan środowiska 1995 r. IOŚ, Warszawa 1995, s. 69-79. [20]. Salo A.: Strontium-90, cesium-137, plutonium-239 and plutonium-240 inventories in the Baltic Sea. 7th Nordic Society for radiation Protection Ordinary Meeting, Kopenhaga, Dania, 10-12.10.1984, s. 10-16. [21]. Salo A., Tuomainen K., Voipio A.: Inventories of certain long-lived radionuclides in the Baltic Sea. W: Study of radioactive materials in the Baltic Sea. IAEA-TECDOC-362, Vienna 986, s. 53-62. 260