(12) OPIS PATENTOWY (11) PL. D a t a z g ł o s ze n i a :

Transkrypt

1 RZECZPOSPOLITA POLSKA (12) OPIS PATENTOWY (11) PL (21) N um er zgłszenia: (11) (13) B1 Urząd Patentwy Rzeczypsplitej Plskiej D a t a z g ł s ze n i a : (86) D ata i num er zgłszenia m iędzynardw eg , PCT/US93/07812 (87) Data i numer publikacji zgłszenia międzynardweg , WO94/04463, PCT Gazette nr 06/94 (5 1) IntCl6 A61K 51/00 C01G 57/00 C01G 1/00 (54) Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg (30) Pierwszeństw: ,US,07/ (73) Uprawniny z patentu: The Curatrs Of The University Of Missuri, Clumbia, US Mallinckrdt Medical,Inc., St Luis, US (43) Zgłszenie głszn: BUP 11/95 (72) Twórcy wynalazku: Gary J. Ehrhardt, Clumbia, US Rbert G. Wlfangel, St. Luis, US Edward A. Deutsch, St. Luis, US (45) O udzieleniu patentu głszn: WUP 11/97 (74) Pełnmcnik: Palka Grażyna, POLSERVICE PL B1 (57) 1. Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg dla wytwarzania Tc-99m lub Re-188, w którym katin metalu i anin W -188 lub M-99 wytrąca się z rztwru, a sad zawierający katin metalu i anin W-188 lub M-99 zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg generatra nuklidu prmienitwórczeg, znamienny tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z czynnika kmplekstwórczeg i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się przez grzewanie rztwru, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W -188 lub M-99.

2 Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg Zastrzeżenia patentwe 1. Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg dla wytwarzania Te-99m lub Re-188, w którym katin metalu i anin W-188 lub M-99 wytrąca się z rztwru, a sad zawierający katin metalu i anin W-188 lub M-99 zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg generatra nuklidu prmienitwórczeg, znamienny tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z czynnika kmplekstwórczeg i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się przez grzewanie rztwru, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W-188 lub M Spsób według zastrz, i, znamienny tym, ze stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. 3. Spsób według zastrz. 1, znamienny tym, że jak katin metalu występujący w rztwrze stsuje się składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg. 4. Spsób według zastrz. 1, znamienny tym, że jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg, raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. 5. Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg dla wytwarzania Tc-99m lub Re-188, w którym katin metalu i anin W-188 lub M-99 wytrąca się z rztwru, a sad zawierający katin metalu i anin W-188 lub M-99 zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg generatra nuklidu prmienitwórczeg, znamienny tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z czynnika kmplekstwórczeg i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W-188 lub M-99, a sad zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg. 6. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. 7. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że jak katin metalu występujący w rztwrze stsuje się składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg. 8. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg, raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł Spsób według zastrz. 5. znamienny tym. że jak czynnik kmplekstwórczy stsuje się nadtlenek wdru. 10. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że klarwny rztwór grzewa się d temperatury między kł 30 C i 120 C i rzkłada się rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/. 11. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że w rztwrze stsuje się anin w pstaci rzpuszczneg związku kmpleksweg. 12. Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że w rztwrze stsuje się katin metalu jak składnik pierwszeg rzpuszczneg związku kmpleksweg i anin jak składnik drugieg rzpuszczneg związku kmpleksweg raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł Spsób według zastrz. 5, znamienny tym, że jak czynnik kmplekstwórczy stsuje się kwas mrówkwy.

3 Spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg dla wytwarzania Tc-99m lub Re-188, w którym katin metalu i anin W-188 lub M-99 wytrąca się z rztwru, a sad zawierający katin metalu i anin W-188 lub M-99 zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg generatra nuklidu prrnicnitwrczeg, znam ienny tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z nadtlenku i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z nadtlenku i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z nadtlenku i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W-188 lub M-99, a sad zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg. 15. Spsób według zastrz. 14, znamienny tym, że stsu je się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł Spsób według zastrz. 14, znamienny tym, że klarwny rztwór grzewa się d temperatury między kł 30 C i 120 C i rzkłada się rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/. 17. Spsób według zastrz. 14, znamienny tym, że jak katin metalu stsuje się cyrknyl występujący w rztwrze jak rzpuszczny kmpleks nadtlenkwy. 18. Spsób według zastrz. 14, znamienny tym, że jak anin występujący w rztwrze stsuje się rzpuszczny związek kmplekswy. 19. Spsób według zastrz. 14, znamienny tym, że jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik pierwszeg rzpuszczneg związku kmpleksweg i anin występujący w rztwrze jak składnik drugieg rzpuszczneg związku kmpleksweg. 20. Spsób według zastrz. 18, znamienny tym, ze stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł 8. * * * Przedmitem wynalazku jest spsób wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg dla wytwarzania technetu Tc-99m lub renu Rc-188. Technet-99m i ren-188 są ważnymi radinuklidami sterwanymi d celów diagnstycznych i terapeutycznych w szpitalach i innych zakładach. Znanych jest kilka generatrów ddzielających radinuklid pchdny, technet-99m, d radinuklidu macierzysteg, mlibdenu-99, raz radinukleid pchdny, ren-188, d radinuklidu macierzysteg, wlframu-188. Znane generatry chrmatgraficzne, na przykład stswane d wytwarzania Tc-99m z M-99, zawierają nierzpuszczalny radinuklid macierzysty zaadsrbwany na złżu lub w klumnie materiału, na przykład tlenku glinweg, w stsunku d któreg radinuklid pchdny ma stsunkw małe pwinwactw. Radinuklid pchdny, pwstający w wyniku rzpadu radinuklidu macierzysteg, jest następnie kresw eluwany z klumny, na przykład przy zastswaniu rztwru sli fizjlgicznej. Znane, pwszechnie stswane generatry Tc-99m wykrzystują M-99 wytwarzany przez rzszczepienie tarcz jądrwych silnie wzbgacneg U-235. Rzszczepieniwy M-99 ma niezwykle dużą aktywnść prmienitwórczą właściwą, mianwicie większą d Ci/g, gdzie Ci czyli kiur jest jednstką aktywnści ciała prmienitwórczeg. Dane ilści M-99 mające aktywnści wielu C1mgą więc być adsrbwane w bardz małych klumnach tlenku glinweg, mianwicie w 1-1,5 grama tlenku glinweg, które mżna skutecznie eluwać, uzyskując duże stężenia, większe d 1 Ci Tc-99m w małych bjętściach eluatu, mianwicie mniejszych d 2-5 ml. Jednak rzszczepienie U-235 prwadzi d wytwrzenia dużych ilści gazwych i stałych materiałów prmienitwórczych złżnych z wielu pierwiastków, stwarzając prblemy z dpadami prmienitwórczymi. Chciaż istnieje mżliwść wytwarzania M-99 przez bmbardwanie neutrnami tarcz naturalneg M-98, t ta reakcja (η, Ɣ) daje małą aktywnść właściwą M-99, na przykład kł 2,5 Ci/g. Generatry z tak małą aktywnścią właściwą M-99 wymagają stswania znacznie

4 większych klumn, które z klei wykrzystują większe bjętści eluenta. Uzyskany w wyniku rztwór Tc-99m zawiera niekrzystnie małe stężenia Tc-99m w dużych bjętściach. Znany jest z pisu patentweg USA nr generatr Tc-99m zawierający żel mlibdenianu cyrknweg ZrOMO4 wytwrzneg z (η, Ɣ) M-99. Żel jest wytwarzany przez rzpuszczanie M-99 w niewielkim nadmiarze uwdnineg amniaku lub rztwru wdrtlenku sdweg. Kwas jest ddawany w celu ustalenia wartści ph między 1,5 i 1, a trzymany rztwór jest ddawany, mieszając, d wdneg rztwru cyrknu. Pwstaje sad mlibdenianu, który jest zbierany przez dsączanie lub dparwywanie cieczy, suszenie w pwietrzu i następnie rzdzielanie na ziarna wielkści właściwej d stswania w generatrze. Znany jest z pisu patentweg USA nr spsób wytwarzania żelu wlframianu cyrknweg ZrOW4, w którym naprmieniny trójtlenek wlframu rzpuszcza się w granym rztwrze zasadwym i ddaje się d kwasweg rztwru zawierająceg cyrkn w celu wytwrzenia kwaswej zawiesiny, w której pwstaje sad cyrknylu wlframu. Zawiesinę zbjętnia się przy użyciu zasadweg rztwru, sad dsącza się, przemywa się kilkakrtnie, suszy się, rzdrabnia i przensi d klumny. Pw yższe spsby wytwarzania żeli mlibdenianu cyrknweg i wlframianu cyrknweg wymagają p wytwrzeniu kwaswej zawiesiny, aby wartść ph była krygwana, zawiesina dsączana i przemywana, a wysuszny sad rzdrabniany na cząstki wymaganej wielkści. Spsby te są skmplikwane ze względu na dużą liczbę różnych, trudnych technicznie etapów. Czynniki kmplekstwórcze, które kmpleksującyrkn i katiny innych metali, są pisane na przykład w publikacji Q.J. Nin i in. pt. "Singlet Mlecular Oxygen Generatin frm the Decmpsitin f Sdium Perxtungstate and Sdium Perxmlybdate" ("Wytwarzanie jednelektrnweg, cząsteczkweg tlenu z rzkładu wlframianu nadtlenweg sdu i mlibdenianu nadtlenweg sdu"), Inrg. Chem., tm 31, nr 16, ,1992 r.; K. Bhme i in., pt. "Generatin f Singlet Oxygen frm Hydrgen Perxide Disprprtinatin Catalyzed by Mlybdale Ins", ("Wytwarzanie jednelektrnweg tlenu z dysprprcjnwania nadtlenku wdm katalizwaneg przez jny mlibdenianu"), Inrg. Chem., tm 31, nr ,1992 r. Spsób plega na tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z czynnika kmplekstwórczeg i zarówn katinu metalu jak i aninu a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się przez grzewanie rztwru, twrząc zawiesinę,zawierającą sad katinu metalu i aninu W-188 lub M-99. Stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. Jak katin metalu występujący w rztwrze stsuje się składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg. Jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg, raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. W innym przykładzie wyknania spsób plega na tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z czynnika kmplekstwórczeg i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z czynnika kmplekstwórczeg i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W-188 lub M-99, a sad zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg. Stsuje się klarwny rztwór wartści ph dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. Jak katin metalu występujący w rztwrze stsuje się składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg. Jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik rzpuszczneg nadtlenkweg związku kmpleksweg, raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł 8.

5 Jak czynnik kmplekstwórczy stsuje się nadtlenek wdru. Klarwny rztwór grzewa się d temperatury między kł 30 C i 120 C i rzkłada się rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/. W rztwrze stsuje się amn w pstaci rzpuszczneg związku kmpleksweg. W rztwrze stsuje się katin metalu jak składnik pierwszeg rzpuszczneg związku kmpleksweg i anin jak składnik drugieg rzpuszczneg związku kmpleksweg, raz stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł 8. Jak czynnik kmplekstwórczy stsuje się kwas mrówkwy. W jeszcze innym przykładzie wyknania spsób plega na tym, że dstarcza się rztwór zasadnicz klarwny, zawierający rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z nadtlenku i katinu metalu, rzpuszczny związek kmplekswy utwrzny z nadtlenku i aninu lub rzpuszczne związki kmplekswe utwrzne z nadtlenku i zarówn katinu metalu jak i aninu, a następnie rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/ rzkłada się, twrząc zawiesinę zawierającą sad katinu metalu i aninu W -188 lub M-99, a sad zbiera się i przensi się d zbirnika wypływweg. Stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł 8. Klarwny rztwór grzewa się d temperatury między kł 30 C i 120 C i rzkłada się rzpuszczny/e/ związek/ki/ kmplekswy/e/. Jak katin metalu stsuje się cyrknyl występujący w rztwrze jak rzpuszczny kmpleks nadtlenkwy. Jak anin występujący w rztwrze stsuje się rzpuszczny związek kmplekswy. Jak katin metalu stsuje się cyrknyl, przy czym stsuje się jn cyrknylwy występujący w rztwrze jak składnik pierwszeg rzpuszczneg związku kmpleksweg i anin występujący w rztwrze jak składnik drugieg rzpuszczneg związku kmpleksweg. Stsuje się klarwny rztwór wartści ph między kł 6 i kł 8. Zaletą wynalazku jest zapewnienie spsbu wytwarzania generatra nuklidu prmienitwórczeg, w którym wyeliminwany jest etap krygwania wartści ph, zawiesina nie musi być dsączana, a rzdrabnianie zawiesiny na cząstki żądanej wielkści ziaren nie jest knieczne. Przedmit wynalazku jest wyjaśniny w parem przykład wyknania na rysunku, na którym fig. 1 przedstawia wykres prcentwej wydajnści eluwania z generatra z przykładu 1 w funkcji czasu. Termin "eluwanie" znacza w chrmatgrafu klumnwej stpniwe rzpuszczanie i wymywanie substancji rzdzielnych w klumnie rztwrem wdnym lub innymi rzpuszczalnikami. Stswany dalej termin "kmplekswy" znacza krdynacyjny jn kmplekswy lub krdynacyjny związek kmplekswy, a termin "czynnik kmplekstwórczy" znacza związek będący źródłem grup krdynujących lub ligand w czyli grup kmpleksujących. Termin "zasadnicz klarwny rztwór" znacza rztwór, który jest klarwny, d lekk zamglneg, i nie zawiera sadu. Wynalazek zapewnia spsób wytwarzania zasadnicz nierzpuszczalnych żeli zawierających M-99 lub W -188, które są przepuszczalne przez dyfuzję dla Tc-99m lub Re-188 w pstaci jnu nadtechnetanweg TcO4 i jnu nadrenianweg ReO4. Krzystne jest. że M-99 lub W-188 z żelu mgą być prduktami małej aktywnści właściwej, wytwrznymi przez naprmienianie wlframwej tarczy jądrwej W lub mlibdenwej tarczy jądrwej W przy wyskich pzimach strumieni neutrnów i zastswaniu na przykład reaktra jądrweg mcy 10 megawatów. Oprócz M-99 lub W-188 małej aktywnści właściwej, nierzpuszczalny żel zawiera również katin metalu. Krzystnym katinem metalu jest cyrkn, pnieważ mlibdenian cyrknwy i wlframian cyrknwy mają wyski stpień nierzpuszczalnści w stsunku d eluentów stswanych d eluwania generatrów M-99/Tc-99m i W-188/Re-188 i zapewniają dużą wydajnść Tc-99m i Re-188. Mżna także zastswać pierwiastek Grupy IIA, na przykład wapń, strnt lub bar, pierwiastek Grupy IIIA, na przykład skand, itr, lantan lub aktyn, pierwiastek Grupy IVA, na przykład tytan, cyrkn lub hafn, pierwiastek grupy VA, na przykład wanad, nib lub tantal, pierwiastek Grupy VIA, na przykład chrm, pierwiastek' Grupy VIIIA, na przykład

6 platynę, pierwiastek Grupy DB, na przykład cynk, kadm lub rtęć, pierwiastek Grupy IIIB, na przykład tal lub ind alb pierwiastek Grupy IVB, na przykład cynę lub łów, pierwiastek Grupy VIB, na przykład pln, pierwiastek z szeregu lantanwców, liczbie atmwej 58-71, na przykład cer, alb z szeregu aktynwców liczbie atmwej , d przygtwania żeli lub matryc zawierających mlibden lub wlfram, które mają małą rzpuszczalnść w dniesieniu d eluentów używanych d generatrów według wynalazku i mają właściwe charakterystyki eluwania. Pza tym krzystne jest również wytwarzanie żeli zawierających mlibdenian lub wlframian a także mieszaninę katinów metali, na przykład cyrknu i ceru. Cyrkn i mlibden lub wlfram nie mgą występwać równcześnie w rztwrze uwdninych kwasów wartści ph mniejszej d kł 6, uwdninych zasad wartści ph większej d kł 8 lub w uwdninych rztwrach bjętnej wartści ph w zakresie między kł 6 i kł 8. Mlibden i wlfram są nietrwałe w uwdninych kwasach, gdyż wlfram wytrąca się i mlibden ulega przemianie na plimlibdeniany. Cyrkn ulega hydrlizie, przy bjętnej lub zasadwej wartści ph. na nierzpuszczalny wdrtlenek. Ddanie zasadweg mlibdenu d kwasweg cyrknu raz ddanie zasadweg wlframu d kwasweg cyrknu rzwiązuje częściw ten prblem; pwstawanie pżądaneg sadu - wlframianu cyrknweg lub mlibdenianu cyrknweg - jest szybkie w prównaniu z kwasem wlframwym i kwasem plimlibdenwym, nawet jeżeli gólna wartść ph jest jeszcze kwaswa. Jednak prces ten prwadzi d współzawdnictwa c d prędkści reakcji twrzenia pżądaneg sadu i niepżądanych sadów lub plimerów, a także niekrzystny wpływ w nim mają inne warunki techniczne. W przeciwieństwie d teg, cyrkn lub katin inneg metalu alb mieszanina katinów i/lub mlibdenian lub wlframian są przeprwadzane w pstać rzpuszczalną przy pmcy czynnika kmplekstwórczeg i znajdują się w rztwrze w pstaci rzpuszczneg związku kmpleksweg w spsbie według wynalazku. Rzpuszczny kmplekswy związek cyrknu jest trwały w uwdninej zasadzie i w wdnych rztwrach bjętnej wartści ph, a rzpuszczny kmplekswy związek mlibdenianwy lub wlframianwy jest trwały w kwasie. W wyniku teg są wytwarzane zasadnicz klarwne rztwry kwaśne zawierające cyrkn i rzpuszczny związek kmplekswy mlibdenianu lub wlframianu, zasadnicz klarwne zasadwe rztwry zawierające mlibdenian lub wlframian i rzpuszczny związek kmplekswy cyrknu, a także zasadnicz klarwne rztwry bjętne zawierające rzpuszczny związek kmplekswy cyrknu i rzpuszczny związek kmplekswy mlibdenianu i wlframianu. Czynnikiem kmplekstwórczym mże być dwlny związek, który kmpleksuje cyrkn i katiny innych metali przy bjętnej wartści ph lub w zasadzie i/lub kmpleksuje wlfram lub mlibden przy bjętnej wartści ph lub w kwasie raz ulega rzkładwi na gaz lub zwykłą sól, która jest bjętna i/lub mże być łatw wymywana. D właściwych czynników kmplekstwórczych należy kwas mrówkwy, kwas szczawiwy i sle karbaminianwe metali raz nadtlenki, na przykład nadctan, nadtlenaztan, nadtlensiarczan, nadsiarczan i nadtlenek wdru. Krzystny jest nadtlenek wdru ze względu na właściwści bakteribójcze i ze względu na t, że nadtlenwe kmplekswe związki metali ulegają łatw rzpadwi na O2 przy grzewaniu d temperatury C. Zasadnicz klarwny rztwór zawierający katiny metalu jest wytwarzany przez rzpuszczanie sli metalu w rztwrze wdnym zawierającym czynnik kmplekstwórczy przy wartści dpwiadającej śrdwisku bjętnemu. Krzystnym katinem metalu jest cyrk nyl ZrO, rzpuszczalną slą jest aztan cyrknwy, chlrek cyrknwy lub siarczan cyrknwy, a czynnikiem kmplekstwórczym jest nadtlenek. Najkrzystniej czynnikiem kmplekstwórczym jest nadtlenek wdru i aztan cyrknwy stężeniu między kł 0,05M i kł 0,2M, rzpuszczny w kł 10% H2 O2 w celu trzymania rztwru zawierająceg rzpuszczny związek kmplekswy nadtlenkwy cyrknylu ZrO+. Dla zapewnienia trwałeg kmplekswania wszystkich jnów cyrknwych, knieczna jest becnść wystarczającej ilści nadtlenku. W innym przypadku sól cyrknwą rzpuszcza się w kwasie, bez czynnika kmplekstwórczeg. Jeżeli aztan cyrknwy jest rzpuszczany w kwasie, t krzystne jest, żeby wartść ph kwasu była zawarta w zakresie między kł 1 i 4, a najkrzystniej między kł 2 i 3. Rztwór zawierający wlframwe lub mlibdenwe tarcze jądrwe małej aktywnści właściwej, jest wytwarzany przez rzpuszczanie tarczy w zasadzie, w rztwrze bjętnym lub

7 rztwrze bjętnym zawierającym czynnik kmplekstwórczy. Krzystnie tarczę wlframwą twrzy wlframian sdwy Na2 WO4, tarczę mlibdenwą - metaliczny mlibden lub trójtlenek mlibdenu M O3. Tarczę rzpuszcza się w rztwrze bjętnym zawierającym czynnik kmplekstwóiczy. W innym przypadku stsuje się inne tarcze wlframwe i mlibdenwe, na przykład trójtlenek wlframu i mlibdenian sdwy. Najkrzystniej rzpuszcza się d 0,15M d 0,6M wlframianu sdweg lub metaliczneg mlibdenu w 5% nadtlenku wdru, uzyskując rztwór zawierający rzpuszczalny, nadtlenkwy, kmplekswy związek wlframianwy lub rzpuszczalny, nadtlenkwy, kmplekswy związek mlibdenianwy. W celu wytwrzenia trwałych związków kmplekswych całeg W lub M 1 w przypadku tarcz z metaliczneg M dla utlenienia całeg metaliczneg M na jny mlibdenianwe, knieczne jest zastswanie wystarczającej ilści H 2 O2. W jeszcze innym przypadku tarcza mlibdenwa lub wlframwa jest rzpuszczana w zasadzie, bez czynnika kmplekstwórczeg. Jeżeli tarcza wlframwa lub mlibdenwa jest rzpuszczana w zasadzie, t krzystne jest, żeby wartść ph zasady była zawarta w zakresie d kł 9 d 12, a najkrzystniej d kł 10 d 11. Zasadnicz nierzpuszczalny żel jest wytwarzany przez mieszanie rztwru zawierająceg katin metalu i rztwru zawierająceg wlframian lub mlibdenian. Względne ilści bu rztwrów są regulwane w taki spsób, żeby pwstawał sad wlframianu lub mlibdenianu, 0 stsunku bliskim 1:1 zawartści katinów metalu d całkwitej zawartści wlframu lub mlibdenu. Krzystny jest niewielki nadmiar cyrknu, a stsunek zawartści katinów metalu d całkwitej zawartści wlframu lub mlibdenu, który siąga wartść c najmniej 1,2:1, nie pgarsza jakści kńcweg prduktu. Duże nadmiary cyrknu pwdują jednak zwiększenie masy żelu i dlateg są niekrzystne. Zasadnicz klarwna mieszanina bu rztwrów pwstaje, gdy c najmniej jeden z dwóch pierwtnych rztwrów, t znaczy rztwór zawierający katin metalu alb rztwór zawierający wlframian lub mlibdenian, ma wartść ph dpwiadającą śrdwisku bjętnemu i zawiera wlframian lub mlibdenian alb katin metalu jak składnik rzpuszczneg związku kmpleksweg. Krzystne jest, gdy rztwór zawierający katin metalu ma bjętną wartść ph i zawiera katin metalu jak składnik rzpuszczalneg, nadtlenkweg związku kmpleksweg. Najkrzystniej jest, gdy ba rztwry mają wartść ph dpwiadającą śrdwisku bjętnemu i zawierają wlframian lub mlibdenian raz katin metalu w charakterze składników rzpuszcznych związków kmplekswych. Ze względu na t, że czynnik kmplekstwórczy utrzymuje katin metalu w rztwrze wartści ph dpwiadającej śrdwisku zasadwemu lub bjętnemu raz wlframian lub mlibdenian w rztwrze wartści ph dpwiadającej śrdwisku kwaśnemu lub bjętnemu, mieszanina bu rztwrów pzstaje klarwna, aż rzpuszczne związki kmplekswe nie ulegną rzkładwi. W razie ptrzeby rzpuszczne związki kmplekswe są rzkładane w kntrlwanym, pwtarzalnym prcesie, wykrzystując wdną zawiesinę zawierającą wlframian cyrknwy, mlibdenian cyrknwy lub inny sad zawierający wlframian lub mlibdenian. Na przykład nadtlenkwe związki kmplekswe są łatw rzkładane przez grzewanie mieszaniny d temperatury między kł C. Pwstawanie sadu żelu ma miejsce równcześnie z rzkładem rzpuszczalneg związku kmpleksweg. Dla przyspieszenia usuwania nadmiaru wdy. zawiesinę krzystnie grzewa się d temperatury 100 C-120 C. Temperatury kł 120 C nie należy przekraczać, pnieważ prdukt kńcwy suchym wyglądzie zawiera wdę hydratacyjną, dgrywającą ważną rlę przy zapewnieniu skuteczneg dzysku pchdneg nadtechnrtanu lub nadrenianu z żelu w czasie następneg eluwania. Osad zbiera się, suszy i grzewa d temperatury przynajmniej 120 C w celu usunięcia uwięzinej wdy międzywęzłwej. Rzkład nadtlenkwych związków kmplekswych prwadzi d ulatniania się tlenu, któreg działanie plega na kntrlwaniu wielkści cząstek pwstających w czasie wytrącania. Ta kntrla zakresu wielkści cząstek pwstających w czasie twrzenia się sadu, umżliwia uniknięcie uciążliweg, trudneg i nudneg zadania kruszenia i rzcierania wytrącneg, suszneg żelu, dla zmniejszenia wielkści jeg ziaren w stpniu dstatecznym dla uzyskania prszku, który mże być umieszczny w klumnie elucyjnej. Krzystne jest t, że pdczas wytrącania sadu nie jest wymagana krekcja wartści ph. Analgicznie kmplekswe związki

8 z kwasem mrówkwym i karbaminianwe mgą być rzkładane przez grzewanie i/lub pddawanie działaniu bniżneg ciśnienia. P rzłżeniu rzpuszcznych związków kmplekswych, uzyskaną zawiesinę mżna bezpśredni przenieść d umżliwiająceg eluwanie pjemnika aparatury generatra, a następnie przemyć i wysuszyć dla usunięcia nadmiaru wdy, w celu uzyskania zasadnicz nierzpuszczalneg żelu. W innym przypadku żel mże być dwdniny przez kilkakrtną bróbkę rzpuszczalnikiem. Na przykład klumny zawierające żel przemywa się mieszaninami H20/acetn przy użyciu stpniw zwiększanych ilści acetnu, a następnie przy użyciu mieszaniny acetn/eter, ze stpniw zwiększanymi ilściami eteru. W jeszcze innym przypadku zawiesinę zbiera się, suszy i grzewa w temperaturze krzystnie kł 120 C, na miejscu, aż utwrzy się suchy, krystalicznie przepływający żel, który jest następnie przenszny d umżliwiająceg eluwanie pjemnika aparatury generatra i jest przemywany. Według dalszeg przykładu wyknania żel zbiera się przez zwykłe dsączanie, przemywanie i suszenie przy zastswaniu dsysania, grzewania lub rzpuszczalników takich, jak etanl lub acctn. Wysuszny żel wlewa się d klumny szklanej. W razie ptrzeby w klumnie umieszcza się najpierw l u b z t l ł e n ż k e u c y k r k ł n w 2 e 0 g 0 g z a t w l e i e n r k a j u ą c g e g l i n w w d ę e g, spełniająceg rlę kńcweg czynnika usuwająceg rzprszne mlibdeniany lub wlframiany, które mgą być uwalniane z żelu. W typwych przypadkach są zamntwane uszczelnienia denne i iglica czyli wylt. P wlaniu żelu umieszcza się na miejscu górną uszczelkę kauczukwą, uszczelkę Al i iglicę wltwą, a klumnę wprwadza d słny generatra zawierającej zbirnik z slą lub wdnym eluentem raz zawry instalacyjne, przewdy itd. Zwykle przez klumnę przepuszcza się ml eluenta w celu usunięcia wszelkich śladów rzpuszczalneg mlibdenianu lub wlframianu raz dla wymycia wszelkich drbnych cząstek. Następnie, p pewnym kresie czasu ptrzebneg d narśnięcia Re-188 lub Tc-99m, generatr jest gtwy d użytku. Pjemniki umżliwiające eluwanie bejmują na przykład klumnę szklaną, laką jak stswane w zwykłej chrmatgrafii, umieszczną w słnie zawierającej ekran łwiany, instalację łączącą i zbirnik eluenta, twrzące zespół generatra. W innym przypadku d każdeg eluwania jest stswany ddzielny, sterylny zbirnik eluenta. Niezależnie d typu stswaneg zbirnika, służy n d utrzymywania żelu lub matrycy przez cały czas w stanie uwdninym. Pchdny Re-188 lub Tc 99m jest dgdnie kresw eluwany z klumny, przy użyciu eluenta takieg, jak rztwór sli, na przykład NaCl lub siarczan sdwy. Zalecanym eluentem jest rztwór sli fizjlgicznej, krzystnie 0,15-mlwy. Generatry M-99/Tc-99m i W-188/Re-188 według wynalazku mają zwartą budwę i są wyknane przy użyciu niewielkich mas matryc generatrów. Wytwarza się M-99 i W-188 aktywnści właściwej przynajmniej dpwiedni kł 2,5 Ci/g i 0,7-5 Ci/g. W tym spsbie według wynalazku stsuje się więc małe klumny generatrów bjętści zaledwie 2 ml. Osiągi generatra technetu-99m lub renu-188 są wyrażane w parciu skutecznść eluwania, którą blicza się, znaczając ilraz radiaktywnści Tc-99m lub Re-188 w eluencie przez radiaktywnść Tc-99m lub Re-188 w klumnie generatra, bezpśredni przed eluwaniem. Radiaktywnść Tc-99m lub Re-188 znacza się przy zastswaniu standardwych przyrządów d pmiaru radiaktywnści, na przykład spektrftmetrów prmieniwania gamma, takich jak detektry germanwe i spektrftmetry scyntylacyjne parte na jdku sdwym, które mają zdlnść pmiaru niskich pzimów radiaktywnści, alb przy zastswaniu mierników zdlnych d pmiaru wyskich pzimów radiaktywnści. Przy zastswaniu generatrów zawierających żele wytwrzne spsbem według wynalazku siągan wydajnści eluwania Re-188 nawet 70-80% przy stężeniach Re-188 w eluencie dchdzących d 3 mci/ml i większych, zgdnie z znaczeniami przeprwadzanymi natychmiast p eluwania Następujące przykłady ilustrują spsób według wynalazku. Przykład I. Wlframian sdwy W-186 wzbgaceniu iztpwym 99,79%, w ilści kł 141 mg, naprmieniny w reaktrze dświadczalnym Uniwersytetu Missuri typu MURR w ciągu 1194 gdzin, w strumieniu kł 3x10 neutrnów/cm /s, wytwarzając kł 20 mci W-188, zstał płączny z 565 mg meprmienitwórczeg, nśnikweg wlframianu sdweg dla symulacji większej tarczy. Płączny wlframian sdwy zstał rzpuszczny w mieszaninie 5 ml wdy i 1 ml nadtlenku wdru 30% dla wytwrzenia klarwneg, żółteg rztwru

9 nadtlenkweg związku kmpleksweg wlframianu. Zstał przygtwany zasadnicz klarwny rztwór zawierający nadtlenkwy kmpleks cyrknylwy przez rzpuszczenie 502 mg aztanu cyrknweg w mieszaninie zawierającej 12 ml wdy i 6 ml nadtlenku wdru 30%. Rztwr zawierający nadtlenkwy kmpleks wlframianwy i nadtelnkwy kmpleks cyrk nylwy zstał zmieszany, dając w wyniku mieszaninę, która była zasadnicz klarwna i miała jasnżółte zabarwienie, przy czym stsunek mlwy Zr:W w mieszaninie wynsił kł 1:1. Mieszaninę tę grzewan dla rzłżenia nadtlenku wdru, rzkładając nadtlenkwe związki kmplekswe Zr i W raz wytwarzając biały sad wlframianu cyrknweg. P grzaniu d sucha w temperaturze C, uzyskan biały prszek. Prszek zstał umieszczny w standardwej, szklanej klumnie generatra firmy Mallinckrdt Medical i eluwany nrmalnym rztwrem sli, eluentem d generatrów M-99/Tc-99m Mallinckrdta, siągając dużą wydajnść Re-188 kł 70-80% i czystść kł 1-2 ppm W na 1 ml eluenta w mniej niż 10 ml eluenta. Figura 1 przedstawia wykres zależnści prcentwej wydajnści eluwania z generatra w funkcji czasu. P r z y k ł a d II. Wysuszny, nieprmienitwórczy wlframian sdwy, w ilści kł 551 mg suchej masy, zstał rzpuszczny w rztwrze uprzedni przygtwanym przez rzpuszczenie kł 501 mg aztanu cyrknweg w mieszaninie 17 ml wdy i 7 ml nadtlenku wdru 30%. P rzpuszczeniu wlframianu sdweg pwstał zasadnicz klarwny rztwór jasnżółtym zabarwieniu. Ogrzewanie teg jasnżółteg rztwru prwadził d wytwrzenia sadu, który p wysuszeniu w temperaturze 120 C twrzył biały prszek wlframianu cyrknweg, nie różniący się wyglądem d wlframianu cyrknweg wytwrzneg w przykładzie I. Przykład III. Pierwszy rztwór zawierający nieprmienitwórczy wlframian sdwy w ilści kł 548 mg, rzpuszczny w 5 ml wdy przy braku nadtlenku, zstał ddany d drugieg rztwru zawierająceg 501 mg aztanu cyrknweg rzpuszczneg w mieszaninie 17 ml wdy i 7 ml nadtlenku wdru 30%, dając w wyniku klarwny rztwór jasnżółtym zabarwieniu. Ogrzewanie teg jasnżółteg rztwru prwadził d trzymania białeg prszku wlframianu cyrknweg, nie różniąceg się wyglądem d wlframianu cyrknweg przygtwaneg w przykładach I i II. Przykład IV. Metaliczny mlibden w ilści kł 180 mg zstał rzpuszczny w mieszaninie 5 ml wdy i 1 ml nadtlenku wdru 30%, dając w wyniku pierwszy, klarwny rztwór żółtym zabarwieniu. Ten pierwszy rztwór zstał ddany d drugieg, klarwneg, żółteg rztwru zawierająceg 504 mg aztanu cyrknweg rzpuszczneg w 12 ml wdy 16 ml nadtlenku wdru 30%. Ogrzewanie uzyskanej mieszaniny prwadził d wytwrzenia sadu, który był zbierany i suszny w temperaturze 120 C, z wytwrzeniem żółteg prszku mlibdenianu cyrknweg. Mlibdenian cyrknwy miał teksturę i wymiary cząstek prównywalne z wlframianem przygtwanym spsbami przedstawinymi w przykładach I, II i m. P r z y k ł a d V. Metaliczny mlibden naturalny w ilści kł 180 mg zstał naprmieniny w strumieniu neutrnów termicznych 4 x 10 5 neutrnów/cm2/s, wytwarzając kł 20 mikrkiurów M-99. Naprmieniwany mlibden zstał rzpuszczny w mieszaninie 5 ml wdy i 2 ml nadtlenku wdru 30%, dając w wyniku pierwszy klarwny rztwór żółtym zabarwieniu. Przygtwan również drugi, zasadnicz klarwny, rztwór jasnżółtym zabarwieniu, zawierający kł 504 mg aztanu cyrknweg, rzpuszczneg w mieszaninie 12 ml wdy i 6 ml nadtlenku wdru 30%. Pierwszy i drugi rztwór zmieszan i uzyskaną mieszaninę grzan dla rzłżenia kmpleksów nadtlenkwych i uzyskania żółteg sadu. Dalsze grzewanie w temperaturze 120 C w ciągu 3 gdzin prwadził d wytwrzenia żelu mlibdenianu cyrknweg klrze zbliżnym d białeg. P sprządzeniu zawiesiny w wdzie i dekantacji w celu usunięcia bardz drbnych cząstek, które mgłyby mieć tendencję d zatykania filtru ze spiekaneg szkła w klumnie, żel zstał umieszczny w standardwej klumnie generatra M-99/Tc-99m Malłinckrdta. Następne eluwanie rztwrem sli prwadził d wytwrzenia bardz czystych rztwrów Tc-99m z wydajnścią kł 50%, nie zawierających wykrywalneg skażenia M-99, c wykazała spektrskpia prmieniwania gamma przy zastswaniu detektrów germanwych.

10 Przykład VI. Nieprmienitwórczy wlframian sdwy w ilści kł 563 mg zstał rzpuszczny w mieszaninie zawierającej 1 ml nadtlenku wdru 30% i 5 ml wdy, dając w wyniku klarwny rztwór. Ten klarwny rztwór zstał ddany d drugieg rztwru zawierająceg k ł r5 z0 p 0 u s zmc z g n e ag z w t1 am nl su t ę żc yn ergk k wn as u w s el ng e g i 5 ml wdy, z wytwrzeniem rztwru jasnżółtym zabarwieniu. P grzaniu mieszanina ta dstarczyła sad wlframianu cyrknweg, który następnie wysuszn w temperaturze 120 C Wygląd wysuszneg żelu był prównywalny z wyglądem żelu wlframianu cyrknweg wytwrzneg w przykładzie I. Przykład VII. Nieprmienitwórczy wlframian sdwy w ilści kł 367 mg zstał rzpuszczny w 1 ml nadtlenku wdru 30% i 3 ml wdy, z wytwrzeniem pierwszeg, klarwneg, żółteg rztwru. Okł 397 mg chlrku cynweg rzpuszczn w 1ml nadtlenku wdru 30% i 3 ml wdy, z wytwrzeniem drugieg, bezbarwneg rztwru. P zmieszaniu bu rztwrów i grzaniu, pwstał żelatynwaty sad, który p dalszym grzewaniu w temperaturze 120 C dstarczył żel jasnżółtym zabarwieniu. Przykład VIII. Nieprmienitwórczy mlibden metaliczny w ilści kł 199 mg z s t a ł r z p u s z c z n y 6 m l n a d t l e n k u w d r u 3 0 % i 7 m l w d y, z w y t w r z e n i e m p i e r w s z e g klarwneg, żółteg rztwru. Ten pierwszy rztwór zstał ddany d drugieg rztwru zawierająceg kł 827 mg chlrku cynweg rzpuszczneg w 1 ml nadtlenku wdru, dając w wyniku klarwny rztwór żółtym zabarwieniu, który p grzaniu wytwrzył sad żelu i p wysuszeniu w temperaturze 120 C dstarczył prdukt w pstaci szareg, kłaczkwateg żelu. Przykład IX. Nieprmienitwórczy wlframian sdwy w ilści kł 532 mg zstał rzpuszczny w 6 ml wdneg rztwru 1% kwasu mrówkweg, dając w wyniku pierwszy klarwny, bezbarwny rztwór. Drugi klarwny, bezbarwny rztwór przygtwywan przez rzpuszczanie kł 478 mg aztanu cyrknweg w 18 ml 1% uwdnineg kwasu mrówkweg. P zmieszaniu tych rztwrów natychmiast wytrącił się biały sad. Ogrzanie d sucha w temperaturze 120 C prwadził d pwstania białeg sadu identycznym wyglądzie, jak żele wlframianu cyrknweg wytwrzne przy zastswaniu nadtlenku wdru jak czynnika kmplekstwórczeg, jak t pisan w przykładzie I. Przykład X. Aztan cyrknu w ilści kł 510 mg zstał rzpuszczny w 6 ml nadtlenku wdru 30% i 12 ml wdy, wytwarzając pierwszy, zasadnicz klarwny, jasnżółty rztwór. Drugi, klarwny, bezbarwny rztwór wartści ph kł 13 zstał przygtwany przez rzpuszczenie kł 517 mg wlframianu sdweg w 6,0 ml N NaOH. Ddanie zasadweg wlframianu d nadtlenkweg związku kmpleksweg cyrknu prwadził d trzymania zasadnicz klarwneg, jasnżółteg rztwru, który p grzaniu dstarczał sad. P grzaniu d sucha w temperaturze C, sad wyglądał identycznie, jak żel wytwrzny w przykładzie I. Przykład XI. Różne źródła katinwe zstały rzpuszczne w czynniku kmpleks twórczym dla wytwrzenia pierwszeg klarwneg rztwru, a źródł mlibdenu zawierające mikrkiurów M-99 zstał rzpuszczne w czynniku kmplekstwórczym dla wytwrzenia drugieg klarwneg rztwru. Te dwa rztwry zmieszan, uzyskując zasadnicz klarwną mieszaninę i następnie grzan w temperaturze kł 100 C dla rzłżenia czynnika kmplekstwórczeg i wytwrzenia sadu żelu. Źródła katinów, źródła mlibdenu i czynniki kmplekstwórcze są pdane w tabeli 1. W każdym przypadku uzyskany żel nadawał się d upakwania w klumnie chrmatgraficznej raz eluwania przy pmcy wdy lub rztwru sli. Zabserwwane wartści wydajnści Tc-99m i przebicia klumny M-99 są również pdane w tabeli 1. Źródł mlibdenu mże być zastąpine źródłami W-188 w celu wytwrzenia generatra Re-188. Przykład XII. Różne źródła katinwe zstały rzpuszczne w czynniku kmplekstwórczym dla wytwrzenia pierwszeg klarwneg rztwru, a źródł mlibdenu nieprmieni twórczeg zstał rzpuszczne w czynniku kmplekstwórczym dla wytwrzenia drugieg klarwneg rztwru. Te dwa rztwry zmieszan, uzyskując zasadnicz klarwną mieszaninę i następnie grzan w temperaturze kł 100 C dla rzłżenia czynnika kmplekstwórczeg i wytwrzenia sadu żelu. Źródła katinów, źródła mlibdenu i czynniki kmplekstwórcze są pdane w tabeli 2.

11 Źródł katinów LaCla 1, 60 g GdCl3 1,20 g TiO2 0,25 g HfCl4 0, 93 g V2O5 0, 08 g Cr (NO3)3 0, 60 g Zn (NO3)2 0, 59 g SnCl4 0, 90 g Pb (NO,), 0,34 q Źródł katinów Ba (NO3)z 0,57 g CeCl3 0, 50 g LuC13 0, 60 g Zr (NO3)2 0, 50 g Tabela 1 Czynnik rzcieńcz. rzcieńcz. rzcieńcz. kmplekstwórczy dla katinów 11 ml rzcieńcz. 12 ml 12 rui 10 ml 3 ml rzcieńcz. 3 ml rzcieńcz. 3 ml rzcieńcz. 4 ml rzcieńcz. H 2O2 6 ml rzcieńcz. Źródł mlibdenu M metal. 0,10 g M metal. 0,50 g M metal. 0,40 g M metal. 0,15 g M metal. 0,20 g M metal. 0,19 g M d m e t a l. 0,19 g M metal. 0,18 g M metal. 0,077 g Czynnik kmplekstwórczy dla mlibdenu Wydajnść 12% 19% 35% 15% 40% 40% 23% 15% 5,3% Przebić ie 0, 1% 0,004% niewykrywalne niewykrywalne 2% 3% 10% 5% 2, 4% Tabela 2 Czynnik kmplekstwórczy dla katinów 12 ml rzcieńcz. 12 ml rzcieńcz. 12 ml rzcieńcz, szczawian 12 ml rzcieńcz. Źródł mlibdenu M metal. 0,165 g M metal. 0,15 g M metal. 0,15 g Na2M04 0,25 g Czynnik kmplekstwórczy dla mlibdenu stężny 1 ml stężny H202 1 ml stężny 1 ml szczawian 2 ml rzcieńcz

12 W każdym przypadku uzyskany żel nadawał się d upakwania w klumnie chrmatgraficznej raz eluwania przy pmcy wdy lub rztwr u s li. Ż e le m a ją c h a r a k te r y s ty k i w y d a jn ś c i i p r z e b ic ia w ła ś c iw e d la M stsw -9 9 ra ania z ź ich ró d jak ł m generatr lib d e n u T m c-99m ż e b, y jeżeli ć z a s źródł tą p i n e m ź libdenu ró d ła m i zaw W - ierał w celu wytwrzenia generatra Re-188. Departament W ydawnictw UP RP. Nakład 90 egz. Cena 4,00 zł