ZASTOSOWANIE METODY TRAKOWEJ I HELOWEJ DO REKONSTRUKCJI TERMICZNEJ BASENÓW SEDYMENTACYJNYCH

Dariusz BOTOR Technika Poszukiwañ Geologicznych AGH, Wydz. Geologii, Geofizyki i Ochrony Œrodowiska, Geotermia, Zrównowa ony Rozwój nr 1 2/2010 Katedra Geologii Z³o owej i Górniczej, 30-059 Kraków, al. Mickiewicza 30 e-mail: botor@agh.edu.pl Aneta A. ANCZKIEWICZ Instytut nauk Geologicznych PAN, Oœrodek Badawczy w Krakowie, 31-002 Kraków, ul. Senacka 1 e-mail: ndstruzi@cyf-kr.edu.pl ZASTOSOWANIE METODY TRAKOWEJ I HELOWEJ DO REKONSTRUKCJI TERMICZNEJ BASENÓW SEDYMENTACYJNYCH STRESZCZENIE Podstawowymi metodami stosowanym w niskotemperaturowej termochronologii basenów sedymentacyjnych s¹ metody trakowa i helowa. Badania tymi metodami prowadzi siê g³ównie na apatycie i cyrkonie. Metody te pozwalaj¹ na okreœlenie czasu wystêpowania temperatury, która ma podstawowe znaczenie zarówno poznawcze, jak i utylitarne dla powstawania z³ó wielu kopalin, a tak e pozwala na ocenê wielu innych procesów diagenetycznych, tektonicznych, oraz geomorfologicznych. Metoda trakowa opiera siê na analizie defektów w strukturze minera³ów, które pochodz¹ z rozpadu promieniotwórczego atomów 238 U. Metoda helowa oparta jest na powstawaniu helu g³ównie z izotopów uranu i toru. Metoda helowa pozwala na ocenê temperatury w zakresie 40 do 70 C ± 15 C (dla apatytu), natomiast analiza trakowa apatytów pozwala oszacowaæ temperaturê w zakresie od oko³o 60 do 110 C ± 20 C). S OWA KLUCZOWE Metoda trakowa, metoda helowa, apatyt, basen sedymentacyjny, geotermometr. Dziedzina: geologia * * * WPROWADZENIE Podstawowymi metodami stosowanym w niskotemperaturowej termochronologii basenów sedymentacyjnych s¹ metody trakowa (ang. fission tracks, FT) (Donelick i in. 2005; Recenzowa³ dr Jan Szewczyk Artyku³ wp³yn¹³ do Redakcji 20.07.2009 r., zaakceptowano do druku 28.04.2010 r. 133

Gallagher i in. 1998) i helowa (ang. helium dating, actinides/helium, U-Th/He, Farley 2000, 2002). Stosuje siê je do zespo³ów minera³ów ciê kich (g³ównie apatytu i cyrkonu oraz tytanitu). Celem niniejszej pracy jest przedstawienie podstaw metodyki przeprowadzania takich badañ. W dalszej czêœci artyku³u skoncentrowano siê g³ównie na analizie apatytów jako maj¹cych podstawowe znaczenie dla rekonstrukcji historii termicznej basenów sedymentacyjnych. Metoda trakowa, znana i rozwijana od lat szeœædziesi¹tych ubieg³ego wieku (Fleicher, Price 1964; Naeser 1967; Wagner 1968) jest obecnie g³ówn¹ metod¹ geochronologiczn¹ maj¹c¹ zastosowanie w ska³ach osadowych. Analiza trakowa apatytów pozwala oszacowaæ temperaturê dla zakresu ~60 110 C ± 20 C. Termochronometria trakowa stanowi wiêc metodê, pozwalaj¹c¹ na rekonstrukcjê temperatury w przedziale pomiêdzy mo liwoœciami metody helowej z jednej strony (temperatura zamkniêcia ~70 C ± 15 C, Shuster i in. 2006) a metodami argonowymi z drugiej (temperatura zamkniêcia ~180 200 C dla sanidynu) (Dickin 2000; Farley 2002; Armstrong 2005) (rys. 1). Temperatura zamkniêcia Rys. 1. Temperatury zamkniêcia wybranych systemów geochronologicznych w poszczególnych minera³ach (zmodyfikowane na podstawie Armstrong 2005; Farley 2002). Do rekonstrukcji termicznej basenów sedymentacyjnych zastosowanie maj¹ jedynie niskotemperaturowe systemy, g³ównie metoda trakowa i helowa na apatytach i cyrkonach Fig. 1. Closure temperature in selected geochronological systems in given minerals (modified from Armstrong 2005; Farley 2002). In a reconstruction of the thermal history of sedimentary basins only low-temperature systems are aapplied (e.g. fission track and helium methods) 134

to temperatura, powy ej której minera³ stanowi jeszcze uk³ad otwarty, a poni ej której jest ju uk³adem zamkniêtym dla danej wymiany izotopowej. Temperatura zamkniêcia jest z regu³y ni sza (czêsto znacznie) ni temperatura krystalizacji danego minera³u (Dodson 1973; Polañski 1979). Zakres stosowania metody trakowej odpowiada w przybli eniu zakresowi temperaturowemu g³ównych faz generowania wêglowodorów w ska³ach osadowych, uwêglenia wêgli kamiennych, czy innym procesom diagenetycznym. Na historiê termiczn¹ basenu sedymentacyjnego (zw³aszcza czêsto wystêpuj¹cego basenu inwersyjnego) sk³adaj¹ siê w uproszczeniu dwa etapy: pierwszy z nich to wzrost temperatury do wartoœci maksymalnych, a drugi to etap wych³adzania do wartoœci mierzonych obecnie. Szereg metod pozwala na ocenê wartoœci maksymalnej temperatury (np. wskaÿniki organiczne, w tym refleksyjnoœæ witrynitu i Tmax z analizy Rock-Eval, Botor, Kosakowski 2000; wskaÿniki mineralne w tym illit-smektyt, Œrodoñ i in. 2006). Jednak tylko nieliczne metody, takie jak helowa czy trakowa, pozwalaj¹ na oszacowanie czasu wych³adzania z maksymalnej temperatury (Gallhager i in. 1998; Armstrong 2005) i znajduj¹ zastosowanie do ska³ osadowych w przeciwieñstwie do wy ej temperaturowych geochronometrów (Dickin 2000; Armstrong 2005; Farley 2002) (rys. 1). W Polsce badania trakowe m.in. prowadzili Burchart (1971, 1972, 1981), Jarmo³owicz- -Szulc (1983), Manecki (1968, 1970), Mochnacka (1971) oraz Skowroñski (1976). Dotyczy³y one g³ownie datowania bezwzglêdnego ska³ magmowych i metamorficznych oraz aspektów metodycznych. Zastosowanie do badañ ewolucji termicznej osadowego wype³nienia basenów sedymentacyjnych metody trakowa i helowa znalaz³y dopiero w ostatnich latach (Botor i in. 2003, 2006; Anczkiewicz i in. 2005, 2005; Poprawa, Andriessen 2006). 1. METODA TRAKOWA (FT) Metoda trakowa opiera siê na analizie œladów (ang. track) zniszczenia radiacyjnego (defektów w strukturze kryszta³ów) w cia³ach sta³ych (g³. kryszta³ach). Pochodz¹ one z rozpadu promieniotwórczego atomów 238 U. Traki (œlady) s¹ selektywnie rozpuszczane i powiêkszane poprzez trawienie w kwasie azotowym. Mierz¹c zawartoœæ uranu i iloœæ traków mierzymy czas, w którym traki by³y akumulowane, czyli wiek trakowy. Traki stanowi¹ geometrycznie proste œlady w strukturze apatytu, niezorientowane w przestrzeni (rys. 2 5). D³ugoœæ ich pocz¹tkowa wynosi zwykle oko³o 16 m i jest ona skracana ze wzrostem temperatury. 1.1. Metodyka laboratoryjnych badañ trakowych Obecnie powszechnie stosuje siê analizy trakowe za pomoc¹ metody zewnêtrznego detektora (ang. EDM) w postaci g³ównie niskouranowej miki (Gallagher i in. 1998). W poszczególnych laboratoriach techniki badañ trakowych ró ni¹ siê nieco, aczkolwiek stosuje siê w metodzie zewnêtrznego detektora generalnie poni szy schemat przeprowadzania badañ. W celu uzyskania koncentratu monominerlanego z³o onego prawie wy³¹cznie 135

Rys. 2. Apatyty z tonsteinu z pok³adu 328, górny karbon, KWK Brzeszcze, GZW: widoczne traki spontaniczne. pow. 120 Fig. 2. Apatites from the Upper Carboniferous tonstein (coal seam 328, coal mine Brzeszcze, Upper Silesia Coal Basin): spontaneous track are visible (120) Rys. 3. Traki indukowane w muskowicie, obraz lustrzany z rys. 2, pow. 120 Fig. 3. Etched induced fission tracks in muscovite. Mirror image from fig. 2 (120) z apatytów (lub przynajmniej zbli onego do monomineralnego, rys. 6) przeprowadza siê separacjê mineraln¹ z zastosowaniem standardowych metod wydzielania minera³ów ciê kich (kruszenie, stó³ koncentracyjny, separacja magnetyczna i wydzielanie w cieczach ciê kich i/lub za pomoc¹ separacji magnetohydrodynamicznej), czêsto te niezbêdne jest dodatkowe rêczne wybieranie apatytów w fazie koñcowej. Nastêpnie wykonuje siê preparaty proszkowe do analiz mikroskopowych w ywicy epoksydowej, a po ich wyszlifowaniu 136

Rys. 4. Traki w apatycie (bentonit, kreda, Straconka ko³o Bielska). Widoczne tzw. confined tracks, czyli traki w których widoczne s¹ oba koñce (pow. 1200 ) Fig. 4. Etched spontaneous tracks in apatite (Cretaceous bentonite, Straconka near Bielsko). See some confined tracks, in which both ends are visible. Tracks which don't intersect the polished surface, but do intersect surface tracks or a crack/cleavage Rys. 5. Traki w apatycie ( confined track widoczny centralnej czêœci zdjêcia). Tonstein z pok³adu 328, górny karbon, KWK Brzeszcze, GZW, pow. 1200 Fig. 5. Etched spontaneous tracks in apatite (confined track visible in the centre). The Upper Carboniferous tonstein (coal seam 328, coal mine Brzeszcze, Uppper silecia Coal Basin (1200) i wypolerowaniu, próby te trawi siê w 5 molowym HNO 3 przez 20 sekund w temperaturze 21 C. Po umieszczeniu detektora (niskouranowego muskowitu) próby naœwietla siê neutronami termicznymi w reaktorze atomowym. Nastêpnie jest trawiony sam muskowit w 40% HF przez 40 minut (zob. np. Grist, Ravenhurst 1992). Zwykle pomiary dokonuje siê dla 137

Rys. 6. Frakcja ciê ka (pow. 2,8 g/cm 3 ) wyseparowana z bentonitu (Polany, jednostka magurska, Zewnêtrzne Karpaty Fliszowe). Dominuj¹ w niej apatyty, ponadto wystêpuj¹ cyrkony i minera³y nieprzezroczyste Fig. 6. Heavy minerals fraction (above 2,8 g/cm 3 ) from bentonite (Polany, Mugura Unit, the Outer Carpathians). Here apatites are major minerals and additionally zircons and opaque minerals are present 20 30 ziaren apatytów. Pomiary mikroskopowe s¹ wykonywane na mikroskopie do œwiat³a przechodz¹cego (np. Nikon Eclipse E600) przy powiêkszeniach ponad 1000 z wykorzystaniem zautomatyzowanego stolika np. Kintek i oprogramowania FT-Stage (Dymitru 1992) lub korzystaj¹c z systemu AUTOSCAN (Krochmal 2005). Obliczenia wieków trakowych i obróbkê danych pomiarowych najwygodniej przeprowadza siê za pomoc¹ oprogramowania komputerowego np. Trackey (Dunkl 2001), a modelowania numeryczne historii termicznej analizowanych próbek za pomoc¹ programu np. MonteTrax (Gallagher i in. 1998) lub AFTsolve/HeFTy (Ketchum i in. 2000, 2005). Próbka jest poddawana dzia³aniu strumienia neutronów termicznych w reaktorze atomowym. Neutrony te powoduj¹ rozszczepienie atomów 235 U, powoduj¹c powstanie nowych traków (indukowanych). Ich iloœæ w materiale poddanym takiemu procesowi jest proporcjonalna do dawki strumienia neutronów oraz zawartoœci 235 U. Znaj¹c dawkê strumienia neutronów i zliczaj¹c sztucznie wywo³ane traki okreœla siê zawartoœæ 235 U w apatycie, a tym samym zawartoœæ ca³ego uranu. Dawkê strumienia neutronów okreœla siê poœrednio umieszczaj¹c w reaktorze wraz z badan¹ próbk¹ wzorcow¹ p³ytkê szklan¹ z dok³adnie znan¹ zawartoœci¹ uranu (dozymetr). W p³ytce powstan¹ te traki, a z ich iloœci mo emy wyznaczyæ natê enie strumienia neutronów. Miêdzy czasem tworzenia traków a zmierzon¹ ich gêstoœci¹ istnieje zale noœæ wykorzystywana do datowania (Fleicher, Price 1964; Burchart 1971, 1981; Hurford 1990): 1 s d I t ln d 1 pif 138

gdzie: t wiek trakowy (age) (Hurford 1990), d ca³kowita sta³a rozpadu 238 U (total decay constant 1,55110 10 /r, Hurford 1990), f sta³a rozszczepienia (fission decay constant ca. 6,9 8,410 17 /r Fleicher & Price 1964), s gêstoœæ traków rozszczepienia samorzutnego (spontanicznego) (Hurford 1990), przekrój czynny neutronów termicznych (thermal neutron cross-section, 58010 24 ; Hurford 1990), I stosunek izotopowy 235 U/ 238 U (7,252710 3 ; Hurford 1990), ca³kowita dawka strumienia neutronów termicznych (thermal neutron fluence, Hurford 1990), i gêstoœæ traków indukowanych (Hurford 1990). W praktyce zwykle upraszcza siê powy sze równanie wprowadzaj¹c wspó³czynnik zeta () (Hurford, Green 1983): t 1 s d d i g d ln 1 (Hurford & Green 1983) I f d dtstd ( e 1) s f i stdg d Tstd znany wiek standardu (np. Durango 31.4 Ma), d gêstoœæ traków indukowanych w dozymetrze (szk³o standardowe o znanej zawartoœci uranu, np. CN5), g wspó³czynnik geometryczny. 1.2. Opracowanie i interpretacja wyników pomiarów Dla próbek, które wykazuj¹ znaczn¹ dyspersjê wieku poszczególnych ziaren wykonuje siê wykres radialny Galbraitha (1990), pozwalaj¹cy na ocenê jakoœciow¹ uzyskanych wyników pomiarów. Iloœæ traków w apatycie zale y od zawartoœci uranu i czasu. Redukcja wieku trakowego jest zwi¹zana z napraw¹ (ang. annealing) defektów struktury kryszta- ³u w tempie uzale nionym od wzrostu temperatury (Corrigan 1991; Carlson 1990; Armstrong 2005). Naprawa ta jest manifestowana przez spadek d³ugoœci poszczególnych traków. Iloœæ traków przecinaj¹cych wypolerowan¹ powierzchniê ziarna apatytu zale y od d³ugoœci traków. Dlatego, gdy d³ugoœæ jest redukowana, to spada te wiek trakowy. Rozk³ady d³ugoœci traków s¹ wskaÿnikiem historii termicznej (Gleadow i in. 1986; Armstrong 2005). 139

Na podstawie wyników pomiarów mikroskopowych (wiek trakowy i d³ugoœci traków, ewentualne tzw. etch-pits czyli œrednice traków przecinaj¹cych wypolerowan¹ powierzchniê, które pozwalaj¹ca poœrednio oceniæ stosunek F/Cl) przeprowadza siê modelowania numeryczne historii termicznej za pomoc¹ szeregu dostêpnych programów komputerowych (np. Ketchum i in. 2000). Rozpoczynaj¹c takie modelowania nale y okreœliæ pewne warunki brzegowe, aby uzyskaæ wiarygodny model historii termicznej. Podstawowe warunki brzegowe dla danego modelu stanowi: (1) temperatura wspó³czesna próbki, (2) temperatura, w której nast¹pi³a depozycja danej ska³y, z której pochodzi próbka, oraz (3) najmniej precyzyjnie okreœlana temperatura maksymalna, któr¹ osi¹gnê³a próbka w trakcie swej postdepozycyjnej ewolucji (np. maksymalna temperatura pogr¹ enia oszacowana na podstawie refleksyjnoœci witrynitu) (rys. 7 8). Bardzo istotne z punktu widzenia rekonstrukcji ewolucji termicznej jest okreœlenie sk³adu chemicznego apatytów (zw³aszcza zawartoœci fluoru i chloru), gdy wp³ywa to na wra liwoœæ systemu na temperaturê. Apatyty w ska³ach osadowych wykazuj¹ znaczne zró nicowanie sk³adu chemicznego i to zarówno w pojedynczej próbce, jak i pomiêdzy próbkami (np. Barbarand i in. 2003). Najczêœciej spotyka siê apatyty bogate w fluor tzw. Rys. 7. Modelowania historii termicznej basenu sedymentacyjnego za pomoc¹ programu AFTsolve (Ketchum i in. 2000) podstawowe za³o enia metodyczne warunków brzegowych modelu (zmodyfikowane na podstawie Botor i in. 2006). Podstawowe warunki brzegowe dla danego modelu stanowi¹: (i) temperatura wspó³czesna próbki, (ii) temperatura, w której nast¹pi³a depozycja danej ska³y, z której pochodzi próbka, oraz (iii) najmniej precyzyjnie okreœlana temperatura maksymalna, któr¹ osi¹gnê³a próbka w takcie swej postdepozycyjnej ewolucji (np. maksymalna temperatura pogr¹ enia oszacowana na podstawie refleksyjnoœci witrynitu) Fig. 7. Thermal history modelling of the sedimentary basin by means of the AFTsolve software (Ketchum et al. 2000) basic methodological assumptions of boundary conditions model (modified from Botor et al. 2006). The basic boundary conditions for the model are: (i) present-day temperature of the sample, (ii) temperature at which the rock deposition was, (iii) and estimated maximum temperature, which was reached by the sample during its evolution (e.g. maximum burial temperature estimated on the basis of vitrinite reflectance) 140

Rys. 8. Przyk³adowe wyniki modelowania historii termicznej za pomoc¹ programu AFTsolve (Ketchum i in. 2000) dla próbki apatytu z bentonitu Polany (jednostka mazurska, Karpaty Fliszowe) (Botor i in. 2006). Próbka osi¹gnê³a 33 miliony lat temu (najwy szy eocen najni szy oligocen) maksymaln¹ temperaturê oko³o 150 C. Cech¹ charakterystyczn¹ historii termicznej niniejszej próbki jest gwa³towny wzrost pogr¹ enia (i temperatury) uwarunkowany tektonicznie (36 33 miliony lat temu), a nastêpnie szybka inwersja (oko³o 33 26 milionów lat temu) Fig. 8. Sample results of the thermal history modeling using AFTsolve (Ketchum et al. 2000) for apatite sample (Polany, Magura Unit, the Outer Carpathians) (from Botor et al. 2006). The sample has reached 33 million years ago (the latest Eocene Oligocene), maximum temperature of about 150C. Characteristic of the thermal history of this sample is the sharp increase in burial (and temperature) tectonically conditioned (36 33 million years ago), followed by rapid inversion (about 33 26 million years ago) fluorapatyty, takie jak standardowo u ywany w analizach trakowych apatyt Durango. Szczególnie istotne jest tu zró nicowanie zawartoœci chloru, poniewa wp³ywa ono na kinetykê zabliÿniania traków pod wp³ywem temperatury. Redukcja wieku trakowego uzale niona jest równie od zawartoœci chloru. Apatyty ubo sze w chlor ³atwiej i szybciej s¹ skracane pod wp³ywem temperatury ni apatyty bogatsze w chlor (rys. 9). Redukcja wieku trakowego apatytów zawieraj¹cych ~2% Cl jest znikoma, podczas gdy apatyty zawieraj¹ce bardzo ma³o chloru maj¹ wiek zredukowany prawie do zera (Green i in. 1989). Modelowanie danych trakowych pozwala okreœliæ czas wystêpowania maksymalnej temperatury, a tak e wielkoœæ i charakter zdarzeñ termicznych wystêpuj¹cych po maksimum temperaturowym (rys. 10). 2. METODA HELOWA Metoda helowa (U-Th/He) stanowi stosunkowo now¹ technikê pod wzglêdem zastosowania do termochronologii utworów osadowych (Wolf i in. 1996, 1998; Farley 2000; 141

Rys. 9. Zró nicowanie sk³adu chemicznego apatytów powoduje zró nicowanie temperatury zamkniêcia, która wynosi dla metody trakowej we fluoroapatytach oko³o 110 C ± 20 C, natomiast w chloroapatytach oko³o 140 C ± 20 C Fig. 9. Chemical differentiation of apatite of cause closure temperature variation, which is in fluoroapatites about 110 C ± 20 C, while in chloroapatites is about 140 C ± 20 C. The socslled. track etch pits, i.e., traces of the intersection with the surface have different diameters, which allows to determine the parameter Dpar correlated with chemical composition Rys. 10. Przyk³ad modelu historii termicznej z dwoma zdarzeniami wzrostu temperatury. Drugie zdarzenie termiczne zapisuje siê w trakach tylko w przypadku, gdy temperatura tego zdarzenia jest ni sza ni zdarzenia pierwszego Fig. 10. An example of the model thermal history of the two events temperature rises. The second thermal event is recorded by tracks only when the temperature of this event is lower than the first one 142

Farley 2002). W ostatniej dekadzie nast¹pi³ znacz¹cy rozwój metody helowej, który pozwoli³ rozszerzyæ zakres szacowania temperatury w stosunku do dotychczas stosowanych metod (Armstrong 2005). Wiarygodne informacje na temat temperatury uzyskuje siê poni ej zakresu stosowania metody trakowej (ang. partial annealing zone), czyli poni ej przedzia³u temperatur ~60 110±20 C, poniewa analogiczny interwa³ czêœciowej retencji helu (ang. partial retention zone) w apatycie waha siê pomiêdzy 40 a 70 C, a temperatura zamkniêcia dla helu w apatycie oceniana jest na 70±15 C, w zale noœci g³ównie od tempa wych³adzania i wielkoœci kryszta³ów (Farley 2000; Shuster i in. 2006). Powstawanie helu z rozpadu promieniotwórczego uranu i toru w ska³ach i minera³ach zosta³o zaproponowane ju w 1905 roku przez Rutheforda jako metoda datowañ radiometrycznych. Zastosowanie jej by³o testowane szereg razy w ci¹gu XX wieku (zob. Polañski 1979; Wolf i in. 1996). Pocz¹tkowo uzyskiwano w niektórych przypadkach wiarygodne rezultaty, ale technika ta by³a uwa ana za niezbyt pewn¹. W wiêkszoœci pomiarów, daty helowe by³y zbyt m³ode w stosunku do spodziewanych lub otrzymywanych innymi metodami izotopowymi. Jako przyczynê tych ró nic uznano ucieczkê helu z minera³ów na drodze dyfuzji. Renesans metody rozpocz¹³ siê, gdy Zeitler i in. (1987) zasugerowali, e niskie wartoœci dat helowych mog¹ byæ zwi¹zane z wych³adzaniem p³ytkich partii skorupy ziemskiej (i interpretowane jako tzw. cooling age). Idea ta zosta³a rozwiniêta i potwierdzona przez póÿniejsze badania nad dyfuzj¹ helu we fluoroapatycie, na podstawie których okreœlono temperaturê zamkniêcia 70±15 C (Lippolt i in. 1994; Wolf i in. 1996; Farley 2000; Shuster i in. 2006). W po³¹czeniu z mo liw¹ dziœ do uzyskania wysok¹ analityczn¹ precyzj¹ pomiaru, owa niska temperatura zamkniêcia pozwala stosowaæ tê metodê jako bardzo wartoœciowy nowy geotermometr (Farley 2000). 2.1. Metodyka badañ laboratoryjnych Z uzyskanych preparatów minera³ów ciê kich wybiera siê rêcznie apatyty do analiz izotopowych pod mikroskopem stereoskopowym przy powiêkszeniu oko³o 100 200-krotnym. Ka dy kryszta³ apatytu jest sprawdzany czy nie zawiera inkluzji (g³. cyrkonu cechuj¹cego siê nadmiarowymi iloœciami uranu i toru). Inkluzje takie zaburzaj¹ wyniki pomiarowe. Poniewa wprowadza siê poprawki na kszta³t i wielkoœæ poszczególnych kryszta³ów ich geometria musi byæ wczeœniej znana (Farley 2000). Badania metod¹ helow¹ sk³adaj¹ siê z pomiarów sk³adu izotopowego helu na spektrometrze kwadropulowym oraz pomiaru zawartoœci uranu i toru zwykle za pomoc¹ plazmowej spektrometrii mass (ICP-MS) (Wolf i in. 1996, 1998; House i in. 1998; Farley 2000; Persano i in. 2002). W celu odgazowania i uwolnienia helu apatyty s¹ podgrzewane w zakresie temperatury od 300 do 950 C w tytanowym piecu elektrycznym w ultrawysokiej pró ni lub za pomoc¹ lasera (Farley 2000; Foeken i in. 2006). Temperatura pieca jest kalibrowana przy u yciu pirometru optycznego i monitorowana podczas pomiarów helowych przez termostat. W celu ekstrakcji helu z kryszta³ów apatytów próbki s¹ zwykle pakowane w foliê miedzian¹ i wygrzewane przez 20 minut (bez stopienia kryszta³ów aby unikn¹æ straty uranu i toru). Drugi etap wygrzewania stosuje siê dodatkowo w celu sprawdzenia, czy czêœæ helu nie pochodzi³a z ewentualnych wrostków cyrkonu (zawieraj¹cych znaczne iloœæ uranu i toru) 143

(House i in. 1998; Farley 2000). Wydzielone gazy s¹ rozdzielane na getterach Zr-Ti-Al oraz na aktywowanym wêglu umieszczonym w ciek³ym azocie. Tak uzyskany hel jest nastêpnie mierzony za pomoc¹ spektrometru kwadropulowego z zastosowaniem detektora Faradaya. Dok³adnoœæ pomiarów izotopu 4 He wynosi ~0,5%. Uran i tor s¹ mierzone technik¹ izotopowego rozcieñczania za pomoc¹ ICPMS. Próbki apatytów usuniête z pieca po pomiarach helowych s¹ rozpuszczane w HNO 3. Uran i tor s¹ wydzielane za pomoc¹ chromatografii kolumnowej (np. Dickin 2000). Dok³adnoœæ pomiaru uranu i toru wynosi ~2,5%. 2.2. Obliczenie wieku helowego Iloœæ powstaj¹cych w wyniku rozpadów promieniotwórczych atomów helu ( 4 He) w funkcji czasu przedstawia siê nastêpuj¹co (Farley 2002): 4 He = 8 [ 238 U] (e 238 t 1)+7[ 235 U] (e 235 t 1)+6[ 232 Th] (e 232 t 1) gdzie 4 He, [ 238 U], [ 235 U] i [ 232 Th] s¹ koncentracj¹ poszczególnych izotopów, wartoœæ liczbowa przed ka dym z nich odnosi siê do liczby cz¹stek alfa produkowanych przez odpowiedni rozpad izotopowego ³añcucha, jest sta³¹ danego rozpadu, t jest czasem, w którym hel zosta³ zakumulowany (Farley 2002). Powy sze trzy izotopy macierzyste, wraz z izotopami-produktami ich rozpadu, reprezentowane w równaniu stanowi¹ jedyne istotne wytwarzaj¹ce hel w naturze. Tak jak w przypadku wieku trakowego, przy braku innych czynników, pozwala to oceniæ czas, w którym hel zosta³ akumulowany w strukturze danego kryszta³u. Chocia z powodu innych czynników, omówionych ni ej, wiek helowy musi byæ interpretowany z du ¹ ostro noœci¹ (Shuster i in. 2006). 2.3. Korekta wieku wed³ug wielkoœci kryszta³ów Zakresy d³ugoœci œladów cz¹stek alfa produkowanych z rozpadu izotopowego uranu i toru s¹ zwykle zawarte pomiêdzy 12 a 34 m (Farley i in. 1996). Poniewa odleg³oœci wygaszania (ang. stopping distances) stanowi¹ znacz¹c¹ czêœæ typowego promienia kryszta³ów apatytu (zwykle 30 100 m), znacz¹ca czêœæ cz¹stek alfa produkowanych w apatycie mo e byæ emitowana poza kryszta³ apatytu, powoduj¹c utratê radiogenicznego helu (rys. 11). Farley i in. (1996) wykazali, e z uwagi na powy sze zjawisko nale y przeprowadziæ korektê wieku helowego poprzez wprowadzenie wspó³czynnika (znanego jako F T ) uzale nionego od wielkoœci poszczególnych kryszta³ów. 2.4. Czu³oœæ termiczna Obliczenia retencji helu w czasie geologicznym oraz laboratoryjne prace eksperymentalne nad jego dyfuzj¹ sugeruj¹, e hel jest progresywnie tracony w temperaturach pomiêdzy 40 a 70 C, a ten przedzia³ temperaturowy stanowi tzw. strefê czêœciowej retencji helu (Helium Partial Retention Zone, He PRZ). Pomiary w próbkach z g³êbokich otworów wiertniczych basenu Otway (SE Australia) (House i in. 1999) potwierdzi³y ten zakres 144

Rys. 11. Retencja helu w kryszta³ach. Strefy brzegowe kryszta³ów emituj¹ cz¹stki alfa równie na zewn¹trz kryszta³u (na podstawie Farley 2002) Fig. 11. The effects of long -stopping distances on He retention. In the external parts of crystals is possible ejection outside crystal (based on Farley 2002) temperaturowy. Wyniki laboratoryjnych pomiarów nad dyfuzj¹ helu w apatytach mog¹ byæ ekstrapolowane wiarygodnie w warunki geologiczne, w których czas oddzia³ywania poszczególnych procesów jest zwykle znacznie d³u szy (House i in. 1999; Farley 2000, 2002). Podobnie, jak w przypadku traków w apatytach, progresywna redukcja wieku helowego wraz ze wzrostem temperatury oznacza, e mierzony wiek helowy, zw³aszcza z detrytycznych apatytów, nie mo e byæ interpretowany bezpoœrednio jako reprezentuj¹cy dok³adny czas specyficznego zdarzenia termicznego (z wyj¹tkiem sytuacji, w której próbka och³adza siê bardzo gwa³townie z temperatury powy ej 70 C do mniej ni 40 C, np. w ska³ach wulkanicznych). Natomiast wiek helowy musi byæ interpretowany w kategoriach relacji powstawania helu z rozpadu alfa i ubytku helu wskutek termicznie kontrolowanej dyfuzji (Farley 2002). Szczegó³owe badania eksperymentalne w Caltech (USA) umo liwi³y lepsze wyjaœnienie systematyki procesów dyfuzyjnych helu w apatycie (Farley 2000; Shuster i in. 2006). Badania te sugeruj¹, e dyfuzja jest kontrolowana g³ównie przez fizyczne rozmiary kryszta³ów apatytu. Z powodu znacznej utraty helu na drodze dyfuzji, z mniejszych kryszta³ów w stosunku do wiêkszych kryszta³ów, temperatura zamkniêcia dla helu w apatycie zmienia siê równie ze zmian¹ wielkoœci kryszta³ów (Farley 2000; Shuster i in. 2006). 145

PODSUMOWANIE Metoda trakowa i helowa stanowi¹ efektywne i niezast¹pione narzêdzie w rekonstrukcji paleotermicznej basenów sedymentacyjnych wzajemnie siê uzupe³niaj¹ce i sprawdzaj¹ce. Metody te pozwalaj¹ na okreœlenie czasu wystêpowania paleotemperatur, które maj¹ podstawowe znaczenie zarówno poznawcze, jak i utylitarne dla powstawania z³ó wielu kopalin, a tak e pozwalaj¹ na ocenê wielu innych procesów diagenetycznych, tektonicznych, oraz geomorfologicznych. W po³¹czeniu ze wskaÿnikami stopnia diagenezy (np. illit-smektyt czy refleksyjnoœci¹ witrynitu) umo liwia to identyfikacjê i charakterystykê g³ównych epizodów termicznych (heating, cooling stages), które wp³ywa³y na rozwój danego basenu sedymentacyjnego. W szczególnoœci pozwala to: okreœliæ temperaturê dla poszczególnych próbek, okreœliæ zmiennoœæ temperatury w czasie jej wych³adzania od maksymalnej wartoœci, okreœliæ styl wych³adzania (szybki czy wolny), scharakteryzowaæ mechanizmy determinuj¹ce okreœlone zdarzenie termiczne, okreœliæ zmiennoœæ gradientu geotermicznego i strumienia cieplnego, okreœliæ wielkoœæ wynoszenia i erozji, okreœliæ proweniencjê osadów klastycznych (g³ównie cyrkony, ale tak e apatyty maj¹ce niezresetowane daty œwiadcz¹ce o obszarach Ÿród³owych), datowaæ radiometryczne ska³y (i) dla celów stratygraficznych (g³. cyrkony np. w horyzontach bentonitowych) (ii) datowaæ ska³y magmowe i metamorficzne, rekonstruowaæ ewolucjê termiczn¹ basenów sedymentacyjnych i orogenów, subsydencjê basenów, oceniaæ warunki termiczne generowania wêglowodorów, oceniaæ czas procesów hydrotermalnych, procesy geomorfologiczne (neotektonika), oceniaæ wielkoœci zrzutów uskoków, inne: archeologia, ochrona œrodowiska, kosmochemia itp. Podziêkowania Praca czêœciowo dofinansowana z prac statutowych KGZiG AGH (nr 11.11.140.542). Praca powy sza powsta³a na bazie czêœci niepublikowanych materia³ów z kursu szkoleniowego pt: Metody badañ historii termicznej basenów osadowych (pod red. prof. J. Œrodonia, i doc. J. Tyszki ING PAN Kraków) przeprowadzonego w trakcie I Polskiego Kongresu Geologicznego (Kraków 26 28.06.2008). Autorzy pragn¹ podziêkowaæ anonimowemu recenzentowi za wnikliw¹ recenzjê, która niew¹tpliwie poprawi³a jakoœæ pracy. LITERATURA ANCZKIEWICZ A.A., 2005 Weryfikacja metod¹ trakow¹ maksymalnych paleotemperatur szacowanych dla Tatr, basenu podhalañskiego i przyleg³êgo obszaru Karpat Zewnêtrznych na podstawie stopnia illityzacji smektytu. Praca doktorska, Archiwum ING PAN, Kraków. ANCZKIEWICZ A.A., ZATTIN M., ŒRODOÑ J., 2005 Cenozoic uplift of the Tatra and Podhale basin from the prespective of the apatite fission track analyses. Prace Specialne Polskiego Towarzystwa Mineralogicznego 25, 261 264. 146

ARMSTORNG P.A., 2005 Thermochronometers in sedimentary basins. Rev. in Mineralogy & Geochemistry 58, 219 248. BARBARAND J., CARTER A., WOOD I., HURFORD T., 2003 Compositional and structural control of fission track annealing in apatite. Chemical Geology 198, 107 137. BOTOR D., DUNKL I., RAUCH-W ODARSKA M., von EYNATTEN H., 2006 Attempt to dating of accretion in the West Carpathian Flysch Belt: apatite fission track thermochronology of tuff layers. Proc. of VI Internat. Conference. Central European Tectonic Studies, Zakopane 19 22.04.2006; pp.41 43. BOTOR D., KOSAKOWSKI P., 2000 Zastosowanie modelowañ numerycznych do rekonstrukcji paleotemperatur i procesów generowania wêglowodorów. Przegl¹d Geologiczny 48, nr 2, 154 162. BOTOR D., STUART F.M., CARTER A., BARFOD D.N., 2003 Thermal history of the Upper Silesia Coal Basin constrained by apatite thermochronometry. Abstracts of the Conference: American Association of Petroleum Geologists (AAPG) Annual Meeting, 11 14.05.2003, Salt Lake City, Utah, USA. BURCHART J., 1971 Geochronologia bezwzglêdna stan i kierunki rozwoju. Postêpy Nauk Geologicznych, 3, 5 59. BURCHART J., 1972 Fission track age determinations of accessory apatite from the Tatra Mountains, Poland. Earth and Planetary Sciences Letters, 15, 418 422. BURCHART J., 1981 Evaluation of uncertainties in fission track dating: some statistical and geochemical problems. Nuclear tracks 5, 87 92. CARLSON W.D., 1990 Mechanism and kinetics of apatite fission track annealing. Am. Mineral. 75, 1120 1139. CORRIGAN J., 1991 Inversion of apatite fission track data from thermal history information. J. Geophysical Res. 96, 10374 10360. DICKIN A.P., 2000 Noble gases. In: Radiogenic Isotope Geology. Cambridge University Press, p. 277 305. DODSON M.H., 1973 Closure temperature in cooling geochronological and petrological systems. Contrib. Mineral. Petrol. 40, 259 274. DONELICK R.A., O SULLIVAN P.B., KETCHAM R.A., 2005 Apatite Fission-Track Analysis. Reviews in Mineralogy and Geochemistry 58, 49 94. DUNKL I., 2001 Trackey: a Windows program for calculation and graphical presentation of fission track data. Computer & Geoscience, vol. 28, 3 12. DYMITRU T., 1992 A new computer-aided stage for measuring fission tracks. Computer & Geoscience, v. 18, s. 112 122. FARLEY K.A. 2000 Helium diffusion from apatite: general behavior as illustrated by Durango fluorapatite. Journal of Geophysical Research, 105 (B2), 2903 2914. FARLEY K.A., 2002 (U-Th/He) dating: technique, calibrations, and applications. [W:] Noble gases in geochemistry and cosmochemistry. Rev. in Mineralogy & Geochemistry vol. 47, 819 844. FARLEY K.A., WOLF R.A. and SILVER L.T., 1996 The effects of long alpha-stopping distances on (U-Th)/He ages. Geochimica et Cosmochimica Acta, 60, 4223 4229. FLEICHER R.L., PRICE P.B., 1964 Techniques for geological dating of minerals by chemical etching of fission fragment tracks. Geochimica & Cosmochimica Ata 28, 1705 1714. FOEKEN J.P.T., STUART F.M., PERSANO C., DOBSON K. & VILBERT D., 2006 A diode laser system for heating minerals for (U-Th)/He chronometry. Geochemistry, Geophysics, Geosystems DOI: 10.1029/2005GC001190. GALLHAGER K., CARTER A., JOHONSON J., 1998 Fission track analysis: method and its applications. Earth Science Reviews. vol. 17, 52 87. GLEADOW A.J.W., DUDDY I.R., GREEN P.F., LOVERING J.F., 1986 Confined fission track length in apatite: a diagnostic tool for thermal history analysis. Contribution to Mineralogy and Petrology v. 94, s. 405 415. GREEN P.F., DUDDY I.R., LASLETT G.M., HEGARTY K.A., GLEADOW A.J.W., LOVERING J.F., 1989 Thermal annealing of fission tracks in apatite: quantitative modelling techniques and extension to geological timescales. Chemical Geology v. 79, 155 182. GRIST A.M., RAVENHURST C.E., 1992 A step-by-step laboratory guide to fission track thermochronology. [W:] Short course handbook on low-temperature thermo chronology. (Ed.) Zentilli M., Reynolds P.H., Mineralogical Association of Canada, v. 20, s. 189 202. 147

HOUSE M., WERNICKE B.P., FARLEY K.A., 1998 Dating topography of the Sierra Nevada, California using apatite U-Th/He ages. Nature 396, 66 99. HOUSE M.A., FARLEY K.A. and KOHN B.P., 1999 An empirical test of helium diffusion in apatite: borehole data from the Otway Basin, Australia. Earth and Planetary Science Letters, 170, 463 474. HURFORD A.J., 1990 Standardization of fission track dating calibration: Recommendations by the Fission Track Working Group of the I.U.G.S. Subcommission on Geochronology. Chemical Geology 80, 171 178. JARMO OWICZ-SZULC K., 1983 Geochronologiczne studium czêœci pó³nocnej pokrywy granitu Karkonoszy przy pomocy metod trakowych. Arch. Mineral. 39, 139 183. KETCHUM A., DONELICK R., DONELICK M.B., 2000 AFTSolve: a program for multi-kinetic modeling of apatite fission track data. Geological Materials Research v.2. No 1, s. 1 32. KROCHMAL M., 2005 Autoscan new achievement in measurements fission track analysis. On track vol. 25, p. 32 34. LIPPOLT H.J., LEITZ M., WERNICKE R.S. and HAGEDORN B. 1994 (Uranium and thorium)/helium dating of apatite: experience with samples from different geochemical environments. Chemical Geology (Isotope Geoscience Section), 112, 179 191. MANECKI A., 1968 The significance of spontaneous fission of uranium atoms impurities in minerals for metasomatic processes. Bull. PAN, Ser. Sc. Geol. Geogr. 16, 169 170. MANECKI A., 1970 Spontaniczny rozpad atomów uranu w minera³ach. Przegl¹d Geologiczny, Nr 1, 9 11. MOCHNACKA K., 1971 Oznaczenie wieku bezwzglêdnego granitu Kudowej metoda œladów rozpadu uranu. Z posiedzeñ Komisji Nauk Geolog PAN, 14, 304 307. NAESER C.W., 1967 The use of apatite and sphene for fission track age determination. Bull. Geol. Soc.Am. 78, 1523 1526. PERSANO C., STUART F.M., BISHOP P., 2002 Apatite (U-Th)/He age constraints on the development of the Great Escarpment on the southeastern Australian passive margin. Earth & Planetary Sciences Letters 200 (1 2), 79 90. POLAÑSKI A., 1979 Izotopy w geologii. Wyd. Geologiczne, Warszawa. POPRAWA P., ANDRIESSEN P., 2006 Wstêpne wyniki termochronologii trakowej na apatytach dla pó³nocnej i centralnej czêœci basenu polskiego. [W:] Matyja H. Poprawa P. (Red.) Ewolucja facjalna, tektoniczna, i termiczna Pomorskiego fragmentu Szwu Transeuropejskiego oraz obszarów przyleg³ych, Prace Pañstwowego Instytutu Geologicznego vol. CLXXXVI, 271 292. SHUSTER D.L., FLOWERS R.M., FARLEY K.A., 2006 The influence of natural radiation damage on helium diffusion kinetics in apatite. Earth and Planetary Science Letters 249, 148 161. SKOWROÑSKI A., 1976 Efekty rozszczepienia j¹der uranu w minera³ach. Studium metodyczne i przyk³ady zastosowania. Prace Mineralogiczne PAN 46, 1 73. WAGNER G.A., 1968 Fission track dating of apatite. Earth & Planetary Sciences Letters 4, 411 416. WOLF R.A., FARLEY K.A. and KASS D.M., 1998 Modeling of the temperature sensitivity of the apatite (U-Th)/He thermochronometer. Chemical Geology, 148, 105 114. WOLF R.A., FARLEY K.A. and SILVER L.T., 1996 Helium diffusion and low-temperature thermochronometry of apatite. Geochimica et Cosmochimica Acta, 60, 4231 4240. ZEITLER M. i in. 1987 (U-Th)/He dating of apatite: a potential thermochronometer, Geochimica & Cosmochimica Acta 51, 2865 2868. 148

APPLICATION OF A FISSION TRACK AND ACTINIDES-HELIUM METHODS TO RECONSTRUCTION OF A THERMAL HISTORY OF SEDIMENTARY BASINS ABSTRACT A fission track and actinides-helium methods are major approaches used in a low-temperature thermochronology of a sedimentary basins. Measurements are carried out mainly on apatite and zircon. These methods allows to determine timing of occurrence of the temperature, which is important both for purely scientific and applied purposes, related to origin economic deposits, as well as other diagenetic, tectonic and geomorphologic processes. Fission track method is based on radigenic decay of 238 U, which cause radiation damage trails ( fission tracks ) within minerals. The helium method is based on the production of helium mainly from isotopes of uranium and thorium. Apatite He ages provide thermochronologic information for temperatures between approximately 40 70 C ± 15 C, whilst apatite fission track method in the range 60 110 C ± 20 C. KEY WORDS Fission track method, actinides-helium method, apatite, sedimentary basin, geothermometr. Field: geology