Spektroskopia laserowa izotopów sodu i litu

UNIWERSYTET WARSZAWSKI Instytut Fizyki Doświadczalnej Zakład Optyki Spektroskopia laserowa izotopów sodu i litu Agnieszka Wojtaszek PRACA DOKTORSKA Wykonana pod kierunkiem Prof. dr hab. Aleksandry Leliwa - Kopystyńskiej Warszawa 004

Nieodżałowanej pamięci prof. dr hab. Sławomirowi Chojnackiemu serdecznie dziękuję za opiekę, uśmiech i dobre słowo. Dziękuję bardzo prof. dr hab. Aleksandrze Leliwa Kopystyńskiej za nieocenioną pomoc, liczne wskazówki i rady dotyczące mojej pracy badawczej i pisania tej pracy oraz za okazaną mi przyjaźń i serdeczność. Dziękuję dr Wilfriedowi Nörtershäuserowi za przekazane mi doświadczenie i stworzenie miłej atmosfery pracy w jego zespole.

Spis treści Wstęp...................................................... 4 1 Wstęp teoretyczny............................................5 1.1 Struktura nadsubtelna.......................................5 1. Przesunięcie izotopowe.....................................11 Spektroskopia sodu..........................................16.1 Przyczyny zainteresowania badaniami sodu.....................16. Układ eksperymentalny..................................... 0.3 Wytwarzanie radioaktywnych izotopów sodu................... 3.4 Wyniki pomiarów..........................................5 3 Możliwości pomiaru on line przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na......................................... 33 3.1 Metody wytwarzania radioaktywnych izotopów sodu..............33 3. Propozycja pomiaru przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na..35 4 Spektroskopia litu............................................37 4.1 Kluczowe znaczenie pomiarów dla litu........................ 37 4. Układ eksperymentalny.................................... 43 4.3 Wyniki eksperymentu......................................54 5 Podsumowanie.............................................. 66 5.1 Sód..................................................... 66 5. Lit...................................................... 67 Dodatek A. Metody bezdopplerowskie.......................... 66 Dodatek B. Stabilizacja częstości światła lasera....................71 Literatura.................................................. 76 3

Wstęp Pomiary wykonywane przy użyciu spektroskopii laserowej dostarczają informacji o właściwościach atomów oraz jąder atomowych. W tym drugim wypadku uzyskane na tej drodze informacje są niezależne od modeli jądra, można więc powiedzieć że laserowa spektroskopia pozwala oglądać jądro atomowe. Fakt ten dowodzi wyższości metod spektroskopowych nad tradycyjnymi metodami badań wykorzystywanych w fizyce jądrowej. Za pomocą spektroskopii laserowej można przeprowadzić wiele różnych pomiarów dostarczających całego szeregu informacji. Pomiar długości fali linii widmowych pozwala na wyznaczenie poziomów energetycznych układów atomowych lub cząsteczkowych. Natężenie tych linii jest proporcjonalne do prawdopodobieństwa przejścia, które z kolei mówi o sile sprzężenia poziomów, między którymi zachodzi dane przejście. Wyznaczenie szerokości naturalnej linii widmowej pozwala na określenie średniego czasu życia stanu wzbudzonego. Pomiar szerokości dopplerowskiej daje nam rozkład prędkości cząstek emitujących, bądź absorbujących promieniowanie, a więc temperaturę próbki. Pomiary rozszczepienia zeemanowskiego i starkowskiego w zewnętrznym polu magnetycznym i elektrycznym dostarczają nam informacji o wartości momentów magnetycznych i elektrycznych oraz o typach sprzężenia różnych momentów pędu w atomach lub cząsteczkach, nawet dla złożonych konfiguracji elektronowych. Badanie struktury nadsubtelnej przez obserwację linii widmowych dostarcza informacji o oddziaływaniu między jądrem a chmurą elektronową i umożliwia wyznaczenie dipolowych momentów magnetycznych i kwadrupolowych momentów elektrycznych jąder. 4

1. Wstęp teoretyczny 1.1 Struktura nadsubtelna Struktura nadsubtelna jest konsekwencją oddziaływania między jądrem i elektronami powłoki atomowej. Jest ona mniejsza od struktury subtelnej opisanej przez równanie Schrödingera, które dla atomu o N > elektronach ma postać: Ψ Ψ = + Δ = > E r e e Ze i N i N j i ij i 1 μ h. 1.1.1 W drugim wyrazie w nawiasie kwadratowym sumowanie przebiega po wszystkich parach elektronów. O krotności stanów dla danego atomu decyduje liczba elektronów walencyjnych. Wypadkowy moment pędu wynika z wektorowego dodawania momentów kolejnych elektronów. Odpowiednie wypadkowe liczby kwantowe dla jednego, dwóch, trzech i czterech elektronów wynoszą: S r ± ± = ± + = + = = 1 3 ; 1 1 1 1 ; 1 0 1 1 ; 1 1 1 4 3 1 S S S S 1.1. Podobnie znajduje się wypadkowy moment pędu L r, a następnie całkowity moment pędu atomu: S L J r r r + =. 1.1.3 Przy czym dla L < S liczba kwantowa J przyjmuje L + 1 wartości, a dla S < L wartości tych jest S + 1. W obu przypadkach mamy: S L J S L +. 1.1.4 Oddziaływanie spin orbita wprowadzane jest do hamiltonianu równania Schrödingera jako zaburzenie, 1.1.5 = = N i i i i s l r H 1 ) ξ ( 5

gdzie sumowanie przebiega tylko po elektronach walencyjnych. Oddziaływanie między elektronami wewnętrznymi lub między elektronami walencyjnymi a wewnętrznymi nie daje przyczynku do rozszczepienia subtelnego stanów atomowych. Czynnik ξ(r i ) wynosi: 3 Ze h ξ ( ri ) =. 1.1.6 m e r e Oddziaływanie spin orbita znosi degeneracje stanu ze względu na liczbę kwantową J. Przesunięcie stanu o danym J znajduje się jako wartość oczekiwaną H i wynosi w jednostkach atomowych: i 1 H = ΔE = ξ ( L, S) [ J ( J + 1) L( L + 1) S( S + 1) ]. 1.1.7 Liczby kwantowe L i S, od których zależy wartość ξ odnoszą się do określonego termu, którego struktura subtelna jest dana powyższym wzorem. Wypadkowe wartości momentów pędu L r i S r są znalezione dla i elektronów walencyjnych, z których każdy jest odległy od jądra o ri. Czynnik ξ(l,s) jest związany z czynnikiem ξ(r i ). Dla S = 0 lub L = 0 rozszczepienie ΔE = 0. Oznacza to, że struktura subtelna nie istnieje w stanach singletowych i w stanach S. W przypadku struktury nadsubtelnej uwzględnia się spin jądrowy, który jest wypadkowym momentem pędu nukleonów, z których każdy ma własny moment pędu równy 1/ h. Spin jądra może więc być połówkowy, całkowity lub równy zeru. Jądro o spinie I r ma dipolowy moment magnetyczny: r r μ = g μ ni, 1.1.8 I I skierowany zgodnie z I r, przy czym g I jest jądrowym czynnikiem Landego. Dipolowy moment magnetyczny jądra wyraża się w magnetonach jądrowych: eh μ n =, 1.1.9 m p gdzie m p oznacza masę protonu. Ponieważ masa protonu jest około 1836 razy większa od masy elektronu, więc magneton jądrowy jest o trzy rzędy wielkości mniejszy od magnetonu Bohra. Dipolowe momenty magnetyczne protonu i neutronu są w przybliżeniu równe odpowiednio: μ = 91, podczas gdy dipolowy moment p,79 μ n i μ ne = 1, μ n magnetyczny elektronu jest równy około 1 μ B. Znak + lub oznacza, że dipolowy moment magnetyczny jest równoległy lub antyrównoległy względem spinu. Wypadkowy moment 6

pędu atomu F r uzyskuje się dodając spin jądra I r do całkowitego momentu pędu powłoki elektronowej J r : r r r F = I + J. 1.1.10 Liczba kwantowa F przyjmuje I + 1 wartości dla I < J lub J + 1 wartości dla J < I. W obu przypadkach mamy: I J F I + J. 1.1.11 Wartości spinu jądra i całkowitego momentu pędu atomu wynoszą: r r I = I( I + 1) h i F = F( F + 1) h. 1.1.1 Rzuty tych momentów pędu na oś z są skwantowane i równe odpowiednio: I = M h i F = M h F. 1.1.13 z I Jądro nie ma dipolowego momentu elektrycznego, a jego moment kwadrupolowy jest miarą odchylenia rozkładu ładunku elektrycznego od symetrii kulistej. Jednostką kwadrupolowego momentu elektrycznego Q jest 1 barn = 10-8 m. Dla kuliście symetrycznego rozkładu ładunku w jądrze Q = 0, a spin jądra jest równy zero lub 1/. Dla jądra o kształcie elipsoidy obrotowej, której główna oś jest równoległa do kierunku spinu I r, wartość Q jest większa od zera; zaś gdy główna oś elipsoidy jest prostopadła do I r to wartość Q jest mniejsza od zera. z Struktura nadsubtelna stanów energetycznych atomu jest spowodowana oddziaływaniem momentów jądrowych z polem elektromagnetycznym wytworzonym przez elektrony powłoki atomowej w miejscu jądra. Dla najprostszego przypadku atomu wodoru hamiltonian oddziaływania protonu o współrzędnej położenia r n i elektronu o współrzędnej r e ma postać: H e =. 1.1.14 ( r e r n ) Przy czym początek układu współrzędnych leży w środku masy układu proton elektron. Dla r e >> r n jądro traktujemy jako nieskończenie ciężki ładunek punktowy. Gdy r > r posługujemy się rozwinięciem multipolowym względem potęg rn / r e. W takim rozwinięciu hamiltonian ma postać: H = e N k = 0 k n ( k + 1) e r r P (cos Q ), 1.1.15 gdzie P k wielomian Legendre a, Q kąt między wektorami r e i r n. Pierwszy wyraz tego rozwinięcia odpowiada oddziaływaniu elektronu z ładunkiem punktowym unipolem, k en e n 7

ponieważ 0 = 1. Drugi wyraz jest typu 1 = czyli dipolem magnetycznym. Trzeci wyraz = 4 to kwadrupol elektryczny. Dipolowy moment magnetyczny jądra r μ I oddziałuje z polem magnetycznym B r (0), które w miejscu jądra jest indukowane przez elektrony powłoki atomowej. Hamiltonian tego oddziaływania ma postać: H μ = μ I B(0). 1.1.16 Jeżeli powyższy hamiltonian potraktujemy jako zaburzenie, to strukturę nadsubtelną stanu J struktury subtelnej znajdujemy z wartości oczekiwanej: H = Δ. 1.1.17 μ E μ Oddziaływanie magnetyczne dipolowe prowadzi do struktury nadsubtelnej o stanach oznaczonych liczbami kwantowymi F. Średnia wartość pola magnetycznego indukowanego w miejscu jądra przez elektrony powłoki jest proporcjonalna do J. Wektor indukcji B r pola jest równoległy do wektora całkowitego momentu pędu powłoki elektronowej J r, więc korzystając z definicji μi hamiltonian (1.1.16) możemy zapisać w postaci: Stała A nazywa się stałą struktury nadsubtelnej i wynosi r r H μ = AI J. 1.1.18 A = μ I B(0) r r. 1.1.19 I J Stała A jest miarą siły oddziaływania magnetycznego dipolowego między jądrem atomu, a elektronami powłoki, podobnie jak stała ξ jest miarą oddziaływania spin orbita, przy czym r r r r AI J << ξ L S. 1.1.0 Stała A przyjmuje różne wartości dla różnych poziomów struktury subtelnej oznaczonych liczbą kwantową J. Tak więc A jest proporcjonalna do średniej wartości indukcji B r (0) pola magnetycznego, które pochodzi tylko od elektronów walencyjnych. Elektrony z powłok zamkniętych nie wnoszą przyczynku do wartości B r (0). Z elektronów walencyjnych największy przyczynek do wartości B r (0) dają te, które są bliżej jądra, a więc elektrony s i p. Z definicji momentu pędu F r znajdujemy:, 1.1.1 zatem F = I + J + IJ 8

I r 1 1 J r = [ F( F + 1) J ( J + 1) I ( I + 1) ] = C. 1.1. Przesunięcie poziomów struktury nadsubtelnej wskutek oddziaływania magnetycznego dipolowego wynosi: 1 ΔE μ ( F) = AC. 1.1.3 Odległości między sąsiednimi poziomami struktury nadsubtelnej spełniają regułę interwałów Landego: Δ E μ ( F) ΔEμ ( F 1) = AF, 1.1.4 podobnie jak to ma miejsce w przypadku struktury subtelnej. Elektryczny kwadrupolowy moment pędu jądra oddziałuje z polem elektrycznym wytworzonym przez elektrony powłoki atomu w miejscu jądra. Oddziaływanie to nie powoduje dodatkowego rozszczepienia, jedynie przesuwa poziomy struktury nadsubtelnej. Miarą siły tego oddziaływania jest wartość stałej struktury nadsubtelnej B, która jest zdefiniowana równaniem: B = eqϕ (0), 1.1.5 w którym e to ładunek elektronu, Q kwadrupolowy moment jądra, ϕ zz (0) średnia wartość gradientu pola elektrycznego wzdłuż osi z równoległej do wektora J r. Ponieważ moment kwadrupolowy jądra jest miarą odchylenia rozkładu ładunku jądra od symetrii kulistej, zatem zz Q r n. 1.1.6 Natomiast średnia wartość gradientu pola w miejscu jądra wynosi V e ϕ zz (0) =, 1.1.7 z gdzie V e potencjał pola wytwarzanego przez elektrony w miejscu jadra. Hamiltonian oddziaływania elektrycznego kwadrupolowego ma postać: Przesunięcie stanów nadsubtelnych wynosi: 3 3( IJ ) + IJ I( I + 1) J ( J + 1) H = Q B. 1.1.8 IJ(J 1)(I 1) 3 C( C + 1) I( I + 1) J ( J + 1) 1 H = Δ = + 4 Q EQ AC B. 1.1.9 IJ( I 1)(J 1) 9

Jak widać, aby ΔE Q było określone, musi być spełniony warunek I,J 1. Rzeczywiście dla I = 0 lub 1/ mamy Q = 0, natomiast dla J = 0 lub 1/ znika ϕ zz (0). Ostatecznie struktura nadsubtelna, czyli przesunięcie poziomu rozszczepionego stanu struktury subtelnej o liczbie kwantowej J jest dane wzorem: 3 C( C + 1) I( I + 1) J ( J + 1) 1 ΔE = AC + B 4. 1.1.30 IJ(I 1)(J 1) Z doświadczenia wiadomo, że najczęściej B << A. W pracach [1-3] można znaleźć więcej informacji na temat struktury nadsubtelnej atomu. 10

1. Przesunięcie izotopowe Na przesunięcie izotopowe stanów energetycznych składają się głównie dwa zjawiska, które nazwano efektem masy i efektem objętościowym. Pierwszy wynika ze skończonej masy jądra, innej dla każdego izotopu, a drugi zależy od objętości i kształtu jądra. Efekt objętościowy nazywany jest także efektem polowym, ponieważ jest czuły na rozkład ładunku w jądrze. W rozważaniach na temat przesunięcia izotopowego, jako poziomu odniesienia będziemy używać poziomu energii jądra punktowego o nieskończonej masie. Poziom energetyczny rzeczywistego jądra różni się od poziomu odniesienia o ΔE (przesunięcie bezwzględne poziomów), a zmiany ΔE od jednego izotopu do drugiego oznaczone są przez δ(δe) (przesunięcie względne poziomów). Ogólnie δ będzie używane do określenia zmian ilości czegoś pomiędzy izotopami. δ(δe) będzie dodatnie gdy poziom lżejszego izotopu leży niżej niż poziom cięższego izotopu. Aby wyznaczyć przesunięcie linii widmowej, należy określić δ(δe) obu poziomów energetycznych w danym przejściu kwantowym. Bezwzględne przesunięcie poziomów energetycznych spowodowane efektem masy zapisujemy jako: gdzie M jest masą jądra, ΔE 1 = M r mas p i i, 1..1 p r i jest pędem i-tego elektronu. Tutaj sumowanie przebiega po wszystkich elektronach w atomie. Równanie 1..1 można także zapisać w postaci ΔE mas = M 1 1 ( ) + ( r r pi pi p j ) i M i> j. 1.. Pierwszy człon tego równania opisuje normalny efekt masy, zaś drugi człon jest odpowiedzialny za specyficzny efekt masy. Normalny efekt masy powoduje przesunięcie dolnych poziomów energetycznych, tak jak na rys. 1..1. Zwykle specyficzny efekt masy jest znacznie mniejszy od normalnego efektu masy, ale aby się o tym przekonać trzeba wykonać odpowiednie doświadczenie. Obliczanie specyficznego efektu masy jest trudne, szczególnie dla cięższych pierwiastków, ze względu na dużą liczbę elektronów, które trzeba uwzględniać w obliczeniach. Względne przesunięcie poziomów energetycznych δ(δe) dla efektów masy jest proporcjonalne do 1/M i maleje w miarę przesuwania się do 11

ciężkich pierwiastków. W zasadzie dla pierwiastków ciężkich, poczynając od pierwiastków ziem rzadkich, efekt masy jest zaniedbywalnie mały w porównaniu z efektem objętościowym. Rys. 1..1 Modelowe przedstawienie normalnego efektu masy. Działanie jądrowego potencjału elektrostatycznego na elektrony zależy od rozkładu ładunku w jądrze. Jeżeli rozkład ładunku w jądrze zmienia się przy przejściu od jednego izotopu do drugiego, to energia elektronu także się zmienia. Ogólnie uważa się że dwa efekty mają wpływ na zmianę rozkładu ładunku w jądrze. Pierwszym jest zmiana objętości jądra spowodowana dodaniem lub odjęciem neutronu z jądra. Drugim jest deformacja jądra jeżeli przy zmianie liczby neutronów zmieni się także kształt jądra, co pociąga za sobą zmianę rozkładu ładunku wewnątrz jądra. Elektrony s mają niezerowe prawdopodobieństwo znalezienia się wewnątrz jądra. Można zatem oczekiwać, że przesunięcie izotopowe linii widmowych odpowiadających przejściu między stanami różniącymi się liczbą elektronów s będzie największe. Elektrony s sondują rozkład ładunku w jądrze, więc odczuwają też zmianę tego rozkładu przy przejściu od izotopu do izotopu. Promień jądra o kształcie kulistym jest dany wzorem: 15 3 R A 1/ 0 = 1, 10 m, 1..3 1

gdzie A jest liczbą masową. Dodanie jednego neutronu do takiego jądra nie musi powodować deformacji, ale zwiększa jego objętość. Zmianę promienia jądra znajdujemy poprzez zróżniczkowanie równania (1..3) jako: stąd R 15 1 / 3 R1 = δ R0 = 1, 10 A δ A 1..4 3 δ R 0 1 δ A =. 1..5 R 3 A 0 Efekt objętościowy jest ujemnym przesunięciem izotopowym. Zakładamy, że energia górnego stanu nie ulega zmianie i energię przesunięcia stanu podstawowego badamy przez obserwację różnicy wartości liczb falowych ~ν 1 i ~ν ( rys. 1..). Rys. 1.. Modelowe przedstawienie objętościowego efektu izotopowego. Za pomocą rachunku zaburzeń znajdujemy przesunięcie dolnego poziomu ΔE. Jest ono równe wartości oczekiwanej operatora zaburzenia, czyli ΔE = 0 ψ * gdzie ψ jest funkcją falową stanu niezaburzonego, a [ V ( r) V ( r) ] ψ πr dr, 1..6 0 4 Ze 3 r V ( r) = dla 0 r R 0 R + 0 R 1..7 0 jest energią potencjalną elektronu w obszarze jądra o promieniu R 0. Przy założeniu jednorodnego rozkładu ładunku w jądrze V(r) jest potencjałem oddziaływania elektronu z 13

jądrem o skończonych rozmiarach, a V 0 (r) potencjałem oddziaływania elektronu z jądrem punktowym. Ponieważ dla r R 0 mamy V(r) = V 0 (r) i znika funkcja podcałkowa, więc całkowanie ograniczamy do rozmiarów jądra. W przypadku elektronu s mamy: R 0 [ V ( r) V0 ( r) ] 4 r dr ΔE = ψ ( 0) π. 1..8 0 Jeżeli podstawimy V(r) dane przez wyrażenie (1..7) i V 0 = -Ze /r, to po scałkowaniu mamy 4π 10 Δ E = ψ (0) Ze R0. 1..9 Względne przesunięcie poziomów wynosi 4π δ ( ΔE) = ΔE' ΔE = ψ (0) Ze ( R R1 ), 1..10 10 ale po skorzystaniu z przybliżenia mamy R R1 = R + R1 )( R R1 ) δr0 ( R 4π δ ( = δr 0 1..11 0 Δ E) ψ (0) Ze R0. 1..1 5 R0 Dla jądra, które po dodaniu jednego lub dwóch neutronów ulega deformacji i jego kształt zmienia się z kulistego na elipsoidę obrotową o osiach a i c, kwadrupolowy moment elektryczny Q wynosi Q = Z ( c a ), 1..13 5 przy czym zakładamy, że rozkład ładunku w jądrze jest jednorodny. Przyjmując, że średni promień tego jądra wynosi parametr deformacji jest dany wzorem: R 0 c + a =, 1..14 c a β =. 1..15 R 0 Po podstawieniu tego wyrażenia do (1..13), otrzymujemy: 4 Q = β Z R0. 1..16 5 14

Z powyższego równania wyznaczamy R 0 i wstawiamy do równania (1..1). W ten sposób otrzymamy zależność wielkości mierzonej δ(δe) od kwadrupolowego momentu jądra i od parametru deformacji 0 Δ E) (0). 1..17 δ ( = ψ π e Q δr β R Efekt objętościowy rośnie wraz z promieniem jądra, a tym samym z jego masą. Ma on największą wartość dla ciężkich pierwiastków, podczas gdy efekt masy jest największy dla lekkich pierwiastków. Oba efekty występują jednocześnie i mają przeciwne znaki. Więcej informacji o przesunięciu izotopowym można znaleźć w pracach [ 4]. 0 15

. Spektroskopia atomu sodu.1 Przyczyny zainteresowania badaniem struktury nadsubtelnej i przesunięcia izotopowego w sodzie Sód jest najczęściej badanym pierwiastkiem alkalicznym. Istnieje dwanaście izotopów sodu od 0 Na do 31 Na. Jedynym stabilnym izotopem jest 3 Na. W tabeli.1.1 zebrane są wiadomości na temat izotopów sodu. Jak widać nie są jeszcze znane stałe A(3 P 3/ ) i B(3 P 3/ ) w 4 Na, a także eksperymentalnie wyznaczona wartość momentu kwadrupolowego dla tego izotopu. Połowiczny okres zaniku 4 Na wynosi 14,959 h, co jest dość długim czasem i nie powinno to stanowić problemu dla eksperymentatorów. Poważnym jednak problemem jest duża ilość 3 Na w środowisku, tak więc poszerzone linie struktury nadsubtelnej przejścia 3S 3P w 3 Na mogą przysłaniać linie tego przejścia w 4 Na. Na rys.1.1 pokazane są wyliczone pozycje linii struktury nadsubtelnej przejścia 3S 3P w izotopach 4 Na. Rys..1.1 Wyliczone na podstawie dostępnych danych literaturowych pozycje linii struktury nadsubtelnej przejścia 3S 3P w Na, 3 Na i 4 Na. 16

Izotopy sodu I T 1/ Przesunięcie izotopowe względem 3 Na [MHz] A(3 S 1/ ) [MHz] A(3 P 1/ ) [MHz] A(3 P 3/ ) [MHz] B(3 P 3/ ) [MHz] Magnetyczny moment dipolowy μ [μ n ] Moment kwadrupolowy Q s [b] 0 Na 447,9 ms -493,4(36) [5] 110,6(17) [5] 1,3(17) [5] 0,3694() [9] 110,74(3) [9] 1 Na 3/,49 s -1595,(9) [5] 954,1(3) [5] 101,3(3) [5] 19,(5) [5] 1,(9) [5] 0,050(37) [5] Na 3,6019 lat -754,0(3) [5] -758,5(7) [6] -757,7(4) [7] 349,3(8) [5] 348,7() [6] 348,75(1) [10] 37,(8) [7] 37,0(1) [6] 3 Na 3/ stabilny 885,8130644(5) [11] 94,5(15) [6] 94,44(13) [13] 7,31(4) [7] 4,71(8) [5] 1,746(3) [10] 0,185(11) [7] 18,534(15) [14] 18,57(4) [7] 18,6(1) [13],74(30) [14],73(55) [7],11(5) [13] 0,1056(1) [15] 4 Na 4 14,9590 h 705,6(18) [5] 53,45(15) [5] 53,(,7) [8] 53,185018(3) [1] 6,95(15) [5] 8,(,7) [8] 1,690(5) [1] 0,1481; 0,43 0,408; 0,536 [15] 5 Na 5/ 59,1 s 1347,(13) [8] 88,7(9) [8] 94,5(5) [8] 18,6(4) [5] -,3(1) [5] -0,095(50) [5] 6 Na 3 1,07 s 1937,5(9) [8] 569,4(3) [8] 61,0(3) [8] 1,1(4) [5] -1,9(13) [5] -0,079(54) [5] -0,0053() [15] 7 Na 5/ 301 ms 481,3(0,) [8] 933,6(1,1) [8] 100,(1,1) [8] 0,0(4) [5] -1,4(13) [5] 3,894(3) [15] -0,058(54) [5] -0,007(3) [15] 8 Na 1 30,5 ms 985,8(,7) [8] 1453,4(,9) [8] 156,0(,7) [8] -0,4(9) [5],40() [15] -0,017(37) [5] 0,0395(1) [15] 9 Na 3/ 44,9 ms 3446,(3,8) [8] 978,3(3,0) [8] 104,4(3,0) [8] 0,6(13) [5],457() [15] 0,05(54) [5] 0,086(3) [15] 30 Na 48 ms 3883,5(6,0) [8] 64,0(3,0) [8] 66,(,8) [8],069() [15] 31 Na 3/ 17 ms 48,0(35,0) [5] 91(15) [8] 90,8(34) [5] Tab..1.1 Podstawowe dane spektroskopowe dla izotopów sodu. 101,7(34) [5],98() [15] 17

W celu znalezienia wartości jądrowego dipolowego momentu magnetycznego r μ lub jądrowego czynnika g opisanego równaniem r μ g = r,.1.1 I trzeba znać stosunek stałych A dla tych samych stanów struktury subtelnej dwóch różnych izotopów. Stała A jest dana równaniem: r μ B(0) A = r r..1. I J Z powyższych równań można wyliczyć: A(4, S A(3, S 1/ 1/ ) g(4) =..1.3 ) g(3) Równanie (.1.3) jest prawdziwe tylko, gdy rozważamy jądro jako ładunek punktowy. W przypadku 3 Na wartość g jest znana z wystarczającą dokładnością, g = -0,0008046108(8) [16]. Dlatego znając wartości A(3) i A(4) dla stanu podstawowego 3 S 1/ można wyznaczyć wartość g(4), a także jądrowy dipolowy moment magnetyczny r μ. W podobny sposób przy użyciu stałych B można wyznaczyć wartość jądrowego momentu kwadrupolowego Q(4): B(4) Qs (4) =..1.4 B(3) Q (3) s Ponieważ znana jest wartość Q s (3) = 105,6(1,) mb [15] oraz wartość B(3), to po wyznaczeniu w eksperymencie wartości B(4) można znaleźć Q s (4). Struktura nadsubtelna przejścia 3S 3P w izotopach 4 Na jest przedstawiona na rysunku.1.. Przesunięcie izotopowe Na i 4 Na względem 3 Na oraz struktura nadsubtelna przejścia 3S 3P w tych izotopach to przedmiot badań prowadzonych w pracowni Spektroskopii Laserowej Nuklidów Radioaktywnych Zakładu Optyki IFD, mieszczącej się w ŚLCJ Uniwersytetu Warszawskiego.

Rys..1. Struktura nadsubtelna przejścia 3S 3P w badanych izotopach sodu.

. Układ eksperymentalny Do pomiarów struktury nadsubtelnej sodu wykorzystano spektroskop laserowy wysokiej zdolności rozdzielczej. Składa się on z trzech głównych części: układu laserów, aparatury próżniowej i systemu zbierania danych. Zasada działania spektrometru jest pokazana na rysunku..1. Kierunki wiązki światła lasera, wiązki atomowej i detekcji fluorescencji są do siebie wzajemnie prostopadłe. Rys...1 Geometria spektrometru laserowego wysokiej zdolności rozdzielczej. Układ laserów składa się z pierścieniowego lasera barwnikowego pracy ciągłej pompowanego zieloną linią lasera argonowego (Coherent Innowa 400). Laser barwnikowy pracuje na rodaminie 6G. Moc wyjściowa wiązki lasera o długości fali 588,995 nm wynosi około 350 mw, a szerokość spektralna linii ma 1 MHz. Moc wiązki lasera oddziałującej z atomami sodu jest zmniejszana za pomocą filtrów do około 1 mw. Mimo że w eksperymencie używamy bardzo małej mocy wiązki lasera, to osiągnięcie jego dużej mocy wyjściowej jest konieczne, aby laser pracował stabilnie. Częstość światła lasera jest elektronicznie strojona do rezonansu, wskutek przemiatania poprzez nadsubtelne składniki badanego przejścia atomowego. Długość fali światła lasera jest mierzona przy pomocy miernika długości fali z dokładnością do 10-3 nm. 0

Rys... Schemat układu wiązki atomowej. 1. Obudowa pieca, 6. Fotopowielacz,. Tygiel, 7. Okienko Brewstera, 3. Przesłona grafitowa, 8. Układ diafragm, 4. Regulowana szczelina, 9. Zawór, 5. Zwierciadło sferyczne, 10. Róg Wooda. Na rys... pokazany jest układ wiązki atomowej. Wiązka atomów sodu jest produkowana w piecu, wewnątrz którego umieszczony jest molibdenowy tygiel, zawierający próbkę. Tygiel jest grzany za pomocą bombardowania elektronami termicznymi. Elektrony te są emitowane z drutu wolframowego w kształcie pierścienia i przyspieszane różnicą potencjałów 0,5 1 kv przyłożoną pomiędzy tyglem a drutem wolframowym. Natężenie prądu płynącego w drucie wynosi 100 A. Pod wpływem grzania atomy z próbki wylatują przez otwór w górnej części tygla. Aby wiązka nie była rozbieżna, na drodze atomów umieszczone są przysłony, tak że atomy po przejściu przez nie tworzą już dobrze skolimowaną wiązkę. Sferyczne zwierciadło i dwie szklane soczewki kierują fotony fluorescencji do fotopowielacza. W ten sposób zwiększona jest wydajność zbierania światła fluorescencji. Aby zmniejszyć tło spowodowane światłem rozproszonym, dostającym się do wnętrza aparatury przez okienko wprowadzające wiązkę lasera, przedłużono układ próżniowy o ramię, w którym zamontowany jest układ trzech diafragm (rys...3). 1

Rys...3 Budowa diafragmy. Śruby mikrometryczne umożliwiają zmianę pozycji i rozmiar przesłony diafragmy. 1. Przesłona diafragmy, 4. Prowadnica pionowa,. Śruba mikrometryczne, 5 7. Sprężyny, 3. Prowadnica pozioma, 8. Uszczelka. System zbierania danych składa się z fotopowielacza EMI 965QB, który pracuje w modzie zliczania pojedynczych fotonów, szybkiego wzmacniacza i komputera IBM PC z programem symulującym wielokanałowy analizator. Do kalibracji częstości zamiatania światła laserowego służy interferometr konfokalny Fabry Perot o FSR = 150 MHz i finesse równe około 80.

.3 Wytwarzanie radioaktywnych izotopów Na i 4 Na. Zastosowaliśmy dwie różne metody wytwarzania radioaktywnych izotopów Na i 4 Na. Żadna z tych metod nie pozwoliła jednak na uzyskanie liczby atomów wystarczającej do ostatecznego przeprowadzenia pomiarów przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na. Pierwsza z tych metod wykorzystuje reakcję 14 4 x 6 C+ 7N 11Na + pxn, x = 1 0,1,.3.1 W reakcji tej produkowane są izotopy Na, 3 Na i 4 Na. Przekroje czynne na produkcję izotopów sodu w tej reakcji pokazane są na rysunku.3.1. W ten sposób wytwarzaliśmy interesujące nas radioaktywne izotopy w cyklotronie w Środowiskowym Laboratorium Ciężkich Jonów Uniwersytetu Warszawskiego. Rys..3.1 Przekroje czynne na produkcję izotopów sodu uzyskane na podstawie programu CASCADE. Wiązka jonów azotu o energii 4 MeV bombardowała grubą tarcze grafitową. Energia wiązki została wybrana po analizie przekroju czynnego na produkcję 4 Na. Tarcza była naświetlana przez 30 godzin, czyli dwa razy dłużej od czasu połowicznego rozpadu 4 Na. Uzyskane próbki były najpierw poddawane pomiarom, na podstawie których szacowana była liczba wyprodukowanych atomów izotopu 4 Na. Uzyskiwana liczba atomów 4 Na w próbkach wahała się od 10 8 do 10 11. Podczas bombardowania jonami azotu tarcza 3

grafitowa nagrzewa się i część wyprodukowanych atomów 4 Na paruje, zatem jest dla nas stracona. Z tego powodu w następnych próbach będzie użyta tarcza chłodzona wodą, która powinna pozwolić zminimalizować straty spowodowane parowaniem wytworzonych atomów 4 Na z tarczy. Drugą użytą metodą wytwarzania 4 Na jest produkcja w reaktorze w reakcji 8 4 4 Al + n Al Na α..3. 7 13 13 11 + W tej reakcji największy przekrój czynny na produkcję 4 Na mają neutrony o energii 14 MeV (rys..3.). Jest to energia nieosiągalna w reaktorze Maria w Świerku, gdzie wytwarzaliśmy 4 Na. W uzyskanych próbkach było zbyt mało atomów 4 Na (około 10 11 atomów), aby za pomocą naszej aparatury można było przeprowadzić pomiary struktury nadsubtelnej w przejściu 3S 3P i przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na. 7 8 4 4 Rys..3. Przekrój czynny na reakcje Al + n Al Na α w funkcji energii neutronów [17]. 13 13 11 + 4

.4 Wyniki pomiarów W celu wykalibrowania układu przeprowadzono szereg pomiarów struktury nadsubtelnej linii D w 3 Na. Rys.4.1. przedstawia linie D 1 i D, zaś rysunek.4. strukturę nadsubtelną linii D w 3 Na. Rys..4.1 Przejścia D 1 i D w 3 Na. Rys.4.. Struktura nadsubtelna linii D w 3 Na. 5

Za pomocą opisanej w rozdziale. aparatury była przeprowadzona seria pomiarów struktury nadsubtelnej linii D w 3 Na. Rys..4.3 przedstawia typowe widmo przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na, jakie widać na ekranie komputera w czasie eksperymentu. Rys..4.3 Typowy zapis składowych nadsubtelnych linii D w 3 Na. Na rysunku.4.4 przedstawione jest dopasowanie przy użyciu funkcji Voight a zmierzonych w eksperymencie linii przejścia nadsubtelnego 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na. Rysunek.4.5 pokazuje powiększone linie przejść F = 1,, 3 F =, a rys..4.6 linie przejść F = 0, 1, F = 1. Linia zielona to dopasowanie przy użyciu funkcji Voight a poszczególnych linii do zaobserwowanego widma. Kolejne kolory oznaczają odpowiednio: na rys..4.5 na rys..4.6 F = 1 F = F = 0 F = 1 F = F = F = 1 F = 1 F = 3 F = F = F = 1 6

Rys..4.4 Struktura nadsubtelna przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na Rys..4.5 Linie przejść F = 1,, 3, F = 7

Rys..4.6 Linie przejść F = 0, 1, F = 1. Uzyskane na podstawie wykonanych pomiarów stałe nadsubtelne A i B dla stanu 3 P 3/ w 3 Na są przedstawione w tabeli.4.1. A [MHz] B [MHz] Odnośnik 18,61(7),(50) ta praca 18,6(1),11(1) [13] 18,57(4),73(55) [7] 18,534(15),74(30) [14] Tab..4.1 Stałe nadsubtelne A i B dla stanu 3 P 3/ w 3 Na. W czasie eksperymentu kontrolowana jest liniowość zmian częstości światła lasera za pomocą interferometru Fabry ego - Perota. Równolegle z zapisem obserwowanego przejścia zapisywane są znaczniki pochodzące z interferometru. Znaczniki są od siebie odległe o 150 MHz, co pokazano na rys.4.7. Można więc kontrolować liniowość przemiatania częstości lasera (rys.4.8). Jak widać zmiany częstości światła lasera są rzeczywiście liniowe. Jest to ważne przy określaniu położenia linii badanych izotopów radioaktywnych w stosunku do linii 3 Na. 8

Rys..4.7 Znaczniki uzyskane z interferometru. Rys..4.8 Analiza liniowości zmian częstości światła lasera. 9

Przeprowadzona była też analiza szerokości obserwowanych linii przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na w zależności od mocy wiązki światła lasera wprowadzanej do aparatury. Rys..4.9 przedstawia zaobserwowaną zależność. Jak widać im mniejsza moc lasera tym szerokość połówkowa linii mniejsza. Jednak ze zmniejszaniem mocy lasera zmniejsza się też natężenie obserwowanych linii, dlatego w eksperymencie używane jest światło lasera o mocy około 1 mw, co jest rozsądnym kompromisem. Rys..4.9 Zależność szerokości połówkowej linii struktury nadsubtelnej w sodzie od mocy światła lasera wzbudzającego atomy. Zostało podjętych szereg prób pomiaru przesunięcia izotopowego i 4 Na względem 3 Na. Jedynie w jednej z nich zaobserwowano linie pochodzące od innego izotopu niż 3 Na, a mianowicie od Na. Na rysunkach.4.10 i.4.11 są pokazane linie w Na zaobserwowane w eksperymencie przeprowadzonym w maju 001 roku. 30

Rys..4.10 Zaobserwowane linie przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w Na. Rys..4.11 Powiększenie fragmentu zaobserwowanego widma, linie przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w Na. Zmierzona w eksperymencie wartość przesunięcia izotopowego Na względem 3 Na wynosi 758,9 MHz, jednak uzyskana wartość jest obarczona dużym błędem, bo około 31

MHz. Błąd jest spowodowany bardzo małą statystyką i małym natężeniem linii pochodzących od Na w stosunku do natężenia linii 3 Na. Gdy liczba atomów 3 Na w próbce jest bardzo duża, to w widmie da się zauważyć dodatkowe linie. Okazało się, że piąty mod lasera barwnikowego jest nieco wzmocniony w stosunku do pozostałych i to on odpowiada za powtórne wzbudzanie przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na (rys.4.1). Rys..4.1 Linie przejścia 3 S 1/ 3 P 3/ w 3 Na wzbudzone przez wzmocniony piąty mod lasera barwnikowego. Pokazane na rys..4.1 linie były początkowe mylnie brane za linie 4 Na. Po zainstalowaniu w cyklotronie w ŚLCJ UW tarczy chłodzonej wodą podjęta zostanie kolejna próba produkcji 4 Na i pomiaru przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na. 3

3. Możliwości pomiaru on line struktury nadubtelnej i przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na. 3.1 Metody wytwarzania radioaktywnych izotopów sodu Istnieje kilka, innych niż opisane w rozdziale, metod wytwarzania radioaktywnych izotopów sodu. Jedną z nich jest bombardowanie tarczy aluminiowej protonami. Wtedy w reakcji 7 5 x Al( p,3 pxn) Na 3.1.1 powstają rożne izotopy sodu [18]. Wydajność produkcji poszczególnych izotopów sodu w tej reakcji dla protonów o energii 150 MeV jest przedstawiona na rys. 3.1.1 Rys. 3.1.1 Wydajność wytwarzania izotopów sodu w reakcji: o energii 150 MeV 7 Al( p,3 pxn) 5 x Na, przy użyciu protonów 33

Inną metodą jest bombardowanie tarczy irydowej protonami o energii 0 GeV [19 0]. Wydajność wytwarzania 4 Na jest podobna jak w poprzedniej metodzie (rys.3.1.). Przy użyciu cienkiej tarczy z uranu również uzyskuje się podobną wydajność. Rys. 3.1. Wydajność produkcji izotopów sodu w tarczy irydowej bombardowanej protonami o energii 0 GeV[19 ]. neutralizacji. Tak wytworzone jony przesyła się do aparatury pomiarowej, gdzie ulegają 34

3. Propozycja pomiaru przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na. Za pomocą metody i układu zbudowanego do pomiaru przesunięcia izotopowego radioaktywnych izotopów litu względem stabilnego 7 Li (opisanych w rozdziale 4) można też spróbować zmierzyć strukturę nadsubtelną przejścia 3S 3P w 4 Na oraz przesunięcie izotopowe 4 Na względem 3 Na. Światło o długości fali 589 nm wzbudza atomy sodu ze stanu 3S do stanu 3P, następnie wzbudzone atomy można zjonizować przy użyciu światła lasera o długości fali z zakresu 4 nm 400 nm (rys. 3..1). Przemiatając światłem lasera o długości fali 589 nm kolejne składowe struktury nadsubtelnej przejścia 3S 3P i rejestrując jony można uzyskać widmo tej struktury. Rys. 3..1 Schemat jonizacji sodu. Detekcja za pomocą kwadrupolowego spektrometru masowego pozwoli uniknąć tła spowodowanego obecnością 3 Na, które dotychczas uniemożliwiało pomiar w metodzie off line za pomocą spektrometru laserowego wysokiej zdolności rozdzielczej opisanego w rozdziale. Jednak w ten sposób uzyskane linie będą poszerzone dopplerowsko. Lepsza 35

więc wydaje się jonizacja po uprzednim wzbudzeniu dwufotonowym, podobnie jak było to robione w przypadku litu, (rys. 3..). Rys. 3.. Schemat jonizacji sodu po uprzednim wzbudzeniu dwufotonowym. Światło o długości fali 578,9 nm wzbudza dwufotonowo przejście 3S 4D, a następnie wzbudzone atomy przy pomocy tego samego światła zostają zjonizowane. Przy wzbudzeniu dwufotonowym potrzebne jest duże natężenie światła lasera, które łatwo uzyskać wykorzystując rezonator optyczny. Taki schemat jonizacji pozwala na użycie tylko jednego lasera, może to być laser barwnikowy pracy ciągłej np. Coherent 699-1 pompowany laserem Coherent Verdi V 8. Aby zmierzyć wartość przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na trzeba kontrolować odstrojenie długości fali lasera od jakiejś znanej długości fali innego lasera lasera referencyjnego. Pomiary położenia linii przejścia 3S 4D w stabilnym 3 Na oraz radioaktywnym 4 Na pozwolą na wyznaczenie wartości przesunięcia izotopowego 4 Na względem 3 Na dla stanu 3S z różnicy odstrojenia lasera barwnikowego. 36

4. Spektroskopia litu 4.1 Kluczowe znaczenie eksperymentów z litem W eksperymentach z rozpraszaniem jąder wiązki, m.in. 11 Li, na jądrach tarcz z Be, C i Al, przeprowadzonych w 1985 roku, odkryto, że niektóre neutronowo nadmiarowe lekkie jądra mają niezwykle duży przekrój czynny na rozpraszanie. W tym czasie stało się możliwe uzyskiwanie w akceleratorach wiązek takich izotopów jak 11 Li. Przeprowadzono wiele tego typu eksperymentów, w których uzyskano wartości przekrojów czynnych na rozpraszanie [1]. Z otrzymanych wartości przekrojów czynnych wyznaczono średnie pierwiastki kwadratowe promieni badanych jąder. Zauważono, że promień jądra 11 Li jest znacznie większy od promieni jąder innych izotopów litu. Tłumaczono to dużą deformacją jądra lub długim ogonem w rozkładzie materii jądrowej, spowodowanym przez neutrony słabo związane z jądrem. Ponieważ momenty kwadrupolowe 9 Li i 11 Li mają porównywalne wartości (tabela 4..) hipoteza o deformacji jądra 11 Li została odrzucona. Innym faktem przemawiającym za istnieniem dla jądra 11 Li długiego ogona w rozkładzie materii jest to, że w tym wypadku energia separacji dwu ostatnich neutronów jest bardzo mała mniejsza niż w wypadku izotopów stabilnych. Eksperymentatorzy podają wartości energii separacji dwu neutronów w przedziale od 160 kev do 340 kev [ 4] Obecnie uważa się, że jądro 11 Li składa się z jądra 9 Li, wokół którego krążą dwa dodatkowe neutrony. To one są odpowiedzialne za tworzenie się tzw. halo neutronowego [5 6], a co za tym idzie za większy przekrój czynny obserwowany wcześniej w eksperymentach z rozpraszaniem. Z analiz rozkładów gęstości jąder 9 Li i 11 Li wynika, że rdzeń jądra 11 Li rzeczywiście stanowi jądro 9 Li, co więcej nie jest ono nawet silnie zmodyfikowane. Badano też rozkład protonów w jądrze 11 Li. Jednak energia separacji protonu w neutronowo nadmiarowych jądrach jest duża, w przeciwieństwie do energii separacji jednego lub dwu neutronów, więc protony nie tworzą w takich jądrach halo, tak jak to robią neutrony. Wartość momentu kwadrupolowego jądra zmienia się wraz ze zmianami rozkładu jego ładunku. Ponieważ wartości momentów kwadrupolowych 9 Li i 11 Li są porównywalne, można twierdzić, że rozkład protonów nie zmienia się wyraźnie. Na rysunku 4..1 pokazane są jądra izotopów litu. 37

Rys. 4.1.1 Rozkład protonów i neutronów w jądrach izotopów litu. Kolorem niebieskim są oznaczone protony, kolorem morelowym neutrony, zaś kolorem żółtym zaznaczany jest obszar halo neutronowego. Od czasu kiedy zauważono halo neutronowe, nieustannie budzi ono zainteresowanie zarówno eksperymentatorów, jak i teoretyków. Jądro 11 Li nie jest jedynym tego przykładem, bowiem uważa się, że jąder z halo istnieje więcej. Obecnie rozróżnia się trzy rodzaje halo: dwuneutronowe, jednoneutronowe i jednoprotonowe. W tabeli 4.1.1 przedstawiono izotopy, w których występuje halo oraz takie, w których ten efekt prawdopodobnie również istnieje. Rodzaj halo Jądra z halo Kandydaci na jądra z halo n - halo 6 He, 11 Li, 14 Be, 17 B 19 C, 19 B 1n - halo 1p - halo 11 Be 17 C 17 Ne Tab. 4.1.1. Izotopy uznawane i podejrzewane o występowanie w nich halo. 8 Be, 9 C, 1 N, 17 F Wyznaczanie kształtów i promieni jąder atomowych jest jednym z podstawowych problemów, którymi zajmuje się fizyka jądrowa. Dokładne dane o rozkładzie ładunku i materii wewnątrz jąder oraz zmiany tych wielkości dla różnych izotopów pozwalają 38

zrozumieć naturę oddziaływań między cząstkami różnego typu, ich rolę w zjawisku rozpraszania, a także pozwalają udoskonalać modele jądrowe. Dlatego też pomiar promienia ładunku jąder izotopów litu, a szczególnie 11 Li jest ważnym problemem, zwłaszcza że powstało wiele prac teoretycznych na ten temat i oczekują one na konfrontacje z danymi eksperymentalnymi. Dane pochodzące z eksperymentów z rozpraszaniem uzyskano przy użyciu modeli jądrowych, dlatego tak bardzo interesującym jest uzyskanie nowych danych niezależnych od tych modeli. Pomiar przesunięcia izotopowego umożliwia wyznaczenie promienia ładunku jądra, gdyż skończony rozmiar rozkładu ładunku w jądrze ma wpływ na położenie poziomów energetycznych atomu. Co więcej, na tej drodze można wyznaczyć promień jądra niezależnie od niepewności QED. Metoda wyznaczenia średniego pierwiastka kwadratowego promienia jądra z pomiarów przesunięcia izotopowego była z powodzeniem stosowana w przypadku 4 He - 3 He oraz 6 Li + - 7 Li + [7]. W celu sprawdzenia poprawności tej metody policzono przesunięcie izotopowe 7 Li względem 6 Li przy użyciu wartości średniego pierwiastka kwadratowego uzyskanego w eksperymentach jądrowych z rozpraszaniem. Wyniki tych obliczeń są zgodne z pomiarami tego przesunięcia, uzyskanymi na drodze spektroskopowej. Przesunięcie izotopowe δν (opisane w rozdziale 1.) elektronowego przejścia elektromagnetycznego można wyrazić wzorem: δν = δν + δν + δν 4.1.1 AA' i AA' inms AA' i, SMS gdzie δν i jest zmianą częstości przejścia optycznego pomiędzy izotopami o liczbie masowej A i A. Jak wspomniano wcześniej na przesunięcie izotopowe składają się trzy efekty: normalny efekt masy (NMS), specyficzny efekt masy (SMS) i efekt polowy (FS). Z pomiaru efektu polowego można wyznaczyć różnicę średnich kwadratów promieni ładunków jąder dla różnych izotopów. Ponieważ: AA' i, FS AA' AA' δν i, FS = Fi λ, 4.1. gdzie więc AA' AA' C 4 AA' λ = δ < r > + δ < r > +..., 4.1.3 C 1 AA' A A' δ < r > =< r > < r >, 4.1.4 39

przy czym F i jest współczynnikiem elektronowym proporcjonalnym do zmian gęstości elektronów w jądrze w badanym przejściu i, zaś <r > średnim kwadratem promienia ładunku jądra. W celu obliczenia z pomiaru optycznego przesunięcia izotopowego wartości efektu polowego trzeba znać wielkość efektu masy i specyficznego efektu masy. Dla lekkich jąder wartość efektu polowego jest bardzo mała w porównaniu do wartości efektu masy i wynosi około 10-4. Oddzielenie tych efektów wymaga więc bardzo dokładnego zmierzenia przesunięcia izotopowego oraz dokładnych obliczeń obu efektów masy. Znając wartości efektu masy i specyficznego efektu masy można przy użyciu następującego wzoru wyliczyć średni kwadratowy pierwiastek promienia jądra badanego izotopu litu: ν exp r rms A A δν A exp δν 6 0 ( Li) = rrms ( Li) + 4.1.5 C A A gdzie Δ jest zmierzonym przesunięciem izotopowym dla izotopu Li względem 6 Li, A Δν 0 zawiera wszystkie obliczone składniki przesunięcia izotopowego z wyjątkiem efektu polowego. Stała C jest niemal niezależna od izotopu i wynosi odpowiednio C = -,4565 MHz/fm dla jednofotonowego przejścia P J S 1/ i C = 1,5661 MHz/fm dla dwufotonowego przejścia S 1/ 3 S 1/. W tabeli 4.1. podane są wyniki obliczeń A wartości δν 0 [8]. Izotopy A δν 0 ( P 1/ S 1/ ) A δν 0 ( P 3/ S 1/ ) A δν 0 ( S 1/ 3 S 1/ ) 7 Li 6 Li 1053,19(7) 1053,58(7) 11453,00(3) 8 Li 6 Li 1847,86(1) 18473,55(1) 0088,10(10) 9 Li 6 Li 4631,11(16) 463,03(16) 6785,01(13) 10 Li 6 Li 9576,46(0) 9576,56(0) 3161,9(17) 11 Li 6 Li 33615,19(4) 33616,45(4) 36555,11(1) Tab. 4.1. Wartości A δν 0 w [MHz] dla różnych przejść. Podkreślam, że dla lekkich jąder, a takim jest jądro 11 Li, efekt polowy jest cztery rzędy wielkości mniejszy od pozostałych efektów składających się na mierzone przesunięcie izotopowe. Dlatego niezbędna jest duża dokładność zarówno wyliczeń teoretycznych wartości A δν 0, jak i wyznaczenia przesunięcia izotopowego w eksperymencie. W tabeli 4.1.3 zostały umieszczone dane o izotopach litu. 40

Izotopy litu I T 1/ [ms] Przesunięcie izotopowe względem Li [MHz] Struktura nadsubtelna stanu S 1/ [MHz] Struktura nadsubtelna stanu 3 S 1/ [MHz] 6 Li 1 8,05590(30) [11] 5,894() [39] 7 Li 3/ 11453,734(30) [9] 803,5040866(10) [11] 186,13() [39] 8 Li 838(6) [3] 0088,10(10) [39] 38,543(7) [30] 88,667(36) [39] 9 Li 3/ 178,3(4) [3] 6785,01(13) [39] 856(16) [31] 198(4) [39] 11 Li 3/ 8,59(14) [3] 36555,11(1) [39] 90(39) [31] 13(9) [39] Izotopy litu A(3 S 1/ ) [MHz] A( S 1/ ) [MHz] rms promienia materii jądrowej rms promienia ładunku jądra Magnetyczny moment dipolowy μ [μ n ] Moment kwadrupolowy Q s [mb] [fm] [fm] 6 Li 35,63(15) [9] 15,1368393() [39],35(3) [37],55(4) [38] 0,80473(6) [36] -0,83(8) [33] 7 Li 93,106(30) [9] 401,750433(5) [39],35(3) [37],39(3) [38] 3,56468(17) [36] -40,0(3) [34] 8 Li 88,667(36) [39] 153,017(3) [39],38() [37]? 1,653560(18) [36] 31,1(5) [35] 9 Li 198(4) [39] 48(8) [39],3() [37]? 3,4391(6) [36] -7,4(1,0) [35] 11 Li 13(9) [39] 460(0) [39] 3,10(17) [37]? 3,6678(5) [36] -31,(4,5) [35] Tab. 4.1.3 Podstawowe dane spektroskopowe o izotopach litu 41

W eksperymencie, przeprowadzonym w GSI w Darmstadt w roku 003 w którym uczestniczyłam, wiązka światła o długości fali 735 nm wymusza przejście dwufotonowe ze stanu S do 3S. Następnie w czasie 30 ns następuje relaksacja ze stanu 3S do stanu P. Wiązka światła o długości fali 610 nm wymusza przejście ze stanu P do stanu 3D. Atomy znajdujące się w stanie 3D pochłaniając foton z którejkolwiek z tych wiązek, ulegają jonizacji (rys. 4.1.). Ten schemat jonizacji był testowany i obserwowano wtedy szerokość połówkową linii S 3S równą około 7 MHz [40]. Rys. 4.1. Schemat jonizacji litu 4

4. Układ eksperymentalny 4..1 Lasery i ich stabilizacja We wspomnianym eksperymencie, przeprowadzonym w GSI w Darmstadt w grudniu 003 roku, użyty był układ opisany w tym rozdziale. Uczestniczyłam zarówno w budowie tego układu, jak i w eksperymencie. Stosowany w eksperymencie układ laserów, jak widać na rysunku 4..1, składa się z trzech podukładów. Dwie wiązki laserowe są potrzebne do wymuszania przejścia dwufotonowego, a następnie do jonizacji atomów litu. Trzeci układ służy do stabilizacji częstości światła tych laserów do linii referencyjnej struktury nadsubtelnej cząsteczki jodu. Rys.4..1. Schemat układu eksperymentalnego Tytanowo szafirowy laser pierścieniowy Coherent 899-1 pompowany laserem argonowym Coherent Innowa 400 dostarcza wiązkę światła o długości fali 735 nm, potrzebną do wzbudzenia przejścia dwufotonowego S 3S i jonizacji atomów ze stanu 43

3D. Podstawy teoretyczne bezdopplerowskiej absorpcji dwufotonowej są opisane w dodatku A. Moc wiązki wychodzącej z lasera TiSa wynosi około 1 W. W rezonatorze optycznym znajdującym się wewnątrz aparatury próżniowej ulega ona około 50 krotnemu wzmocnieniu. Przejście P 3D i jonizacja atomów ze stanu 3D jest wymuszane za pomocą wiązki o długości fali 610 nm, pochodzącej z pierścieniowego lasera barwnikowego Coherent 699-1, pompowanego laserem Coherent Verdi V-8. Laser barwnikowy dostarcza wiązkę o mocy około 0,5 W, która podobnie jak wiązka z lasera TiSa, jest wzmacniana w rezonatorze około 50 razy. Oba lasery są przestrajalne w sposób ciągły i dostarczają wiązki TEM 00 o szerokości spektralnej około 500 khz. Zwiększenie mocy światła wewnątrz aparatury próżniowej uzyskane dzięki umieszczonemu tam rezonatorowi jest konieczne aby nasycić przejścia rezonansowe S 3S i P 3D oraz uzyskać wysoką sprawność jonizacji ze stanu 3D [41]. Stabilizacja wszystkich laserów ma decydujący wpływ na wyznaczenie położenia linii rezonansowych z dokładnością do 100 khz [4]. Dlatego laser TiSa jest stabilizowany przez utrzymanie wzorcowej częstości wyjściowej referencyjnego lasera diodowego, który z kolei jest stabilizowany do linii a1 struktury nadsubtelnej przejścia X 1 Σ + g B0 + u R(114)11 w cząsteczce jodu 17 I. Jako lasera referencyjnego użyto lasera diodowego, składającego się z diody głównej i diody podporządkowanej (master - slave sysytem). Dioda główna to Toptica Laser Diode F-730, 730 nm o nominalnej mocy wyjściowej 15 mw. Dioda podporządkowana to Sacher Lasertechnik BA-735-100, 740 nm o nominalnej mocy wyjściowej 1W. Dioda główna określa widmową charakterystykę światła lasera, zaś dioda podporządkowana jest używana jako wzmacniacz. Układ eksperymentalny do spektroskopii modulowanej częstości, który jest potrzebny do stabilizacji laserów, jest pokazany na rysunku 4... W dodatku A opisana jest bezdopplerowska spektroskopia nasyceniowa. Wiązka z wzorcowego lasera diodowego pracy ciągłej jest rozdzielana na dwie w polaryzatorze P 1. Słabsza część wiązki, pełniąca rolę wiązki sondującej, przechodzi przez polaryzator P 1, elektro-optyczny modulator fazowy (EOM), drugi polaryzator P i komórkę z parami I. Ta wiązka jest rejestrowana za trzecim polaryzatorem P 3 przy użyciu szybkiej fotodiody. Tak otrzymany sygnał doprowadzony do detektora fazy (DF) jest sygnałem wzorcowym. Silniejsza od wiązki sondującej wiązka nasycająca ma przesuniętą częstość (Δ/π = 8 MHz) i jest przerywana za pomocą modulatora akusto optycznego (AOM). 44

Rys. 4... System stabilizacji lasera diodowego do linii przejścia cząsteczkowego jodu poprzez spektroskopię modulowanej częstości Silna wiązka nasycająca jest konieczna do uzyskania wysokiej zdolności rozdzielczej. W komórce z jodem biegnie ona przeciwbieżnie do wiązki sondującej. Ponieważ EOM nigdy nie daje czystej modulacji, fałszywa modulacja amplitudy może ciągle istnieć. Elektroniczny obwód wspomagający niweluje szczątkową modulację amplitudy (AM), aby osiągnąć czystą modulację częstości. Wydajność tego obwodu jest monitorowana. Następnym krokiem w redukcji tej niepotrzebnej modulacji amplitudy jest modulowanie za pomocą AOM wiązki nasycającej i obserwowanie tej modulacji w wiązce sondującej. Sygnał fluorescencji jest wzmacniany, jest on sygnałem sprzężenia zwrotnego, blokującym częstość lasera diodowego w pozycji linii jodu i powinien także być monitorowany. Blokowanie częstości lasera do częstości lasera wzorcowego jest szerzej opisanie w dodatku B. W celu otrzymania silnego sygnału fluorescencji trzeba grzać komórkę z parami jodu do kilkuset stopni Celsjusza, tak by osiągnąć dostateczną populację dolnego poziomu przejścia (hot-band). Jednocześnie aby utrzymać stałą prężność par jest zastosowany tzw. zimny palec. Przy pomocy wyżej opisanego układu zarejestrowano widmo struktury 1 + + nadsubtelnej przejścia X Σ B0 R(114)11, pokazane na rysunku 4..3. g u 45

Rys.4..3. Widmo struktury nadsubtelnej I przejścia użyciu lasera TiSa X 1 Σ + g B0 + u R(114)11 otrzymane przy Widmo jodu pokazane na rys. 4..3 było zarejestrowane przy użyciu lasera TiSa podczas ustawiania układu do spektroskopii modulowanej częstości. Wiązka nasycająca miała moc 0 mw, a wiązka sondująca moc 1 mw. Obie były zogniskowane tak, by wewnątrz komórki miały szerokość połówkową 1 mm. Wiązki nasycająca i sondująca przechodziły przez komórkę przeciwbieżnie. Temperatura w komórce była ustalona na około 600 o C, podczas gdy temperatura zimnego palca wynosiła 3 o C. W uzyskanym widmie trzy z piętnastu składników struktury nadsubtelnej są osobnymi liniami, pośród nich linia a1 ma największe natężenie i jest dobrze oddzielona od pozostałych, dlatego została wybrana jako wzorcowa do blokowania częstości. Ponieważ dla tej linii był zachowany stosunek sygnału do szumu równy około 600, a odległość miedzy pikami wynosiła około 10 MHz, można się było spodziewać dokładności blokowania częstości diodowego lasera wzorcowego lepszej od 0 khz. Jednak pod warunkiem, że wiązka pompująca dostarcza natężenia około 0 mw/mm, potrzebne do nasycania przejścia w jodzie. Optymalna wartość natężenia wiązki użytej do nasycenia przejścia w jodzie była wyznaczona eksperymentalnie poprzez monitorowanie natężenia sygnału linii a1 w funkcji natężenia wiązki pompującej (rys. 4..4). Natężenie wiązki sondującej zostało dobrane nieco poniżej nasycenia diody służącej jako detektor, które wynosi mw / mm. 46

Rys. 4..4. Natężenie linii a1 struktury nadsubtelnej w jodzie w funkcji mocy wiązki lasera pompującego Rys. 4..5. Widmo struktury nadsubtelnej I przejścia 1 Σ + g B0 lasera diodowego i porównane z wynikami teoretycznymi. X + u R(114)11 uzyskane przy użyciu 47

Wiązki nasycająca i sondująca są emitowane przez laser diodowy. Na rysunku 4..5 pokazane jest widmo struktury nadsubtelnej I, zarejestrowane przy użyciu lasera diodowego i porównane z wynikami teoretycznymi. Jak widać zgodność położenia tych linii jest bardzo dobra. 4... Układ próżniowy Układ próżniowy jest przedstawiony na rys. 4..6. Wewnątrz układu znajdują się: folia grafitowa, rezonator optyczny i system detekcji jonów ( kwadrupolowy filtr masowy - channeltron). Rys. 4..6. Schemat fragmentu układu pomiarowego. Niebieską przerywaną linią zaznaczono elementy znajdujące się wewnątrz układu próżniowego. Rezonator optyczny pozwala na zwiększenie mocy laserów TiSa i barwnikowego. W eksperymencie wzbudzamy przejście dwufotonowe, potrzebna jest więc duża moc lasera, aby je nasycić. 48

Kwadrupolowy spektrometr masowy (QMS) składa się z trzech elementów: układu soczewek elektrycznych na wejściu, kwadrupolowego filtru masowego (QMF) i channeltronu. Wartość liczbowa tak zwanej rozdzielczości QMS jest zdefiniowana jako R = m/δm, gdzie m jest masą izotopu zaś Δm szerokością piku na 10% jego wysokości. Selektywność izotopowa S jest zdefiniowana następująco: S = A /(A+1/ ) lub S = A/(A-1/), (4..1) gdzie A oznacza liczbę masową. Kształt i struktura pików silnie zależą od takich czynników jak energia początkowa i rozbieżność jonów przy wejściu do QMF [43 44]. Dlatego dzięki dokładnemu doborowi parametrów soczewek elektrycznych na wejściu do QMF osiąga się optymalną wydajność kwadrupolowego spektrometru masowego. Widmo pokazane na rysunku 3..7 uzyskano dla stabilnych izotopów litu. Rys. 4..7. Widmo masowe stabilnych izotopów lit, zapisane w QMS Zastosowanie w eksperymencie detekcji z użyciem kwadrupolowego spektrometru masowego było konieczne, aby uzyskać jak największą wydajność detekcji. Jest to tak ważne, gdyż maksymalne natężenie wiązki jonów 11 Li, jakie może być dostarczone do naszego eksperymentu wynosi 50000 jonów/s. Jeżeli wydajność naszego eksperymentu będzie rzędu 10-4, to zaobserwujemy kilka jonów na sekundę, co będzie wystarczające do pomiaru przesunięcia izotopowego 11 Li względem 6 Li. 49

Podczas eksperymentu z 8,9 Li układ próżniowy był ustawiony przy separatorze masowym akceleratora liniowego w GSI. Ponieważ lasery pozostały w laboratorium, trzeba było przesłać ich światło na odległość 50 m, które dzielą laboratorium od separatora masowego. Dwa 50 metrowe światłowody zostały zainstalowane w celu dostarczenia wiązek światła z laserów pozostawionych w laboratorium do układu próżniowego. Ograniczenia wydajności przekazu standardowych jednomodowych światłowodów spowodowane rozpraszaniem Brillouin a zostały ominięte dzięki użyciu specjalnego typu światłowodu (photonic crystal fiber). Wydajność przekazu może być poprawiona tak, że 70% mocy całkowitej lasera TiSa, czyli aż 800 mw jest transmitowane przez ten światłowód. Jedynym ograniczeniem jest moc całkowita dostarczana przez laser TiSa. Dla porównania maksymalna transmisja standardowego jednomodowego światłowodu na wymaganą odległość wynosi 300 mw, niezależnie od mocy wejściowej, jeżeli ta jest większa niż 400 mw. Wychodząca z separatora masowego wiązka jonów jest zatrzymywana na cienkiej folii grafitowej. Folia ta jest następnie grzana przy pomocy wiązki lasera CO w celu uwolnienia z tej tarczy atomów litu. Tak więc folia grafitowa pełni też funkcję neutralizatora jonów, które są w niej zatrzymywane. Wiązka lasera CO jest wprowadzona do aparatury próżniowej przy użyciu układu przedstawionego na rysunku 4..8. Rys. 4..8. Schemat układu służącego do grzania folii grafitowej. Użyty laser CO to Synrad 48-1 dający wiązkę promieniowania o długości fali 10,57-10,6 μm. Jest to laser impulsowy, w którym modulowany impuls elektryczny 50

powodujący wyładowania plazmy wewnątrz rezonatora dostarczany jest z zewnątrz. Zazwyczaj do tego lasera dostarcza się impulsów z częstością 5 khz. Zwiększenie częstości impulsów z jednoczesnym ich wydłużeniem powoduje, że laser zaczyna pracować jak laser pracy ciągłej z większą lub mniejszą modulacją natężenia wiązki. W eksperymencie używaliśmy impulsów o częstości 0 khz, dla których modulacja natężenia jest już raczej niewielka. Wydłużenie czasu trwania impulsu powoduje zwiększenie mocy lasera. Moc lasera CO zaraz po jego włączeniu nieco się waha, ale już po około 30 minutach od włączenia te wahania wynoszą mniej niż 1%. Wiązka lasera CO jest wiązką gaussowską zogniskowaną na folii grafitowej dokładnie w miejscu, w którym zatrzymywana jest wiązka jonów litu. Szerokość połówkowa przekroju poprzecznego wiązki lasera na tarczy wynosi 1mm, a jej kształt jest przedstawiony na rysunku 4..9. Pomiar został wykonany przy pomocy szczeliny przesuwanej śrubą mikrometryczną w poprzek wiązki, za którą była mierzona jej moc. Zogniskowanie wiązki światła lasera na folii grafitowej, uzyskane dzięki systemowi soczewek, pozwala grzać folie do temperatury 000 K dokładnie w miejscu, gdzie implantowane są jony litu. Rys. 4..9. Wykres przedstawiający kształt wiązki lasera CO na tarczy grafitowej. 51

Rys. 4..10. Zależność temperatury folii od mocy lasera CO Rys. 4..11. Wykres przedstawiający wydajność parowania atomów litu z różnych tarcz grafitowych. 5

Uwolnione atomy poruszają się z prędkością termiczną. Na rys. 4..10 jest przedstawiona zależność temperatury folii od mocy wiązki lasera CO. Wydajność uwalniania radioaktywnych izotopów litu z grafitu jest opisana w [41]. Rys. 4..11 pokazuje wyniki tych badań. Widać, że najlepszym rozwiązaniem jest użycie folii grafitowej do zatrzymywania jonów. Przeprowadziliśmy testy różnych folii grafitowych o grubości pomiędzy 70 a 100 μg/cm, aby ustalić dla jakiej uwalnianie zneutralizowanych atomów zachodzi najszybciej. Ustaliliśmy, że optymalną grubością folii jest 80 μg/cm. Przy implantacji jonów o enrgii 44 kev uwalnianie atomów z folii zachodzi w czasie krótszym niż 5 ms. Jest to wydajność wystarczająca także dla izotopu 11 Li, którego czas połowicznego rozpadu wynosi 8,4 ms. Sprawdziliśmy też jakie pierwiastki zawiera czysta folia. Folie grzaliśmy przy pomocy lasera CO do temperatury około 000 K i okazało się, że zgodnie z naszymi przewidywaniami, już po kilku minutowym grzaniu z folii uwalniane były jedynie atomy sodu i potasu. 53

4.3 Wyniki eksperymentu W pierwszym etapie pomiarów należało bardzo dokładne zmierzyć energię przejścia S 3S dla stabilnych izotopów litu 6 Li i 7 Li. Każda z dwóch składowych struktury nadsubtelnej była przemiatana z krokiem 1 MHz, pomiędzy tymi składowymi lasery były przestrajane szybciej, a dane nie były zapisywane. Rysunek 4.3.1 przedstawia typowy zapis struktury nadsubtelnej przejścia S 3S w 6 Li, a rysunek 4.3. w 7 Li. Linia zielona jest dopasowaniem funkcji Voight a do każdej z linii struktury nadsubtelnej osobno, zaś czerwona jest dopasowaniem tej funkcji do obu linii. W tym rozdziale w taki sam sposób są przedstawione dopasowania na wszystkich rysunkach przedstawiających składniki struktury nadsubtelnej. Rys. 4.3.1. Typowe widmo 6 Li; obszar między składnikami struktury nadsubtelnej był skanowany szybko, bez zapisu danych. 54

Rys. 4.3. Typowe widmo 7 Li, obszar między składnikami struktury nadsubtelnej był skanowany szybko, bez zapisu danych. Stosowany w eksperymencie sposób zmiany częstości światła lasera w obszarze struktury nadsubtelnej litu oszczędza czas i pozwala na wykonanie większej liczby pomiarów, co ma ogromne znaczenie podczas prowadzenia eksperymentów z radioaktywnymi izotopami. Eksperymenty są prowadzane on line, a przyznany czas wiązki jest zwykle ograniczony ze względu na wysoki koszt pracy akceleratora i separatora masowego. Szerokość połówkowa zarejestrowanych linii wynosi około 5,5 MHz, co odpowiada naturalnej szerokości linii, wynikającej z czasu życia stanu 3S, który wynosi 9,8 ns. Podstawy linii struktury nadsubtelnej są poszerzone, a ich szerokość połówkowa wynosi około 1 GHz. Poszerzenie to jest spowodowane efektami aparaturowymi. Rysunek 4.3.3 przedstawia strukturę przejścia dwufotonowego S 3S w 7 Li, wraz z całą poszerzoną podstawą linii. 55

Rys. 4.3.3. Struktura nadsubtelna przejścia S 3S w 7 Li wraz z poszerzoną podstawą. Jak widać na rys. 4.3.3, liczba zliczeń pomiędzy liniami była o dwa rzędy wielkości mniejsza od wysokości linii. Istnienie tego tła nie wpływa więc na wyniki eksperymentu. W eksperymencie z radioaktywnymi izotopami litu bardzo ważna jest wydajność pomiarów. Częstość światła lasera barwnikowego musi dokładnie odpowiadać częstości rezonansowej przejścia P 3D w licie. W celu wyznaczenia tej częstości wykonany był pomiar struktury nadsubtelnej tego przejścia w 7 Li (rys. 4.3.4). Jest to przejście jednofotonowe, jego linie są wiec szerokie, dodatkowo poszerzone mocą lasera. Szerokość połówkowa zmierzonych linii wynosi około 4 GHz. W czasie pomiaru linie struktury nadsubtelnej przejścia P 3D były przemiatane światłem lasera barwnikowego, a częstość światła lasera TiSa była stała i dostrojona do częstości rezonansowej linii F = 1 F = 1 dwufotonowego przejścia S 3S w 7 Li. Na rys 4.3.5 pokazane jest powiększenie szczytu zmierzonej linii przejścia P 3D; kolorem różowym zaznaczony jest obszar, w którym natężenie piku jest niemal stałe. Ustawienie długości fali lasera barwnikowego w granicach tego obszaru zapewnia maksymalną wydajność jonizacji. Jak widać obszar ten jest znaczny i obejmuje wartości od 16379,09 cm -1 do 16379,13 cm -1. 56