Budowa dyfraktometru proszkowego i bazy proszkowe. Identyfikacja substancji na postawie dyfraktogramów proszkowych

Podobne dokumenty
ĆWICZENIE 7 DYFRAKTOMETR PROSZKOWY I BAZY PROSZKOWE. IDENTYFIKACJA SUBSTANCJI NA PODSTAWIE DYFRAKTOGRAMÓW PROSZKOWYCH

10. Analiza dyfraktogramów proszkowych

Rejestracja dyfraktogramów polikrystalicznych związków. Wskaźnikowanie dyfraktogramów i wyznaczanie typu komórki Bravais go.

Natęż. ężenie refleksu dyfrakcyjnego

Monochromatyzacja promieniowania molibdenowej lampy rentgenowskiej

Metoda DSH. Dyfraktometria rentgenowska. 2. Dyfraktometr rentgenowski: - budowa anie - zastosowanie

DYFRAKTOMETRIA RENTGENOWSKA W BADANIACH NIENISZCZĄCYCH - NOWE NORMY EUROPEJSKIE

Rejestracja dyfraktogramów polikrystalicznych związków. Wskaźnikowanie dyfraktogramów i wyznaczanie typu komórki Bravais go.

Uniwersytet Śląski Instytut Chemii Zakład Krystalografii Laboratorium specjalizacyjne

Rentgenografia - teorie dyfrakcji

Uniwersytet Śląski w Katowicach str. 1 Wydział

Laboratorium z Krystalografii. 2 godz.

Promieniowanie rentgenowskie. Podstawowe pojęcia krystalograficzne

Dyfrakcja rentgenowska (XRD) w analizie fazowej Wykład 5

Zaawansowane Metody Badań Strukturalnych. Badania strukturalne materiałów Badania właściwości materiałów

Opis efektów kształcenia dla modułu zajęć

Laboratorium z Krystalografii. 2 godz.

Bezpośredni opiekunowie laboratorium: Prof. dr hab. Marek Szafrański. Prof. dr hab. Maciej Kozak, dr Marceli Kaczmarski.

Metody dyfrakcyjne do wyznaczania struktury krystalicznej materiałów

Instrukcja do ćwiczenia. Analiza rentgenostrukturalna materiałów polikrystalicznych

Analiza struktury kompozytów polimerowych za pomocą dyfraktometru rentgenowskiego (SAXS)

DYFRAKCYJNE METODY BADANIA STRUKTURY CIAŁ STAŁYCH

PROMIENIOWANIE RENTGENOWSKIE

Krystalografia. Dyfrakcja na monokryształach. Analiza dyfraktogramów

Laboratorium z Krystalografii specjalizacja: Fizykochemia związków nieorganicznych

Uniwersytet Śląski Instytut Chemii Zakład Krystalografii. Laboratorium z Krystalografii. 2 godz. Komórki Bravais go

Wyznaczanie struktury krystalicznej i molekularnej wybranego związku koordynacyjnego w oparciu o rentgenowską analizę strukturalną

RENTGENOGRAFIA. Poziom przedmiotu Studia I stopnia niestacjonarne Liczba godzin/zjazd 1W e, 2L PRZEWODNIK PO PRZEDMIOCIE

Krystalografia. Dyfrakcja

Instytut Fizyki Doświadczalnej Wydział Matematyki, Fizyki i Informatyki UNIWERSYTET GDAŃSKI

Rozwiązanie: Zadanie 2

Laboratorium z Krystalografii. 2 godz.

RENTGENOWSKA ANALIZA STRUKTURALNA

Absorpcja promieni rentgenowskich 2 godz.

S. Baran - Podstawy fizyki materii skondensowanej Dyfrakcja na kryształach. Dyfrakcja na kryształach

Wskaźnikowanie rentgenogramów i wyznaczanie parametrów sieciowych Wykład 8

Rok akademicki: 2013/2014 Kod: JFT s Punkty ECTS: 4. Poziom studiów: Studia II stopnia Forma i tryb studiów: Stacjonarne

Katedra Fizyki Ciała Stałego Uniwersytetu Łódzkiego

Metody badań monokryształów metoda Lauego

Aby opisać strukturę krystaliczną, konieczne jest określenie jej części składowych: sieci przestrzennej oraz bazy atomowej.

Dyfrakcja. Dyfrakcja to uginanie światła (albo innych fal) przez drobne obiekty (rozmiar porównywalny z długością fali) do obszaru cienia

LABORATORIUM DYFRAKCJI RENTGENOWSKIEJ (L-3)

Instytut Fizyki Doświadczalnej Wydział Matematyki, Fizyki i Informatyki UNIWERSYTET GDAŃSKI

Dyfrakcja promieniowania rentgenowskiego

Strukturalne i termiczne metody charakteryzacji materiałów

S P R A W O Z D A N I E D O ĆWICZENIA X 1 D E B Y E A SCHERRERA W Y Z N A C Z A N I E S T A Ł E J S I E C I M E T O DĄ.

Opis efektów kształcenia dla modułu zajęć

Instytut Fizyki Doświadczalnej Wydział Matematyki, Fizyki i Informatyki UNIWERSYTET GDAŃSKI

Rodzina i pas płaszczyzn sieciowych

Instytut Fizyki Doświadczalnej Wydział Matematyki, Fizyki i Informatyki UNIWERSYTET GDAŃSKI

Zaawansowane Metody Badań Strukturalnych. Dyfrakcja rentgenowska cz.2 Mikroskopia Sił Atomowych AFM

Krystalografia i krystalochemia Wykład 15 Repetytorium

Wyznaczanie stałej sieci metodą Debye a-scherrera-hulla (DSH)

Ciała stałe. Ciała krystaliczne. Ciała amorficzne. Bardzo często mamy do czynienia z ciałami polikrystalicznymi, rzadko monokryształami.

Podstawy krystalochemii pierwiastki

Ćwiczenie 363. Polaryzacja światła sprawdzanie prawa Malusa. Początkowa wartość kąta 0..

Zaawansowane Metody Badań Materiałów. Badania strukturalne materiałów Badania właściwości materiałów

Krystalografia i krystalochemia Wykład 8 Rentgenografia metodą doświadczalną krystalografii. Wizualizacja struktur krystalicznych.

STRUKTURA CIAŁA STAŁEGO

Promieniowanie X. Jak powstaje promieniowanie rentgenowskie Budowa lampy rentgenowskiej Widmo ciągłe i charakterystyczne promieniowania X

Zaawansowane Metody Badań Materiałów. Badania strukturalne materiałów Badania właściwości materiałów

Międzynarodowe Tablice Krystalograficzne (International Tables for Crystallography)

Uniwersytet Śląski w Katowicach str. 1 Wydział

Charakterystyka promieniowania molibdenowej lampy rentgenowskiej

I.4 Promieniowanie rentgenowskie. Efekt Comptona. Otrzymywanie promieniowania X Pochłanianie X przez materię Efekt Comptona

Międzynarodowe Tablice Krystalograficzne (International Tables for Crystallography)

Układy krystalograficzne

Zaawansowane Metody Badań Materiałów dla WIMiR

BUDOWA KRYSTALICZNA CIAŁ STAŁYCH. Stopień uporządkowania struktury wewnętrznej ciał stałych decyduje o ich podziale

Dyfrakcja rentgenowska (XRD) w analizie fazowej Wykład 2 i 3

Ćwiczenie 12 (44) Wyznaczanie długości fali świetlnej przy pomocy siatki dyfrakcyjnej

12. WYBRANE METODY STOSOWANE W ANALIZACH GEOCHEMICZNYCH. Atomowa spektroskopia absorpcyjna

Charakterystyka promieniowania miedziowej lampy rentgenowskiej.

SPEKTROSKOPIA RENTGENOWSKA. Demonstracja instrukcja wykonawcza. goniometr

Metody badań monokryształów metoda Lauego

Elementy symetrii makroskopowej.

Ćwiczenie nr 2. Pomiar energii promieniowania gamma metodą absorpcji

Nazwa przedmiotu BAZY DANYCH I METODY KOMPUTEROWE W KRYSTALOGRAFII Databases and Computer Methods in Crystallography

Wyznaczanie zależności współczynnika załamania światła od długości fali światła

ZADANIE RTG1 WYZNACZANIE STAŁEJ SIECI KRYSZTAŁU LiF METODĄ DYFRAKCJI RENTGENOWSKIEJ

ĆWICZENIE Nr 4 LABORATORIUM FIZYKI KRYSZTAŁÓW STAŁYCH. Badanie krawędzi absorpcji podstawowej w kryształach półprzewodników POLITECHNIKA ŁÓDZKA

Prezentacja przebiegu pomiaru obrazu dyfrakcyjnego monokryształu na czterokołowym dyfraktometrze Oxford Diffraction Gemini A Ultra.

ZADANIE 111 DOŚWIADCZENIE YOUNGA Z UŻYCIEM MIKROFAL

Wyznaczanie długości fali świetlnej za pomocą spektrometru siatkowego

Położenia, kierunki, płaszczyzny

Podstawowe pojęcia opisujące sieć przestrzenną

Dyfrakcja rentgenowska (XRD) w analizie fazowej Wykład 3

WYZNACZANIE STAŁEJ SIECI METODĄ DEBYE A SCHERRERA

Ćwiczenie Nr 11 Fotometria

OPTYKA FALOWA I (FTP2009L) Ćwiczenie 2. Dyfrakcja światła na szczelinach.

BADANIE INTERFERENCJI MIKROFAL PRZY UŻYCIU INTERFEROMETRU MICHELSONA

LABORATORIUM Z FIZYKI Ć W I C Z E N I E N R 2 ULTRADZWIĘKOWE FALE STOJACE - WYZNACZANIE DŁUGOŚCI FAL

Ćwiczenie nr 5 BADANIE PROMIENIOWANIA RENTGENOWSKIEGO. I. Podstawy fizyczne

Laboratorium techniki laserowej. Ćwiczenie 5. Modulator PLZT

Uniwersytet Warszawski Wydział Fizyki. Badanie efektu Faraday a w kryształach CdTe i CdMnTe

KRYSTALOGRAFIA Crystallography. Poziom przedmiotu Studia I stopnia Liczba godzin/tydzień 2W, 1Ćw PRZEWODNIK PO PRZEDMIOCIE

IR II. 12. Oznaczanie chloroformu w tetrachloroetylenie metodą spektrofotometrii w podczerwieni

POLITECHNIKA WARSZAWSKA BADANIA STRUKTURY CIAŁ STAŁYCH

Dyfrakcja rentgenowska cz.2 Mikroskopia Sił Atomowych AFM

Transkrypt:

ĆWICZENIE 6 Budowa dyfraktometru proszkowego i bazy proszkowe. Identyfikaca substanci na postawie dyfraktogramów proszkowych I. Wprowadzenie Minęło uż prawie sto dwadzieścia lat, odkąd Wilhelm Konrad Röntgen odkrył promieniowanie X. Niewidzialne promienie, zdolne do przenikania przez ludzkie ciało i pozostawiaące edynie swó ślad na kliszy fotograficzne bardzo szybko znalazły praktyczne zastosowanie. Obecnie prawie każda przychodnia lekarska wyposażona est w aparat rentgenowski, codziennie wykonuąc przy ego pomocy dziesiątki prześwietleń, co w większości wypadków umożliwia lekarzom prawidłowe postawienie diagnoz. Promienie Röntgena znalazły także liczne zastosowania w badaniu struktury ciał stałych, głównie kryształów. Promieniowanie rentgenowskie to fale elektromagnetyczne o długości 10 1 10 8 m. W widmie fal elektromagnetycznych zamuą miesce pomiędzy promieniowaniem UV i gamma. Obecnie promieniowanie X możemy wytwarzać za pomocą lampy rentgenowskie lub synchrotronu. Krystalografia rentgenowska Promienie Röntgena odgrywaą kluczową rolę w badaniach krystalograficznych. Przenikliwość promieni X i ich długość fali porównywalna z odległościami międzyatomowymi w ciele stałym sprawiaą, że dzięki falowe naturze promieniowania możemy się bardzo wiele dowiedzieć o wewnętrzne budowie ciał krystalicznych. Wszystkie ciała stałe możemy podzielić na krystaliczne i amorficzne. W ciałach amorficznych rozmieszczenie atomów est przypadkowe. W monokryształach i materiałach polikrystalicznych natomiast atomy tworzą uporządkowaną strukturę, tzw. sieć krystaliczną. Podstawy fizyczne dyfraktometrii rentgenowskie U podstaw metod dyfraktometrycznych leży fakt, że większość spotykanych w przyrodzie substanci ma strukturę krystaliczną, czyli składa się z atomów ułożonych w regularny i ściśle uporządkowany sposób określony przez strukturę sieci krystaliczne. Wielkość poedynczych kryształów, czyli obszarów materiału, w których zachowane est określone uporządkowanie atomów, może być przy tym bardzo różna; mogą to być zarówno poedyncze monokryształy o rozmiarach rzędu centymetrów ak też ziarna materiałów polikrystalicznych o rozmiarach rzędu mikrometrów. Typowe materiały techniczne (metale, ceramika) są polikryształami składaącymi się z wielkie liczby krystalitów ułożonych w sposób przypadkowy w obętości materiału. Techniki stosowane w dyfraktometrii rentgenowskie są w pewnym stopniu zależne od tego czy badany obiekt ma formę 1

poedynczego monokryształu czy też próbki polikrystaliczne, ednak podstawowa idea dyfrakci est taka sama. Na rysunku 1 przedstawiono schemat ułożenia atomów w sieci krystaliczne. Rys. 1. Przykładowy schemat ułożenia atomów w sieci krystaliczne z oznaczeniem różnych grup (rodzin) wzaemnie równoległych płaszczyzn sieciowych. Przez atomy sieci poprowadzić można wiele różnych, wzaemnie równoległych grup płaszczyzn sieciowych. Niektóre grupy płaszczyzn są gęsto upakowane atomami ak np. grupa (010) inne zaś, ak np. (310) zawieraą znacznie mnie atomów. Można sobie wyobrazić, że każda płaszczyzna atomów stanowi dla padaących promieni rentgenowskich rodza półprzepuszczalnego zwierciadła, które częściowo odbia te promienie zgodnie z prawami optyki geometryczne (kąt odbicia = kątowi padania). Schemat takiego odbicia pokazano na rysunku. Rys.. Schemat odbicia promieni rentgenowskich od dwóch równoległych płaszczyzn atomowych. Odbicie promieni rentgenowskich (czyli fal elekromagnetycznych o długościach fali porównywalnych z odległościami międzyatomowymi) od poedyncze płaszczyzny atomów est o wiele za słabe, aby mogło zostać zaobserwowane doświadczalnie. Jednak w przypadku gdy odbicia od, 3 i kilkuset następnych równoległych płaszczyzn sieciowych nałożą się na siebie w zgodne fazie sumaryczna fala odbita będzie na tyle silna, że spowodue wyraźnie mierzalny efekt nazywany odbiciem interferencynym lub odbiciem Braggów. Warunki akie muszą być spełnione aby efekt ten wystąpił zostały po raz pierwszy podane przez Braggów w 1913 roku i noszą nazwę równania Braggów:

(1) gdzie: d odległość między sąsiednimi płaszczyznami atomowymi θ - kąt dyfrakci (patrz rys. ) λ - długość fali promieniowania rentgenowskiego n liczba naturalna Dyfrakca na płaszczyznach sieciowych występue tylko wtedy, gdy spełniony est warunek Braggów. Dlatego nie mamy tu widma tylko dyfraktogram, na którym w miescach dyfrakci próbki zareestrowane są refleksy. Należy ednak pamiętać o tym, że promieniowanie rentgenowskie nie odbia się w sensie dosłownym. otony rozpraszaą się na atomach sprężyście we wszystkich kierunkach, lecz przy zadane długości fali i kącie padania promieniowania wzmocnienie interferencyne nastąpi tylko dla pewnych ściśle określonych kątów odbicia. Równanie (1) wyraża w prosty sposób warunek odbicia interferencynego, mówiący że różnice dróg promieni odbitych od płaszczyzn atomowych należących do te same rodziny muszą być dokładnie równe wielokrotności długości fali (patrz rys. ). Jednym z ważnych wniosków wynikaących z tego równania est ogólny warunek na długość fali promieniowania rentgenowskiego, aka może być stosowana w badaniach dyfraktometrycznych. Ponieważ sinθ est zawsze 1 zaś n 1, aby uzyskać akiekolwiek odbicie dyfrakcyne od kryształu, długość fali musi spełniać warunek: gdzie dmax oznacza nawiększą odległość między sąsiaduącymi płaszczyznami sieciowymi badanego kryształu. Ponieważ wymiary komórek elementarnych kryształów są rzędu angstremów (1Å =10-10 m), tego samego rzędu muszą być również stosowane długości fal rentgenowskich. Zależność między długością fali promieniowania rentgenowskiego a ego energią wyrażoną w kev określa przybliżony wzór: () (3) W dyfraktometrii proszkowe mamy do czynienia z badaniami materiałów polikrystalicznych składaących się z wielkie liczby drobnych, przypadkowo zorientowanych kryształów. Odnosi sie to zarówno do sproszkowanych substanci, ak też do typowych materiałów polikrystalicznych, ak stal czy ceramika. Zasadę badania dyfraktometrycznego tego rodzau materiałów wyaśnia rysunek 3. 3

Rys. 3. Odbicia dyfrakcyne od próbki polikrystaliczne (proszkowe) składaące się z duże liczby drobnych, przypadkowo zorientowanych krystalitów. Wśród duże liczby przypadkowo zorientowanych krystalitów zawsze znadą się takie, których orientaca pozwala na spełnienie warunku (1) dla określonych grup płaszczyzn sieciowych. Spełnienie tego warunku przy ustalone długości fali λ oraz odległości międzypłaszczyznowe d oznacza, że kąt między kierunkiem wiązki padaące a odbite musi mieć ściśle określoną wartość θ wyznaczoną z równania (1). Tym samym odbicia dyfrakcyne pochodzące z różnych krystalitów (ale od te same rodziny płaszczyzn sieciowych) muszą zawsze leżeć na ednym stożku wyznaczonym przez promienie odbite pod kątem θ w stosunku do promienia padaącego (patrz rys 3). Oczywiście odbicia pochodzące od różnych rodzin płaszczyzn sieciowych, maących inne odległości międzypłaszczyznowe d, będą tworzyć osobne stożki o innych wartościach kąta θ (patrz rys. 3). W czasie badania reestrue się położenia kątowe oraz natężenia odbić dyfrakcynych od różnych grup płaszczyzn sieciowych. Przykład dyfraktogramu sproszkowanego KBr pokazano na rys. 4. 1000 800 600 400 00 0 10 0 30 40 50 60 70 80 (stopień) Rys. 4. Dyfraktogram sproszkowanego KBr pokazuący położenia kątowe oraz natężenia odbić dyfrakcynych (linii dyfrakcynych) pochodzących od różnych rodzin płaszczyzn sieciowych. 4

Na postać dyfraktogramu wpływ ma wielkość krystalitów tworzących badany materiał. Im mniesza est wielkość krystalitów tym refleksy są szersze i bardzie rozmyte. Należy w tym miescu pamiętać, że wielkość krystalitów nie zawsze est równa wielkości ziaren. Ziarna mogą i naczęście są zbudowane z domen krystalicznych i dlatego wielkość krystalitów bywa mniesza niż wielkość ziaren. Rysunek 5 przedstawia dyfraktogramy proszku o krystalitach rzędu kilku nanometrów wraz z proszkiem tworzonym przez krystality o wielkości mikrometrów. 000 1500 Intensywność 1000 500 0 10 0 30 40 50 60 70 80 90 (stopień) Rys. 5. Zestawienie dyfraktogramu proszków: nanorozmiarowego (góra) i mikrorozmiarowego (dół). Natężenie wiązki promieni rentgenowskich odbitych od płaszczyzny () I = ki H N Lp A λ 3 kt (4) I ki H - natężenie wiązki odbite; - czynnik skaluący, konwertuący wartości obliczonych intensywności wiązek promieni rentgenowskich do wyznaczonych eksperymentalnie (zmierzonych) natężeń wiązek rentgenowskich; stała ta est zależna od geometrii goniometru oraz parametrów dyfraktometru i pomiaru; - czynnik krotności płaszczyzn sieciowych - sumowanie się natężeń wiązek ugiętych na płaszczyznach o te same odległości międzypłaszczyznowe d; czyli ilość płaszczyzn biorących udział w tworzeniu danego refleksu; np. w układzie regularnym 6 płaszczyzn: (100), (010), (001), (-100), (0-10), (00-1) 5

N Lp A λ kt - liczba komórek elementarnych w ednostce obętości - czynnik Lorentza - polaryzacyny uwzględnia czynnik polaryzaci i Lorentza; Czynnik polaryzaci korygue częściową polaryzacę wiązki pierwotne (częściowa polaryzaca następue podczas dyfrakci) i zależy od kąta dyfrakci; Czynnik Lorentza wyraża zależność między parametrami sieci odwrotne a parametrami pomiaru. Zależy od geometrii goniometru; - czynnik absorpcyny uwzględnia osłabienie wiązki promieniowania wskutek absorpci - długość fali - czynnik struktury - czynnik uwzględniaący termiczne drgania sieci krystaliczne (5) Czynnik struktury Czynnik struktury wyraża wpływ rozmieszczenia atomów w komórce elementarne kryształu oraz zdolności rozpraszania przez nie promieniowania wyrażane przez atomowy czynnik rozpraszania f. Inacze, czynnik rozpraszania atomowego f est miarą amplitudy fali rozproszone przez poszczególne atomy, a czynnik struktury sumą fal rozproszonych na wszystkich atomach komórki elementarne. Rysunek 6 przedstawia zależność czynnika atomowego f dla węgla od wartości sinθ/λ. 6 f C 5 4 3 1 0,0 0,5 1,0 1,5,0 sin/ Rys. 6. Zależność czynnika atomowego f od wartości sinθ/λ dla węgla. Ogólny wzór na czynnik struktury wyrażony est wzorem: f hx ky lz i f sin hx ky lz cos f - czynnik atomowy -tego atomu w komórce x, y, z współrzędne atomu w komórce sieciowe h k l wskaźniki Millera (6) Dla komórek centrosymetrycznych (ze środkiem symetrii): f cos hx ky lz (7) 6

Weźmy dla przykładu dwie sieci Bravais go: I i. Dla komórki elementarne przestrzennie centrowane typu I o współrzędnych atomów (oznaczmy e ako A): x, y, z oraz ½+x, ½+y, ½+z, czynnik struktury będzie miał postać: = facosπ(hx + hy + lz) + facosπ(h(x+½) + h(y+½) + l(z+½)) Jeżeli atomy A w komórce elementarne I znaduą się w położeniach szczególnych: 0, 0, 0 oraz ½, ½, ½, to wyrażenie na czynnik struktury ma postać: f A cos h 0 k 0 l 0 f cos h k l A 1 1 1 (8) f A cos 0 cos h k l f 1 cos h k l A (9) Więc eśli h+k+l est parzyste = fa eśli h+k+l est nieparzyste = fa[1-1] = 0 Dla komórki elementarne typu istnieą cztery atomy A tego samego rodzau o współrzędnych: x,y,z; x+1/, y+1/, z; x+1/, y, z+1/; x, y+1/, z+1/; wtedy podstawiaąc położenia do wzoru (7) otrzymuemy: = facosπ(hx + hy + lz) + facosπ(h(x+½) + h(y+½) + lz) + facosπ(h(x+½) + hy + l(z+½)) + facosπ(hx + h(y+½) + l(z+½)) Dla komórki elementarne typu posiadaące cztery atomy A znaduące się w położeniach szczególnych: 0, 0, 0; ½, ½, 0; ½, 0, ½; 0, ½, ½, czynnik struktury wyrażamy ako: f A cos h 0 k 0 l 0 1 1 cos h0 k l f A 1 1 1 1 cos h k l 0 cos h k 0 l 1 cos h k cos h l cos k l Czyli zgodnie z prostymi zasadami matematycznymi: Jeśli h+k, h+l, k+l est parzyste = fa[1+1+1+1] = 4fA Jeśli h+k, h+l, k+l est nieparzyste = fa[1-1-1+1] = 0 7

II. Budowa dyfraktometru proszkowego Badania dyfraktometryczne wykonywane są przy użyciu urządzeń zwanych dyfraktometrami. Każdy taki dyfraktometr zbudowany est z lampy rentgenowskie, monochromatora lub filtrów, stolika do mocowania próbek, detektora, generatora wysokiego napięcia i komputera steruącego pracą dyfraktometru. Podstawowy schemat kształtowania wiązki przedstawia rysunek 7. Ponieważ promieniowanie użyte do pomiaru musi być monochromatyczne, stąd konieczność zastosowania monochromatorów lub filtrów wycinaących/absorbuących niepożądany fragment widma i pozostawienie edne, ściśle określone długości fali. Jest to naczęście linia Kα promieniowania charakterystycznego stosowane anody. Przykład działania filtrów przedstawia rysunek 8. Rys. 7. Źródło promieniowania rentgenowskiego z monochromatorem; 1 ognisko lampy rentgenowskie, kryształ monochromatora, 3 punkt weścia wiązki promieni do licznika. Rys. 8. Porównanie widma anody miedziowe a) przed i b) po prześciu przez filtr niklowy. Linia przerywana masowy współczynnik absorpci niklu. 8

Nasz wydział posiada dyfraktometr firmy Bruker D8 Advance (rysunek 9a) zaopatrzony w szybki detektor Super Speed Vantec-1 (rysunek 9b). 9b Rys. 9. Dyfraktometr proszkowy D8 Advance (a), detektor Vantec-1 (b). III. Dyfraktometria proszkowa w praktyce Dyfraktometria rentgenowska est techniką badawczą znaną i szeroko stosowaną w dziedzinie fizyki ciała stałego, krystalografii oraz badań materiałowych. Przez wiele lat była to ednak technika stosowana głównie do badań naukowych związanych z określaniem struktury sieci krystalicznych różnych substanci, wyznaczaniem ich komórek elementarnych oraz stałych sieciowych. Do typowych zastosowań obecnie należy: Jakościowa i ilościowa krystalograficzna analiza fazowa Wskaźnikowanie oraz określenie parametrów sieci krystaliczne Określenie struktury krystaliczne Wielkość krystalitu Mikronaprężenia Stopień krystalizaci Cienkie warstwy preferowana orientaca Badania tekstury 9

Aby uzyskać wyniki nawyższe akości należy przed wykonaniem badania dyfrakcynego postawić pytania, na które poszukue się odpowiedzi. Jest to konieczne ze względu na zoptymalizowanie pomiaru. Inny typ pomiaru est wymagany dla potrzeb identyfikaci faz, analizy ilościowe i określenia wielkości krystalitów, udokładnienia struktury czy określenia tekstury materiału. Ponadto czas pomiaru zależy od zdolności dyfrakcynych próbki, e ilości, a także kształtu (np. w przypadku minerałów). Identyfikaca faz polega na wykonaniu dyfraktogramu proszkowego o takie akości by refleksy o bardzo słabe intensywności były łatwo rozróżnialne. Im więce est zareestrowanych refleksów o dobre rozdzielczości tym identyfikaca badane substanci est łatwiesza i dokładniesza. Identyfikacę fazową wykonue się w oparciu o położenie refleksu i ego intensywność. Analiza danych polega na porównaniu obrazów dyfraktometrycznych badane próbki z obrazami ednofazowych materiałów wzorcowych uzyskanymi drogą obliczeń teoretycznych lub badań doświadczalnych. Porównanie takie może dotyczyć pełnych zapisów dyfraktometrycznych lub też edynie tzw. zredukowanych zbiorów danych w postaci listy odległości międzypłaszczyznowych d charakterystycznych dla danego materiału polikrystalicznego i odpowiadaących im natężeń linii dyfrakcynych Imax. Zestawy tego rodzau, zwane listami (d, Imax) stanowią rodza krystalograficznego odcisku palca poszczególnych materiałów i są gromadzone w międzynarodowych bazach danych stale uzupełnianych i aktualizowanych. Przykładowe dyfraktogramy przedstawiaą rysunki 10 i 11. Rys. 10. Dyfraktogram proszkowy fazy krystaliczne o składzie wymienionym powyże. Dyfraktogramy wykonane z bardzo małym krokiem pomiarowym na dokładnie skalibrowanym dyfraktometrze nadaą się do określenia parametrów sieci. Wielkość kroku i dokładność pomiarowa sprzętu wyznaczaą dokładność parametrów sieci. Podczas planowania pomiarów należy pamiętać, że zmnieszenie kroku pomiaru wymaga wydłużenia czasu reestraci, a więc wydłużenia czasu pomiarowego. 10

Intensity (counts) 144 100 64 36 10 15 0 5 30 35 40 45 50 55 60 Theta ( ) Rys. 11. Dyfraktogram substanci amorficzne. Analiza ilościowa polega na określeniu wzaemnego stosunku wagowego faz w mieszaninie na podstawie krzywe wzorcowe lub dodatku standardu wewnętrznego. Dokładność wyniku zależy od akości zareestrowanego dyfraktogramu, dokładności przygotowania wzorców, zastosowane metody obliczeń (intensywność refleksu lub powierzchnia refleksu). Krystalograficzne bazy proszkowe Istotnym czynnikiem wpływaącym na zwiększenie wykorzystania technik dyfraktometrycznych w laboratoriach est postęp w dziedzinie budowy dyfraktometrów rentgenowskich (budowa urządzeń przenośnych) oraz stworzenie specalistycznych baz danych oraz programów komputerowych ułatwiaących stosunkowo skomplikowaną analizę danych dyfraktometrycznych. Przykładową kartę z bazy przedstawia rysunek 1. Bazy pozwalaą nie tylko zidentyfikowac związek, lecz również mieszaninę czy minerał. Napopularniesze bazy danych: JCPDS ICDD (Join Committee for Powder Diffraction Standards International Centre or Diffraction Data) ICSD (Inorganic Crystal Structure Database) CSD (Cambridge Structural Database) ASTM (American Society for Testing Materials) 11

Rys. 1. Karta krystalograficzna z bazy ICDD dla α-alo3. Do obróbki i analizy zareestrowanych danych na dyfraktometrze D8 Advance służy dedykowane oprogramowanie DIRAC Plus wraz z programami stowarzyszonymi: EVA - program do wizualizaci danych, wstępne obróbki, identyfikaci, dyfraktogramów 3D, itp. ile Exchange - oprogramowanie do konwersi danych. Dane pomiarowe są zachowane w formacie pliku *.raw i ten format odczytuą programy firmy Bruker. Ponadto oprogramowanie DIRAC+ może być przydatne do wykonania analizy z danych zmierzonych na innym dyfraktometrze. Oprogramowanie do konwersi danych z formatu dyfraktometru D8 *.raw do danych liczbowych w różnych formatach i odwrotnie est przydatne przy transferze danych. PD Maint - Program firmy Bruker do przeszukiwnaia bazy danych ICDD. TOPAS 3 - program w oparciu o różne metody dopasowania profilu refleksu; umożliwia wykonanie analiz ilościowych, akościowych, rozwiązywania struktur itp. 1

IV. Przebieg ćwiczenia Identyfikaca substanci 1. Wykonanie pomiaru metodą proszkową (utarcie substanci, naniesienie na kuwetę, umocowanie na stoliku, zareestrowanie dyfraktogramu próbki) program XRD Commander. Identyfikaca proszku na podstawie zmierzonego dyfraktogramu z wykorzystaniem programu EVA i bazy ICDD PD- Release 008 Wskaźnikowanie substanci i policzenie czynnika rozbieżności struktury R 1. Identyfikaca związku na podstawie otrzymanego od prowadzącego dyfraktogramu z użyciem tablic wyznaczenie położeń kątowych linii dyfrakcynych θ; przeliczenie wartości kątów na wielkość d/n korzystaąc z wzoru Braggów przymuąc znaną wartość długości fali λ (CuKα1) = 1.54051 Å; określenie intensywności zareestrowanych linii (pomiar wysokości intensywność nasilniesze obserwowane linii przyąć ako 100%); na podstawie stabelaryzowanych wyliczonych wartości d/n oraz I znaduemy odpowiednią grupę wartości d w skorowidzu liczbowym; każda substanca scharakteryzowana est przez podanie wartości d/n dla kilku nasilnieszych linii dyfrakcynych, a mianowicie: d1 - linia nasilniesza, d druga co do natężenia, d3 - trzecia co do natężenia; przeglądamy drugą kolumnę wartości d w celu znalezienia nalepie pasuące wartości d; eżeli znadziemy dobrą zgodność dla kilku nasilnieszych linii wymienionych w skorowidzu, wyszukuemy właściwą kartę w kartotece i porównuemy wartości d/n i I wszystkich obserwowanych linii z wartościami podanymi w karcie; eśli otrzymamy pełną zgodność, wówczas identyfikaca est zakończona; należy potwierdzić identyfikacę w bazie krystalograficzne.. Przeprowadzić wskaźnikowanie linii dyfrakcynych i obliczyć stałą sieciową komórki a dla preparatu krystalizuącego w układzie regularnym. Koleność przeprowadzonych obliczeń (tabela 3): sinθ Δsin θ z uśrednionych namnieszych wartości wyliczyć Δsin θmin sin min 4 a a 4 sin min stała sieciowa a (porównać z wartością tablicową) N N = sin /k, k = /4a 13

na podstawie N (= h +k +l ) rozkład na sumę kwadratów wskaźników - wywskaźnikowanie linii dyfrakcynych (tabela 1.) przyporządkowanie poszczególnym refleksom odpowiednich wartości czynnika krotności płaszczyzn H (tabela.) Lp exp I exp L p H z wykreślonego wykresu zależności teoretycznego czynnika atomowego f od sinθ/λ odczytać wartości eksperymentalne czynników f znaąc położenia atomów w komórce (x,y,z) oraz wskaźniki () wyliczyć obl f cos hx po zsumowaniu obl oraz zsumowaniu exp wyliczyć współczynnik skali ky lz przeskalować exp tzn. pomnożyć exp przez K otrzymuemy exp w skali obl czyli exp obl K exp wyliczyć wskaźnik rozbieżności struktury R exp ' exp ' obl 14

Tabela 1. Wskaźniki refleksów dyfrakcynych i sumy ich kwadratów dla układu regularnego h +k +l h +k +l P I P I 1 100 - - 31 - - - 110-110 3 440 440 440 3 111 111-33 5;441 - - 4 00 00 00 34 530;433-530; 433 5 10 - - 35 531 531-6 11-11 36 600;44 600;44-7 - - - 37 610 - - 8 0 0 0 38 611;53-611; 53 9 300;1 - - 39 - - - 10 310-310 40 60 60 60 11 311 311-41 61;540;433 - - 1 4 541-541 13 30 - - 43 533 533-14 31-31 44 6 6 6 15 - - - 45 630;54 - - 16 400 400 400 46 631-631 17 410;3 - - 47 - - - 18 411;330 - - 48 444 444 444 19 331 331-49 700;63 - - 0 40 40 40 50 710;550;543-710;550;543 1 41 - - 51 711;551 711;551-33 - 33 5 640 640 640 3 - - - 53 70;641 - - 4 4 4 4 54 71;633;55-71;633;55 5 500;430 - - 55 - - - 6 510;431-510;431 56 64 64 64 7 511;333 511;333-57 7;544 - - 8 - - - 58 730-730 9 50;43 - - 59 731;553 731;553-30 51-51 60 - - - Tabela. Czynnik krotności płaszczyzn H w metodach polikrystalicznych Uklad Klasa krystalograficzna Wskaźniki plaszczyzn m 3 m, 43, 4 3m hhl hk0 110 111 100 Regularny 48 4 4 1 8 6 m 3, 3 4 4 1 1 8 6 Wszystkie trzy wskaźniki do przestawienia 15

V. Opracowanie wyników i sprawozdanie Tabela 3. Sprawozdanie powinno zawierać: zestawienie otrzymanych wyników w postaci tabeli (włącznie z danymi literaturowymi oraz stałą sieciową a literaturową i eksperymentalną); (Tabela 3) tok obliczeń wykonanych do wywskaźnikowania dyfraktogramu i wyliczenia wskaźnika rozbieżności struktury R θ I sinθ sin θ Δsin θ N h k l H Lp exp f obl exp Przykładowe obliczenia: Substanca zidentyfikowana: NaCl (typ ) Na (000), (½ ½ 0), (½ 0 ½), (0 ½ ½) Cl (½ ½ ½), (0 0 ½), (0 ½ 0), (½ 0 0) Np. dla N = 4 h k l = 0 0 H = 6 Np. dla N = 19 h k l = 3 3 1 H = 4 obl f Cl f Na 1 cos h k cos h l cos k l cos h 1 k 1 1 1 1 1 l cos l cos k cos h f f cos h k l 1 cos h k cos h l cos k l Na Cl Ponieważ np. dla wynoszących (00) h+k oraz k+l oraz h+l są liczbami parzystymi: f f cos h k l 4 Na Cl I dale, ponieważ h+k+l est parzyste, to 4 f 4 f Na Cl Ponieważ dla refleksu (331) analogicznie h+k oraz k+l oraz h+l są liczbami parzystymi: f f cos h k l 4 Na Cl Jednak h+k+l est nieparzyste, to: 4 f 4 f Na Cl 16

Uwagi odnośnie bezpieczeństwa pracy z dyfraktometrem D8 Advance Dla zabezpieczenia osób przebywaących w Pracowni przed promieniowaniem X komora pomiarowa dyfraktometru osłonięta est płytami ze szkła ołowiowego. Dzięki te osłonie natężenie wiązki wychodzące na zewnątrz est porównywalne z poziomem naturalnego tła. Dyfraktometr posiada zabezpieczenia uniemożliwiaące otwarcie komory podczas pomiaru oraz uruchomienie pomiaru przy otwartych/niezablokowanych drzwiach od komory. W trakcie pracy z dyfraktometrem należy przestrzegać następuących reguł: 1. Włączanie i wyłączanie dyfraktometru est możliwe tylko po otrzymaniu zezwolenia i pod kontrolą prowadzącego ćwiczenia.. W trakcie pomiarów zabrania się dokonywania zmian połączeń elektrycznych lub parametrów poszczególnych układów elektronicznych dyfraktometru. 3. Nie manipulować włącznikami i przyciskami na przednim panelu dyfraktometru za wyątkiem przycisku OPEN DOOR, który umożliwia otwarcie komory dyfraktometru. Zagadnienia do kolokwium podstawy krystalografii strukturalne, podstawowe typy struktur krystalicznych, układy krystalograficzne, promieniowanie rentgenowskie, ego otrzymywanie i podstawy dyfrakci, widmo ciągłe i charakterystyczne, filtry rentgenowskie, promieniowanie monochromatyczne, ego właściwości; prawo Braggów, intensywność refleksów, schemat budowy dyfraktometru proszkowego, wpływ struktury krystaliczne na postać dyfraktogramu. Literatura 1. Z. Ciunik, T. Głowiak, M. Ilczyszyn, A. Kowalski, M. Kubiak, T. Lis, Z. Olenik, W. Sawka-Dobrowolska, Instrukce do ćwiczeń z krystalografii, Wydawnictwo Uniwersytetu Wrocławskiego, Wrocław 1995.. Z. Boarski, E. Łągiewka, Rentgenowska analiza strukturalna, PWN, Warszawa, 1988. 3. Z. Boarski, M. Gigla, K. Stróż, M. Surowiec, Krystalografia, Wydanie III, PWN, Warszawa, 008. 4. B.D. Cullity, Podstawy dyfrakci promieni rentgenowskich, PWN, Warszawa, 1964. 5. C. Kittel, Wstęp do fizyki ciała stałego, PWN, Warszawa, 1999. 6. Z. Kosturkiewicz, Metody krystalografii, Wydawnictwo Naukowe UAM, Poznań, 004. 7. P. Luger, Rentgenografia strukturalna monokryształów, PWN, Warszawa, 1989. 8. T. Penkala, Zarys Krystalografii, Wydanie III, PWN, Warszawa, 1983. 9. M. Van Meerssche, J. eneau-dupont, Krystalografia i chemia strukturalna, PWN, Warszawa, 1984. 17