OCENA ZAGROŻENIA RADONEM W WYBRANYCH OBSZARACH SUWALSZCZYZNY Maria Karpińska 1, Stanisław Wołkowicz 2, Zenon Mnich 1, Marek Zalewski 1, Kalina Mamont-Cieśla 3, Krzysztof Antonowicz 4 1 Akademia Medyczna Białystok, ul. Mickiewicza 2, 15-230 Białystok 2 Państwowy Instytut Geologiczny, ul. Rakowiecka 4, 00-975 Warszawa 3 Centralne Laboratorium Ochrony Radiologicznej, ul. Konwaliowa 7, 03-194 Warszawa 4 Samodzielny Publiczny Szpital Kliniczny Akademii Medycznej, Białystok e-mail: karpm@cksr.ac.bialystok.pl Abstract Measurements of the radon concentration in indoor air were carried out in dwellings built in two lithological units i.e. sandy-gravel and clay. An integrating method of α-track detector was used. In both kinds of lithological units radon measurements in soil air were also performed. The arithmetic mean of radon concentration in air in cellars located on gravel-sandy ground was 301, and 587 in clay ground. The arithmetic mean of the radon concentration in soil air in sandy-gravel area was 39.77 k, and in clay area - 26.66 k. Radon concentration in the household well water in the whole examined area was higher (8367 ) in comparison with that in the public water supply system (2690 Bq m -3 ). The connection between the radon concentration in soil air and the radon concentration indoors and its concentration in well water are unquestionable but the relationships between them are not simple. WPROWADZENIE Północno-wschodnia Polska od lat stanowi obszar zainteresowań Zakładu Biofizyki AMB, który prowadzi w tym rejonie badania stężenia radonu w budynkach mieszkalnych a także, stężenia radonu w wodzie przeznaczonej do użytku w gospodarstwach domowych. Prowadzone w latach 1994-1998 badania stężenia radonu w powietrzu budynków mieszkalnych na obszarze północno-wschodniej Polski wskazywały na większe wartości stężenia radonu na obszarze Suwalszczyzny. Średnia wartość stężenia radonu w budynkach rejonu suwalskiego była prawie dwukrotnie wyższa od średnich wartości wyznaczonych dla całego makroregionu [13]. Analiza danych uzyskanych na podstawie badań wskazywała, że oprócz lokalizacji geograficznej istnieje zależność między stężeniem radonu mierzonym w domu a typem budynku. Stwierdzono, że w budynkach wolnostojących wartości średnie stężenia radonu są większe niż w domach w zabudowie szeregowej i blokach [4,5]. Ważny jest nie tylko typ konstrukcji domu, istotna jest również jego szczelność. Nieszczelność w fundamentach lub podłodze piwnicy może prowadzić poprzez efekt kominowy do zasysania znacznych ilości radonu do wnętrza budynku [9]. Zasygnalizowane wyżej wyniki skłoniły autorów do pełniejszej analizy sytuacji radonowej w kilku wybranych wsiach Suwalszczyzny w powiązaniu z budową geologiczną podłoża. Związek między budową geologiczną podłoża a stężeniem radonu w budynkach był już wcześniej zauważony [2,8]. Wiadomym jest, że głównym źródłem radonu w budynkach jest podłoże glebowe [12 ]. Powierzchnie terenu Suwalszczyzny budują utwory polodowcowe najmłodszego zlodowacenia. Mamy tu do czynienia z młodą rzeźbą polodowcową przejawiającą się m.in. dużymi deniwelacjami terenu i dużą ilością mis jeziornych. Utwory najmłodszego zlodowacenia charakteryzują się znacznie wyższymi koncentracjami wielu pierwiastków w porównaniu z utworami starszych zlodowaceń (m. in. Ca, Mg, Mn, Cr, Cu, K, U) [7],. ponieważ podlegają one procesom ługowania przez wody opadowe przez krótszy okres niż utwory starszych zlodowaceń. Z radioekologicznego punktu widzenia ma to bardzo duże znaczenie, gdyż uran jest pierwiastkiem dość łatwo migrującym w środowisku. Stąd też
obszar północno-wschodni w obrazie kartograficznym Polski jawi się jako teren o podwyższonej promieniotwórczości naturalnej [10,11]. Do wstępnych badań potencjału radonowego Suwalszczyzny wybrano dwa typy litologiczne utworów o dość odmiennej genezie i wykształceniu litologicznym: piaski i żwiry wodnolodowcowe oraz gliny zwałowe. Te dwa wydzielenia mają tę cechę wspólną, że, na tle bardzo dużej zmienności utworów powierzchniowych, występują w postaci dość dużych, zwartych obszarów. Piaski i żwiry wodnolodowcowe stanowią osady wypełniające doliny odpływu wód lodowcowych z okresu deglacjacji arealnej. Zbudowane są z piasków różnoziarnistych z pojedynczymi wkładkami żwirów. W składzie petrograficznym dominuje kwarc, któremu towarzyszą skalenie i fragmenty skał północnych granitów, gnejsów, łupków łyszczykowych. Miąższość tych utworów waha się zwykle w granicach od 5 do 10 metrów. Na obszarze piasków i żwirów wodnolodowcowych spośród badanych wsi leżą: Marianka, Makowszczyzna, Kamionka, część wsi Hańcza. Gliny zwałowe występują najczęściej na powierzchni terenu. Na Suwalszczyźnie są to gliny faz poznańsko-dobrzyńskiej i poznańskiej zlodowacenia północnopolskiego. Są one przeważnie szare, czasami brązowo szare, zwięzłe, często silnie ilaste. W partiach przypowierzchniowych bywają silnie zapiaszczone i zawierają wkładki i przewarstwienia piasków różnoziarnistych i źle obtoczonych żwirów, zbudowanych z otoczaków skał północnych. Miąższość tych glin zwałowych na opisywanym fragmencie Suwalszczyzny jest dość zmienna i waha się od 5 do 76 metrów. Spośród badanych wsi na obszarze glin zwałowych leżą Pawłówka, Śmieciuchówka, Dziadówek, Użmauda, Przełomka, Okliny część wsi Hańcza. METODY 1. Pomiar stężenia radonu w powietrzu wewnątrz budynków (pomiary wykonane przez CLOR) Wykonano 97 pomiarów stężenia radonu. Zastosowano całkującą metodę detektorów śladowych wykorzystując folie CR-39. Folie umieszczone były w komorach dyfuzyjnych typu Karlsruhe z filtrem bibułowym odcinającym produkty rozpadu radonu i w znacznym stopniu toron. Czas ekspozycji wynosił 194 dni (marzec-wrzesień 1999). Po ekspozycji komory transportowane były do CLOR, gdzie detektory Cr-39 poddawane były trawieniu chemicznemu w 10 N roztworze NaOH w temperaturze 70 0 C przez osiem godzin. Gęstość śladów obliczano na podstawie liczby śladów zliczonych automatycznym skomputeryzowanym czytnikiem w 100 polach widzenia, łącznie na powierzchni 39mm 2. Komory dyfuzyjne kalibrowano w Radonowym Stanowisku Wzorcowym w CLOR. 2. Pomiar stężenia radonu w wodzie (pomiary wykonane przez AMB) Zebrano 61 próbek wody z domów, w których były eksponowane detektory śladowe. Do określenia stężenia radonu w wodzie zastosowano metodę opartą na pomiarach ciekłoscyntylacyjnych. Użyto licznika TRI-CARB 1900 TR. 3.Stężenie radonu w powietrzu glebowym ( pomiary przeprowadzone przez PIG) Przeprowadzono 42 pomiary stężenia radonu w powietrzu glebowym. Lokalizację punktów pomiarowych dobierano tak, aby znajdowały się one w miejscach typowych dla badanego wydzielenia litologicznego. Głębokość poboru próbki powietrza glebowego ustalono na 80 centymetrów. Pobór powietrza odbywał się za pomocą firmowego próbnika producenta emanometru firmy Scintrex. Średnica sondy nie przekracza 15 mm. Pomiary stężenia radonu wykonywane były za pomocą emanometru RDA 200. WYNIKI I DYSKUSJA Na obszarach zbudowanych z piasków i żwirów wodnolodowcowych wykonano 18 pomiarów stężenia radonu w powietrzu glebowym. Na glinach zwałowych wykonano 24 pomiary. Podstawowe parametry statystyczne zestawiono w tabeli 1.
Tabela 1: Stężenia radonu w powietrzu glebowym Parametr statystyczny Piaski wodnolodowcowe Gliny zwałowe Liczebność zbioru 18 24 Średnia arytmetyczna (k ) 39,77 26,66 Mediana (k ) 44,31 19,36 Średnia geom. (k ) 32,09 3,64 Odchylenie std. (k ) 20,8 33,23 Minimum - maksimum (k ) 6,17-72,14 0,1-131,47 Przyjmując klasyfikację G. Åkerbloma za podstawę podziału na obszary niskiego (do 10 k ), średniego (od 10 do 50 k ) i wysokiego (powyżej 50 k ) ryzyka radonowego należy przyjąć, że obydwa badane wydzielenia litologiczne spełniają kryteria obszarów o średnim potencjale radonowym [1]. Należy jednak zauważyć, że na utworach piaszczysto żwirowych potencjał ten jest dość stabilny i ujednolicony. Odmienną charakterystykę ma potencjał radonowy glin zwałowych. Z jednej strony w bardzo licznych punktach pomiarowych wyniki nie przekraczały 10 kbq/m 3 (45,8% pomiarów), z drugiej zaś strony wartość maksymalna jest prawie dwukrotnie wyższa niż wartość zmierzona na utworach piaszczystych. Duża zmienność potencjału radonowego jest w tym przypadku odbiciem dużej zmienności litologicznej badanych glin zwałowych, gdzie obok miejsc o dużym zaileniu (a więc małej porowatości i przepuszczalności ośrodka) występują przemazy piaszczysto żwirowe o dużej porowatości i przepuszczalności, będące drogami skumulowanego odprowadzania radonu z gruntów o znacznej kubaturze. W przypadku jednorodnych utworów piaszczysto żwirowych zjawisko kumulowania się gazów wzdłuż uprzywilejowanych dróg migracji nie następuje, gdyż emanacja gazów zachodzi w miarę jednolicie całą powierzchnią. Obszar objęty pomiarami stężenia radonu w powietrzu budynków obejmował tereny o podłożu gliniastym i piaszczysto żwirowym, czyli oba opisane wcześniej wydzielenia litologiczne. Łącznie wykonano 97 pomiarów w budynkach mieszkalnych. Spośród 54 pomiarów wykonanych na parterze otrzymano 8 (14,8%) wartości powyżej 200. Uzyskane wartości średniej arytmetycznej, geometrycznej, mediany oraz przedział zmienności notowanych stężeń radonu na całym terenie objętym pomiarami i dwu wytypowanych podobszarach przedstawiono w tabeli 2. Tabela 2. Stężenia radonu w budynkach uzyskane na podstawie pomiarów przeprowadzonych na terenie całego badanego terenu i z uwzględnieniem podziału ze względu na podłoże glebowe. Liczba pomiarów Średnia arytmetyczna Średnia geometryczna Mediana Rozpiętość Cały obszar 97 313,2 135,1 116 24-7815 Piwnice 43 493,9 245,5 222 44-7815 Parter 54 169,4 83,9 66 24-2178 Glina (całość) 68 348,9 134,6 99 24-7815 Piwnica 29 587 266,5 239 44-7815 Parter 39 171,8 81 63 24-2178 Żwir (całość) 29 229,6 136,2 124 27-1225 Piwnice 14 301,1 207,1 185,5 54-1225 Parter 15 162,9 92,1 73 27-1131 Większe wartości stężenia radonu na obszarze o podłożu gliniastym obserwujemy tylko na poziomie piwnicy. Na poziomach mieszkalnych, już na parterze, różnice te znikają.
Na obszarze o podłożu gliniastym obserwujemy również większą rozpiętość w mierzonych stężeniach radonu tak w piwnicy (44-7815 ) jak i na parterze (24-2178 ). Przy opisie konstrukcji domów zwrócono uwagę na fakt, że znaczna część budynków ( około 74,5%) nie miała szczelnej podłogi w piwnicy mogącej stanowić skuteczna barierę dla radonu. Tylko 14 spośród badanych budynków miały betonową podłogę w piwnicy. W pozostałych domach podłogą w piwnicy była w całości, bądź w części ziemia. Wartości stężenia radonu uzyskane w domach o ziemnej i betonowej podłodze w piwnicy przedstawiono w tabeli 3 i na rysunku 1. Tabela 3. Porównanie stężeń radonu uzyskanych w piwnicy w budynkach o betonowej podłodze ze stężeniami w budynkach mających ziemię jako podłogę w piwnicy. W nawiasach podano liczbę pomiarów w poszczególnych kategoriach. Średnia arytmetyczna Średnia geometryczna Podłoga w piwnicy Podłoga w piwnicy Klepisko Beton Klepisko Beton Cały budynek 380 (64) 158,2 (24) 142,1 109,5 Piwnica 585,9 (29) 260,1 (11) 262,5 201,9 Parter 210,5 (35) 71,9 (13) 85,5 65,2 Rysunek 1: Rozkład stężeń radonu w piwnicy. w zależności od rodzaju podłogi w 700 600 500 średna arytmetyczna ziemia 400 300 200 100 0 piwnica parter średna arytmetyczna beton średnia geometryczna ziemia średnia geometryczna beton Szczególnie wyraźnie efekt braku bariery przed wchodzącym razem z gazem glebowym radonem był obserwowany w piwnicach badanych budynków. Stężenia radonu w piwnicach budynków, w których podłogą w piwnicy była ziemia były znacząco większe niż w domach, w których piwnice miały betonową podłogę. Duże stężenie radonu w piwnicy, przy bezpośrednim połączeniu przestrzeni mieszkalnej z piwnicą, stwarza możliwość wzrostu stężenia radonu w części mieszkalnej domu. Szesnaście spośród badanych domów miało otwartą w stosunku do piwnicy przestrzeń mieszkalną. Znaczy to, że wejście do piwnicy było wprost z pokoju lub kuchni. We wszystkich tych przypadkach brakowało również szczelnej podłogi w piwnicy. Wyniki pomiarów przeprowadzonych w takich domach przedstawiono w tabeli 4.
Tabela 4: Stężenia radonu w otrzymane w budynkach mających wejście do piwnicy z przestrzeni mieszkalnej. Cały budynek Piwnica Parter Średnia arytmetyczna [ ] 638,5 1141,3 251 Średnia geometryczna [ ] 185,6 411,9 98,6 Mediana [ ] 146 330 68 Min. - maks. [ ] 39-7815 93-7815 39-2178 Liczba pomiarów 26 10 16 Radon, mogący dość łatwo wchodzić do piwnicy budynku (brak szczelnej podłogi w piwnicy), miał dalej ułatwioną drogę na parter poprzez otwór wejściowy do piwnicy. W takich właśnie warunkach odnotowano maksymalne stężenie radonu na parterze 2178, a w trzech spośród szesnastu przypadków stwierdzono stężenie większe lub równe 200 (18,8%). Z całego badanego obszaru pobrano 61 próbek wody pitnej w celu określenia stężenia radonu w wodzie. Uzyskano następujące wartości: średnia arytmetyczna - 5877,8, średnia geometryczna - 3995,4 i mediana - 4687. Spośród pobranych próbek 26 pochodziło z wodociągów wiejskich a 34 ze studni przydomowych. Rozkład stężeń radonu w wodzie pitnej pobranej z różnych źródeł przedstawiono na rys.2. Rysunek 2: Rozkład stężeń radonu w wodzie pitnej pobranej z wodociągów wiejskich i studni przydomowych (w ) stê enie radonu 23000 21000 19000 17000 15000 13000 11000 9000 7000 5000 3000 1000-1000 studnia wodoci¹g Min-Maks. 25%-75% Mediana Wartości stężenia radonu w wodzie studziennej są wyższe (średnia arytmetyczna równa 8367,7 ) od wartości stężenia radonu dla wody pochodzącej z wodociągów wiejskich (średnia arytmetyczna równa 2690 ). Wynikać to może ze specyfiki studzien wiejskich na tym obszarze, najczęściej nie głębokich (kilku metrowych). Różnice w stężeniach radonu w wodzie studziennej pochodzącej z obu podobszarów przedstawiono na rysunku 3.
Rysunek 3: Różnice w stężeniach radonu w wodzie studziennej (w ) 22000 20000 18000 16000 stê enie radonu 14000 12000 10000 8000 6000 4000 2000 0 glina POD O E wir Min-Maks. 25%-75% Mediana W Polsce brak jest norm określających maksymalne dopuszczalne stężenie radonu w wodzie pitnej. Średnie stężenia radonu w wodzie pitnej na terenie objętym badaniami jest zbliżone do wartości wyznaczonych dla hydroregionu mazursko-podlaskiego, dla którego średnia arytmetyczna równa jest 6188 [14]. Przy założeniu spożycia pół litra wody dziennie wyznaczono wartość rocznego efektywnego równoważnika dawki od połkniętego wraz z wodą radonu. Wynosi on średnio 10,7µSv (wartość uzyskana na podstawie średniej arytmetycznej stężenia radonu wyznaczonej z całości pomiarów), a dla pijących wodę studzienną z rejonu o podłożu żwirowym (maksymalne stężenia radonu w wodzie średnia arytmetyczna równa 11206,3Bq m -3 ) wartość efektywnego równoważnika dawki jest równa 20,4 µsv. Na podstawie wyznaczonych dla parteru średnich stężeń radonu określono wartość efektywnego równoważnika dawki od inhalowanego radonu dla mieszkańców całego badanego obszaru. Wartość ta wynosi 4,3 msv. Największą wartość efektywnego równoważnika dawki od inhalowanego radonu - 6,3 msv otrzymują mieszkańcy domów z otwartą na piwnicę przestrzenią mieszkalną. Dla porównania, wartość całkowitego rocznego efektywnego równoważnika dawki przypadającego na statystycznego mieszkańca Polski w roku 1996 wynosi 2,9 msv [3]. WNIOSKI Średnie stężenia radonu w domach na badanym obszarze wynosi 169,4 i jest niemal czterokrotnie większe od średniej wyznaczonej dla kraju równej 49,1. Stąd wartość rocznego efektywnego równoważnika dawki od radonu jest około czterokrotnie większa od wartości wyznaczonej dla statystycznego mieszkańca Polski wynoszącej 1,1 msv [3]. Wśród 54 pomiarów stężenia radonu przeprowadzonych na parterze stwierdzono 8 przypadków powyżej 200 oraz 3 przypadki przekraczające 400 czyli maksymalne dopuszczalne stężenia radonu w pomieszczeniach przeznaczonych na stały pobyt ludzi [6]. Różnice w średnich stężeniach obszarów o podłożu gliniastym i piaszczysto żwirowym widoczne są jedynie w piwnicach. Średni potencjał radonowy obu badanych wydzieleń znajduje odbicie w wyższych niż przeciętne wartościach stężenia radonu w powietrzu budynków mieszkalnych. Największe stężenia radonu odnotowano w budynkach mających klepisko jako podłoże w piwnicy i posiadających wejście do piwnicy z kuchni lub pokoju.
Bibliografia 1. Åkerblom G. (1986). Investigation and mapping of radon risk areas:lulela, Sweden. Swedish Geol. Report IRAP 96036 2. Albering H.J., Hoogewerff J.A., Kleinjans J.C.S (1996): Survey of Rn 222 concentrations in dwellings and soils the Belgian border region. Health Phys. 70:64-69 3. Jagielak J., Biernacka M.,Hensche J., Sosińska A. (1998): Radiologiczny Atlas Polski 1997. Warszawa CLOR (Central Laboratory of Radiological Protection), PAA 4. Karpińska M., Zalewski M., Mnich Z., Kapała J. (1999):Radon Concentrations in Dwellings in the Suwałki Region. Polish J. Med. Phys. &Eng. 5;57-62 5. Karpińska M., Zalewski M., Mnich Z., Kapała J., Kleszczewska E. (1999): Radiological Hazard to the Population from Radon in Air in Vaious Types of Dwellings in the North- Estern Region of Poland. Polish Journal of Environmental Studies 8;304-307 6. Monitor Polski Nr 35 (1995): pozycja 419. 7. Lis J., Pasieczna A. (1995): Geochemical Atlas of Poland 1 : 2 500 000. PIG. Warszawa. 8. Reimer G.M., Gundersen L.C.S.(1989): A direct correlation among indoor Rn, soil gas Rn and geology in the Reading Prong near Boyertown Pennsylvania. Health Phys. 57:155-160 9. Revzan K.L., Fisk W.J., Sextro R.G. (1993): Modeling radon entry into Florida slab-ongrade houses. Health Phys. 65: 375-385. 10. Strzelecki R., Wołkowicz S., Szewczyk J., Lewandowski P. - 1993- Mapy radioekologiczne Polski. Część I: Mapa mocy dawki promieniowania gamma w Polsce: Mapa stężeń cezu w Polsce. Skala 1:750000. PIG. Warszawa. 11. Strzelecki R., Wołkowicz S., Szewczyk J., Lewandowski P. -1994- Mapy radioekologiczne Polski. Część II: Mapy koncentracji uranu, toru i potasu w Polsce. Skala 1:750 000. PIG. Warszawa. 12. UNSCEAR (1988): Sources, Effects and Risks of Ionising Radiation, United Nations, New York. 13. Zalewski M., Karpińska M., Mnich Z., Kapała J (1998): Radon Concentrations in Buildings in the North-eastern Region of Poland. J. Environ. Radioactivity 40;147-14. 14. 14. Zalewski M., Mnich Z., Karpińska M., Kapała J. (1999) Radon Concentrations in the Water the Masuria-Podlasie Hydroregion. Polish Journal of Environmental Studies 8;300-303